长距离量子网络节点需要在电信波长处结合强光-物质耦合、长相干时间和原位光谱控制。集成器件中铒的相干性受到其宿主的阻碍，这些宿主不能同时提供在相干优化块体晶体中发现的弱磁性核自旋环境和明确定义的替代位点。在这里，我们通过将Er³⁺:CaWO₄宿主无粘合剂中间层键合到高Q电光可调谐薄膜铌酸锂微环谐振器上，将这种优化晶体带到光子芯片上。在75 mK的有效温度和仅0.2 T的场下，键合系综保持了289 ± 34 Hz的有效均匀线宽（T_M = 1.10 ± 0.13 ms），光谱扩散以86 ± 18 Hz进行，并在1.5 ± 0.2 kHz处饱和。通过电光调谐谐振器通过铒光学跃迁，分辨了一个避免交叉，集体协同性为C = 6.7 ± 0.4。利用与宿主¹⁸³W核自旋的超超精细耦合，我们在5秒内存储和检索光学相位信息，可见度为0.935 ± 0.015。因此，在单个器件中强集体耦合、毫秒相干和原位光谱调谐确立了利用相干优化宿主的异质集成作为可扩展电信量子网络的途径。关键词：稀土离子量子存储器；薄膜铌酸锂；异质键合；钨酸钙；光相干；强耦合；光子集成；光谱扩散；量子网络468寸PLZTOI薄膜晶圆--180pm/V电光系数高SOI晶圆：--220nm薄膜/ 3um厚膜-3umSIO2-675um，1万欧双高阻做探测器和量子器件GEOI晶圆--做探测器和中远红外波导，SMARTCUT工艺InGaPOI晶圆：2阶和3阶非线性器件--mbeALOOI晶圆；--氧化铝薄膜晶圆，键合工艺和镀膜工艺--紫外波导器件
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SINOI晶圆--超低损耗LPCVD+annealing氮化硅薄膜晶圆，210nm-300nm-400nm-800nm
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可扩展量子网络需要在传播光学光子和静态物质系统之间建立相干接口[1–3]。晶体宿主中的稀土离子是最成熟的固态候选者之一，结合了窄光学跃迁与长寿命自旋和存储态[4–6]，铒在其中是独特的，因为其⁴I₁₅⁄₂ ↔ ⁴I₁₃⁄₂跃迁位于电信C波段[7]并直接与现有光纤网络接口。在制造规模上部署此类接口需要将铒系综与光子电路相结合，该电路约束光学模式并提供原位可调谐谐振器，从而增强光-物质耦合并降低在毫开尔文温度下所需的光功率。这项工作已取得实质性进展：具有直接铒掺杂的集成光子学已展示了量子存储器，具有单光子级电信脉冲的原子频率梳存储[8, 9]和具有电光路由检索的纠缠光子高效谐振器增强存储[10]。然而，这些器件中铒的相干性受到其材料选择的限制。每种掺杂光子材料，如硅[11–14]、碳化硅[15]、氮化硅[16]、薄膜铌酸锂[17, 18]，被采用是因为它可作为绝缘体上薄膜的大晶圆获得，具有可扩展制造技术，而非因为它适合铒。这些选择可能导致高水平的磁噪声、不明确的替代位点或注入损伤。例如，虽然铒掺杂TFLN中的有效均匀线宽达到1.8 kHz [19]，但在自旋浴环境引起光谱扩散和静态自旋展宽[20, 21]的宿主中，存储时间目前限制在0.1–1 µs范围内[9, 10]。相比之下，块体稀土宿主相对于光子电路的直接掺杂提供了巨大的相干优势。Er³⁺:Y₂SiO₅是一种结合了明确替代位点和中等磁噪声的宿主，达到73 Hz光学线宽[22]和秒级超精细相干[23]，但仅在7T的极端场附近。即使在较低温度和场下光学有效线宽本身可达约100 Hz [21, 24]，100%丰度的⁸⁹Y浴限制了支撑长寿命存储器的自旋相干性，并施加了阻碍精确光谱剪裁的超超精细结构[21]。优化宿主如钨酸钙被预测可以缓解这一约束，因为其组成核自旋是稀释且弱磁性的[20, 25]。确实，Er³⁺:CaWO₄产生23 ms电子自旋相干性[26]、周长的窄光谱烧孔[27]、不可区分光子[28]和来自单个铒离子的自旋-光子纠缠[29]。然而，由于优化宿主无法作为大薄膜获得，由此构建的可扩展存储器需要异质集成。这种途径已对Er³⁺:Y₂SiO₅进行了探索，其机械鲁棒性和低折射率使其便于集成。这些异质集成尝试在铌酸锂中实现了谐振器调谐但弱耦合[30]，或在碳化硅中实现了强耦合但无谐振器调谐[31]。对于优化宿主，已尝试通过沉积CeO₂进行异质集成[32]，但未达到块体级相干性。优化宿主中铒的相干性能否与集成光子学的可扩展性相结合？在此，我们将Er³⁺:CaWO₄与薄膜铌酸锂集成（图1a-e）。我们将一个50 ppm Er³⁺:CaWO₄晶体直接键合到高Q（键合前Q_int = 5×10⁶，键合后Q_int = 1×10⁶）电光可调谐微环谐振器上，无粘合剂中间层（图1b），将离子很好地放置在谐振器模式的倏逝场内（图1a；插图）。TFLN的电光效应使得在毫开尔文温度下谐振器与自旋保持光学跃迁的光谱对准成为可能，而热和气体冷凝调谐在此温度下不切实际。在稀释制冷机中操作器件（图1c），我们在0.2 T下测量了289 ± 34 Hz的有效均匀线宽（T_M = 1.10 ± 0.13 ms），光谱扩散以86 ± 18 Hz的速率进行，并在1.5 ± 0.2 kHz的幅度处饱和。通过调谐谐振器通过自旋保持光学跃迁，分辨了一个避免交叉，集体协同性C = 6.7 ± 0.4。与宿主¹⁸³W核自旋的超超精细耦合允许将编码在光谱光栅中的光学相位存储5秒，检索可见度为0.935 ± 0.015。因此，在单个集成器件中获得了强集体耦合、毫秒光学相干、慢光谱扩散和电光可调谐性，为可扩展量子网络建立了最佳平台。
图1. 用于强光-物质耦合的异质集成光子平台。 a，异质集成平台示意图。光子平台为薄膜铌酸锂，SiO₂和Si层形成其衬底。外磁场B施加在芯片平面内。总线波导通过滑轮耦合器将光耦合进出环谐振器，而铝电极实现环谐振器的电光调谐。插图：环谐振器的横截面，其单模分布倏逝耦合到键合CaWO₄中的Er³⁺离子。b，直接键合程序示意图。在室温下，通过表面活化在Er³⁺:CaWO₄–TFLN界面形成氢键（见补充材料）。随后的键合后退火驱动共价键的形成并释放H₂O [33]。c，实验装置照片，附有环谐振器的放大视图。d，e，直接键合前TFLN波导的伪彩色扫描电子显微镜图像，显示总线波导（橙色）和环谐振器（蓝色），具有低侧壁粗糙度。我们使用总线波导表征Er³⁺离子的光学相干性，从而探测免受谐振器诱导的Purcell修正和强集体耦合引起的非线性效应影响的离子。铒掺杂剂以天然同位素丰度存在，包括超精细活性¹⁶⁷Er³⁺同位素（I = 7/2，22.9%）和无超精细偶数同位素（I = 0，77.1%）。在Kramers双重态之间的四个光学跃迁（A–D）中（图2a），我们在本工作中报告的所有实验中驱动跃迁A（|↓⟩{Z₁} ↔ |↑⟩{Y₁}）。这对应于自旋保持光学跃迁，对磁噪声具有鲁棒性。为了探测光谱扩散和均匀线宽，我们采用三脉冲光子回波技术（图2b）[34, 35]。前两个脉冲间隔时间 τ₁₂，在系综上印刻光谱布居数光栅。在等待时间 τ₂₃ 之后，第三个脉冲将该光栅转换回光学相干性，该相干性在第三个脉冲后时间 τ₁₂ 处重新相位为回波。测量装置见补充材料。只要 τ₂₃ 小于光学寿命 T₁ = 6.5 ms（补充材料），布居数光栅存储在光学跃迁中，回波强度的衰减遵循：
该时间依赖性在 |B| = 0.2 T 的场下如图2c所示。在该区域中，有效线宽保持接近 260 Hz（图2d）。对于 τ₂₃ ≫ T₁，光学激发态已完全衰减，布居数光栅存储在具有更长寿命的存储态中（见第II C节）。在短 τ₁₂ 下，由此产生的回波受到由于超超精细耦合引起的电子自旋回波包络调制的影响[36]。在 τ₁₂ > 20 µs 时，我们按照相同模型拟合强度衰减，从中推导出 Γ_eff。我们看到有效线宽在 τ₂₃ = 1 ms 附近上升，并在 τ₂₃ = 10 ms 后在约 1 kHz 处达到平台，验证到 τ₂₃ = 2 s。
图2. Er³⁺离子的光谱扩散和相干性。a，磁场存在下的Er³⁺能级结构，描绘了Z₁（⁴I₁₅⁄₂）和Y₁（⁴I₁₃⁄₂）流形Kramers双重态之间的四个不同光学跃迁（A–D）。此处驱动跃迁A（|↓⟩{Z₁} ↔ |↓⟩{Y₁}）。b，三脉冲光子回波测量的脉冲序列，定义了脉冲间隔τ₁₂和等待时间τ₂₃[34]。c，在|B| = 0.2 T下，不同等待时间τ₂₃（不同标记）下归一化回波强度I_{3PPE}作为重相位时间2τ₁₂的函数。每条曲线拟合到光谱扩散模型（实线）。插图：阴影区域的放大图，显示电子自旋回波包络调制。d，在|B| = 0.2 T下，有效线宽Γ_eff作为等待时间τ₂₃的函数。曲线拟合到相同的光谱扩散模型（实线）。Γ₀是均匀线宽，Γ_SD是Er³⁺离子探索的频率分布的FWHM。e，经验线宽Γ̃_eff（左轴）和经验相干时间T_M（右轴）作为磁场强度|B|高达1T的函数。实线：结合电子自旋翻转和单声子直接过程贡献的拟合（见补充材料），得出75 mK的温度。误差条表示来自最小二乘拟合的一个标准差置信区间。图2d中所示的有效线宽演化与普遍存在的光谱扩散模型非常吻合，其中
[34]其中 Γ₀ 是均匀线宽，R 是邻近扰动体翻转的特征速率，Γ_SD 是 Er³⁺ 离子探索的频率分布的半高全宽。我们发现均匀线宽为 Γ₀ = 254 ± 7 Hz，光谱扩散速率为 R = 86 ± 18 Hz，该过程在 Γ_SD = 1.5 ± 0.2 kHz 处使线宽饱和。这种光谱扩散进行得比光学寿命慢（1/R = 11.6 ms > T₁），并且不显著影响光学跃迁的相干性。确实，从这些参数计算的经验相干时间为
[34]，给出 T_M = 1.10 ± 0.13 ms，接近 1/(π Γ₀) = 1.25 ± 0.03 ms。相应地，经验线宽为
相比之下，在毫开尔文温度下直接掺杂的经验线宽在TFLN中限制为1.8 kHz [19]，在绝缘体上碳化硅中为441 kHz [15]，而异质集成中硅上Er³⁺:Y₂O₃为1.3 kHz [37]，氮化硅上Er³⁺:TiO₂为5 kHz [16]。对于不同磁场，经验相干时间在0.2 T和0.6 T之间超过一毫秒，在较低场下急剧下降，在较高场下逐渐下降，如图2e所示。我们将低场下的下降归因于Z₁流形中Er³⁺电子自旋翻转-翻转相互作用[34]，而高场下的下降归因于单声子直接过程，该过程涉及与塞曼分裂简并的声子态密度增加[22]。结合两种贡献的拟合（实线）得出有效自旋温度75 mK（补充材料）。该温度受限于光学测量脉冲引起的热化和残余加热[38]。在确立了电信波长的毫秒光学相干性之后，我们现在演示同一集成平台实现了环谐振器与Er³⁺系综之间的强集体耦合。通过电光调谐环谐振器穿过跃迁A，我们绘制了光学场透射作为谐振器-系综失谐的函数（图3a）。对于0 T和1 T之间的所有磁场，我们观察到清晰的避免交叉，这是强集体耦合的光谱特征。对于所有磁场提取的参数见补充材料。我们用Er³⁺系综非均匀展宽的洛伦兹谱分布来建模这种谐振器-系综耦合。这种选择在物理上由稀土晶体中稀释缺陷引起的应变所证明[5,39,40]，并且与先前观察一致[30]。对于线宽为 Γ_inh 的非均匀展宽系综耦合到总线宽为 κ_tot 的谐振器，集体协同性定义为
其中 G 是集体耦合强度[41–43]。拟合透射得到 C = 6.7 ± 0.4，其中 Γ_inh/2π = 332 ± 21 MHz，G/2π = 331 ± 6 MHz（零场），负载谐振器线宽 κ_tot/2π ≈ 200 MHz。在 |B| = 1 T 时，我们提取 C = 5.8 ± 0.8，其中 Γ_inh/2π = 387 ± 29 MHz，G/2π = 353 ± 26 MHz。穿越避免交叉的一维切片在幅度和相位上都确认了拟合（图3b）：(i) 在共振时，透射功率分裂为两个极化子分支，伴随尖锐的色散相位特征，(ii) 一旦谐振器失谐，两种特征都消失。相比之下，直接键合到TFLN微环上的Er³⁺:Y₂SiO₅达到了C = 0.36[30]，而碳化硅微环上的¹⁶⁷Er³⁺:Y₂SiO₅达到了C = 1.9[31]。我们将协同性的改善归因于退火键合和无粘合剂层。在TFLN集成中，电光效应使得在毫开尔文温度下调谐到自旋保持跃迁A成为可能。没有这种调谐能力，集成存储器依赖于可通过磁场偏置调谐的自旋翻转跃迁，但代价是增加了对磁噪声的敏感性。
图3. 强集体光-物质耦合。 a，环谐振器在电光调谐穿过Z₁↔Y₁跃迁（有限场下的跃迁A）时的归一化透射谱。在|B| = 1T（顶部；C = 5.8 ± 0.8）和|B| = 0T（底部；C = 6.7 ± 0.4）处均分辨出避免交叉。测量的透射谱拟合到耦合谐振器-系综模型，假设洛伦兹非均匀展宽分布（见补充材料）。b，当环谐振器相对于跃迁A共振（i；左）或失谐（ii；右）时，在|B| = 1T下的透射功率（顶部）和相位响应（底部）。标记：测量数据；实线：拟合。功率和相位响应使用相位敏感外差装置同时获取（见补充材料和参考文献[44]）。在Er³⁺:CaWO₄中，¹⁸³W同位素（I = 1/2，天然丰度14.3%）提供了访问超长寿命存储态的途径。该机制依赖于Er³⁺电子自旋与周围¹⁸³W核自旋之间的超超精细耦合（图4a），已被证明可实现数分钟到数小时量级的光谱烧孔寿命[27]。我们通过反转恢复测量展示了这种存储时间尺度，如图4b所示：在初始光学激发到|↓⟩{Y₁}之后的延迟时间τ_inv处，我们使用Hahn回波序列测量激发频率处的基态布居数。激发的Er³⁺离子通过三个分离良好的时间尺度的不同通道弛豫。第一个时间尺度涉及从Y₁到Z₁流形的光学衰减，在0.15T（0.2T）下寿命T₁ = 6.34 ± 0.25 ms（T₁ = 6.42 ± 0.25 ms）（通过荧光独立测量，见补充材料）。第二个时间尺度是在0.15T（0.2T）下上塞曼子能级|↑⟩{Z₁}的寿命T_Z = 126 ± 8 ms（T_Z = 45 ± 7 ms）。在更长延迟下，恢复的回波强度在延迟长达10,000 s时持续增加。我们用拉伸指数（拉伸因子为0.5）拟合这种增加，表明时间尺度超过1,000 s（更好的估计需要观察清晰的平台）。我们将这第三个时间尺度T_W ≫ T_Z归因于钨¹⁸³W核自旋的翻转，它们通过超超精细相互作用与铒离子耦合[27]，并可作为长寿命存储态。这些存储态对许多量子存储协议至关重要，如原子频率梳。在AFC中，时间仓量子比特的相位信息通常通过双梳干涉仪的干涉图案进行测量[31, 46]。使用图4c所示的3PPE序列，光学相位也可获得类似能力。3PPE协议类似于AFC，但梳的精细度本质上不足以实现高效量子存储[47]。初始制备脉冲首先激发非均匀线内的频带。在延迟τ₁₂之后，两个间隔τ_d的写入脉冲在该频带内创建一对光谱布居数光栅。写入脉冲之间的相对相位Δφ从而被编码为这两个光栅之间的频率偏移。在时间τ₂₃之后，两个间隔τ_d的读取脉冲将光谱布居数光栅转换回光学相干性，产生三个回波。如果两个布居数光栅的周期及其相对频率偏移得以保持，中心回波在检索脉冲之间显示一致的干涉，编码原始相位信息Δφ。延迟时间τ_d = 6.15 µs选择以抵抗我们2 kHz线宽源激光器的相位漂移。脉冲参数见补充材料。我们观察到在延迟高达 τ₂₃ = 5 s 时的高对比度干涉，如图4d所示。我们使用可见度 V = (I_max − I_min) / (I_max + I_min) 来量化对比度，其中 I_max 和 I_min 分别是相长干涉和相消干涉中心干涉回波的积分强度。可见度在所有研究的存储时间内保持恒定，平均值 V = 0.935 ± 0.015，如图4e所示。这确认了相对编码的光学相位不会被光谱扩散过程扰乱。这也验证了¹⁸³W核自旋充当存储态。
图4. 光学相位存储。a，光学激发后布居在|↓⟩_{Y₁}态的Er³⁺离子的衰减机制。b，反转恢复回波强度I_inv作为第一脉冲（脉冲序列见插图）与后续Hahn回波序列（时间τ_H）之间等待时间τ_inv的函数，在不同场下（标记）。回波强度归一化到它们在T₁, T_Z < τ_inv < T_W处的共同平台。线：三重指数拟合 I_inv ∝ [1 − (p₁ exp(−τ_inv/T₁) + p_Z exp(−τ_inv/T_Z) + p_W exp(−(τ_inv/T_W)¹⁄²))]²，从中提取T₁、T_Z和T_W。虚线部分表示超长寿命态的估计。箭头指示对应于a中所示的三个衰减通道中每一个的回波特征：光学（T₁）、电子自旋（T_Z）和核自旋（T_W），从左到右。c，基于3PPE序列[45]的光学相位存储协议的脉冲序列。制备脉冲之后是延迟τ₁₂后的两个写入脉冲。写入脉冲间隔τ_d并携带相对相位Δφ。在时间τ₂₃之后，两个读取脉冲检索存储的相对相位作为发射回波的干涉图案。d，在|B| = 0.2 T下，延迟τ₂₃ = 2 ms（左）和τ₂₃ = 5 s（右）时，相对相位Δφ = 0（相长干涉，绿色）和Δφ = π（相消干涉，橙色）的输入脉冲对的发射回波。为清晰起见，τ₂₃ = 5 s的迹线放大了3倍。e，检索的干涉图案的可见度V作为等待时间τ₂₃的函数。我们已经将针对相干性优化的铒宿主集成到可扩展光子学中，而没有明显的相干性权衡。将Er³⁺:CaWO₄晶体直接键合到高Q薄膜铌酸锂微环上，将离子置于谐振器的倏逝场中，其光学相干性得以保持。谐振器的电光控制允许在高度相干的保自旋跃迁上测量耦合，量子存储器将在该跃迁上运行，而在毫开尔文温度下热调谐和气体冷凝调谐都不实用。我们发现一个系综的集体协同性为C = 6.7，其光学相干性延伸到毫秒尺度。因此，该器件同时提供强集体耦合、块体级光学相干性和片上谐振器调谐。光学跃迁频率在长时间内稳定，其变化比光学寿命更慢，即使在数秒后仍保持在原始值的1 kHz以内。我们将这种稳定性归因于CaWO₄中稀疏的核自旋浴和宿主的高结晶度。这种稳定性对于基于光谱烧孔（如AFC[48]）的量子存储协议至关重要。在AFC的制备时间内维持亚千赫兹有效线宽使得千赫兹齿间距变得可行，对应于比迄今为止演示的微秒范围[9,10]大两个数量级的延迟。我们基于3PPE的干涉演示为实现这一目标提供了必要的原始操作。制备高效AFC并将其用于量子信号仍有待演示。我们集成光子学的紧模约束降低了驱动Er³⁺离子所需的光功率，并使毫开尔文操作成为可能。在此工作温度下，仅0.2 T的场就能极化电子自旋并抑制自旋翻转-翻转，导致我们窄的光学有效线宽。与在较高温度下达到可比有效线宽所需的多特斯拉场[22,23]相比，这里永磁体就足以操作我们的器件作为可扩展量子网络节点。高协同性和光学相干性的结合还实现了高效的基于回波的量子存储器[49,50]。在我们的器件中，协同性C = 6.7表明铒系综与谐振器的集体耦合远远超过其与环境的耦合。相同的架构可以设计为在过耦合区域运行，实现具有C = 1的高效阻抗匹配量子存储器[43,51]。识别和消除键合引入的损耗将提供进一步提高效率的直接途径。这种基于回波的存储器将允许毫秒量级的按需存储，受限于光学有效线宽。我们的稀土宿主还通过在富集¹⁶⁷Er同位素的铒中进行超精细存储，提供了实现更长存储的途径。稀少的核自旋背景，加上在CaWO₄中识别的一阶塞曼零点[52]，应能解除之前在7T下¹⁶⁷Er³⁺:Y₂SiO₅中测量的大约一秒的超精细相干限制[23]。结合集成器件实现的低温，该平台为分钟时间尺度的自旋波量子存储开辟了道路。因此，该平台支持一个长期计划，从城域量子网络的高效节点到洲际和卫星链路所需的更长存储。
我们设计了薄膜铌酸锂光子电路，以在键合到钨酸钙时实现高Q单模操作。由于在TFLN波导顶部添加CaWO₄会降低折射率对比度并减少模式约束，弯曲引起的辐射损耗是谐振器几何结构的主要限制因素。我们优化的环谐振器设计宽度为4 µm，半径为250 µm，在键合前支持多种模式，但在键合到CaWO₄后实际上是单模的。在环谐振器和滑轮耦合器之外，所有波导弯曲都被定义为欧拉弯曲[1]，以最小化模式失配和弯曲损耗。在设计环到总线波导耦合器和光纤的光栅耦合器时考虑了制造限制。铌酸锂波导制造通常受限于引起散射损耗的侧壁粗糙度，因此在设计谐振器时，需要在更深刻蚀以获得更好模式约束但更高侧壁损耗，与更浅刻蚀以降低侧壁损耗但降低约束（更高辐射弯曲损耗）之间谨慎选择[2]。我们最好的结果是500 nm铌酸锂薄膜的250 nm深刻蚀。由于我们的制造工艺限于约60°的侧壁角，我们被限制在特征之间的最小间距为250 nm，由于再沉积影响附近结构，需要进一步的缓冲。为了将环耦合到总线波导，我们选择了滑轮耦合器设计，其中耦合强度可以通过环和总线波导之间的间隙以及滑轮耦合器的包裹角来控制。我们在制造限制内为最佳耦合控制选择的间隙为1.1 µm。对于滑轮耦合器的包裹角，我们选择了30°。为了最佳控制耦合，我们将总线波导宽度相对于环谐振器减小，以匹配谐振器和总线波导中基模TE₀的群速度[3]。这也通过减少对所有其他模式的耦合提供了额外的模式选择性。对于光栅耦合器，优化在Er³⁺:CaWO₄ |↓⟩{Z₁} ↔ |↓⟩{Y₁}光学跃迁（近1532.63 nm）处的最大透射，得到光栅周期为964 nm，填充因子为21%，即202 nm宽的脊，间隙为764 nm。选择光栅的形状从总线波导宽度到15 µm线性扩展600 µm，以保持波导中的模式（即最小化模式杂化），同时扩展它们以更好地匹配光纤的模式。在设计用于谐振器电光调谐的电极时，我们需要考虑几个因素[4–6]。首先，电极需要与铌酸锂的r₃₃电光分量对齐，在我们的X-cut TFLN样品中为面内方向。我们限制滑轮耦合器的包裹角并对齐电极，以最大化电光调谐。接下来，我们最大化电极覆盖的谐振器长度，而不影响耦合区域，并最小化电极之间的边到边间隙以增加场强，同时不向光学模式引入额外损耗并为制造缺陷留出足够的余地，最终我们确定的值为15 µm。最后，我们选择了150 nm的电极厚度，以确保大部分电场通过脊波导，同时仍与我们的键合工艺兼容。由于我们的测量过程不涉及谐振器的快速调谐，设计过程中未考虑电极的电容。
补充图1. 光子电路尺寸。 环谐振器、滑轮耦合器、电极和锥形光栅耦合器的示意俯视图。插图，从左上顺时针方向：谐振器和电极的横截面视图，光栅耦合器放大视图，环谐振器和滑轮耦合器放大视图，电极和环谐振器放大视图。样品由500 nm X-cut绝缘体上薄膜铌酸锂芯片制造，购自NANOLN。图案化使用氢硅倍半氧烷光刻胶通过电子束光刻进行环谐振器和波导，使用光刻进行电极和键合台面。总共使用四个光刻步骤来创建最终芯片。为了对准光刻掩模，我们首先使用双层AZ1512/LOR-5A光刻胶叠层在芯片角落添加标记，电子束沉积100 nm Ti层，然后在Remover PG中剥离。选择钛是因为它为EBL对准提供了足够的对比度，同时可以用氢氟酸轻松去除，氢氟酸在制造过程中最终清洗步骤之一中使用。纳米制造过程的大部分复杂性在于铌酸锂图案化和刻蚀的开发。制造过程的最后一步涉及将铒掺杂的Er³⁺:CaWO₄直接键合到完成的LNOI光子芯片上（补充说明3）。因此，保留尽可能多的未刻蚀LN以增加键合面积和键合强度至关重要。我们使用PECVD生长了600 nm的SiO₂层，用作后续LN刻蚀期间的硬掩模。接下来，我们在SiO₂中为波导和电极定义沟槽。我们使用AZ1512光刻胶和AR 300-80新型粘附促进层写入沟槽图案，用405 nm光曝光并用MIF319显影剂显影，然后通过使用1% w/w HF的湿法化学刻蚀将图案转移到SiO₂上，注意不要过度刻蚀以防止HF损坏LN层[7]。接下来，我们使用HSQ（FOx-16）光刻胶通过EBL写入波导和环。将600 nm厚的HSQ层旋涂到芯片上，以创建足够厚的反应离子刻蚀掩模。使用EBL进行曝光，环和波导的总剂量为2000 µC/cm²，较密集的光栅耦合器特征为1800 µC/cm²。使用25% w/w四甲基氢氧化铵显影图案，以确保高对比度和明确定义的纳米间隙，特别是在光栅耦合器和环到总线波导耦合区域[8, 9]。在EBL中写入环本身时要特别小心：我们确保环适合一个曝光场，以消除任何会导致散射损耗的拼接误差。此外，整个曝光被分成4次通过，具有轻微偏移（物理位移台移动由写入场内光束偏转补偿），以平滑由EBL图案化过程的离散性质引起的任何阶梯效应，特别是在近似平滑曲线时。此外，邻近效应校正至关重要，因为它考虑了由于厚光刻胶层和很大程度上非导电的LNOI芯片引起的电子背散射。在图案化之后，我们使用感应耦合等离子体反应离子刻蚀刻蚀LN。LN以难以使用RIE刻蚀而闻名，因为标准的氟基或氯基等离子体要么留下不溶性残留物，要么显著增加表面粗糙度，使得纯氩等离子体成为高质量刻蚀的最佳选择[10]。纯氩等离子体刻蚀作为纯物理刻蚀，导致刻蚀材料的再沉积[11]。刻蚀过程的物理性质也限制了刻蚀选择性，在我们的情况下从未超过1.2:1（LN : SiO₂），因此需要厚掩模。优化RIE功率和压力可以减少再沉积材料的量[12–14]，但不能完全解决问题。因此，剩余的再沉积材料需要通过刻蚀后清洗过程去除。SC-1溶液（去离子水：氢氧化铵：过氧化氢）目前是去除芯片上再沉积LN最常用的清洗剂之一[11, 12, 15, 16]。已提出了不同浓度、温度和持续时间用于清洗，在我们的情况下，室温下2:1:1 v/v浓度持续1小时在去除再沉积材料方面产生了最佳结果。必须注意不要使用过于激进的SC-1条件，因为它也会攻击未刻蚀的LN本身——并且已被用作LN的独立湿法刻蚀剂[17]。清洗过程中的额外步骤包括使用HF剥离氧化物硬掩模和使用食人鱼溶液清除任何有机污染物。RIE刻蚀参数的另一个考虑是RIE功率对所得侧壁角的影响，其中较高的RIE功率通常产生更垂直的侧壁[14]，但在我们的情况下会导致硬掩模的退化和整体更差的刻蚀结果。我们的最佳条件（150W RF和1500W ICP，40 sccm Ar在2 mTorr下）产生60°侧壁，刻蚀速率为50 nm/min，我们在单次连续刻蚀中将波导刻蚀到250 nm深度（由刻蚀过程前后的椭偏测量控制）。制造LNOI晶圆的NANOLN制造过程本身会在LN层中引入缺陷，在氩刻蚀和刻蚀后湿法化学处理过程中还会引入额外缺陷。这些缺陷可以通过退火过程修复。在将环图案转移到LN并清洁任何再沉积残留物后，我们在纯氧气氛中于520°C退火芯片1小时——修复NANOLN制造过程中氦注入引起的任何深缺陷和我们自己加工引入的新表面缺陷，同时氧气气氛防止表面层中的锂耗尽[16, 18–24]。最后，我们再次使用双层AZ1512/LOR-5A光刻胶叠层向环添加电极以实现电光可调谐性，电子束沉积Ti/Al（10 nm/150 nm）电极层，然后在Remover PG中剥离。我们选择铝而非金作为电极材料，以防止与最终封装步骤中用于引线键合的铝线形成金属间化合物，这可能影响热循环期间键合的结构稳定性[25]。样品的详细制造工艺流程见补充表1。相应的示意图见补充图2制造流程。1. 对准标记
补充表1. 薄膜铌酸锂纳米制造流程。 薄膜铌酸锂制造工作流程总结，分为四个模块：对准标记定义、键合台面制备、环谐振器图案化和电极沉积。
补充图2. 薄膜铌酸锂纳米制造流程示意图。 用于制造TFLN光子芯片的四个光刻步骤的示意横截面图示。a，对准标记：通过405 nm光刻图案化双层LOR-5A/AZ1512光刻胶叠层，然后电子束蒸发100 nm Ti并剥离。b，键合台面和沟槽定义：沉积600 nm PECVD SiO₂硬掩模层，然后通过光刻和1% HF湿法刻蚀定义波导和电极的沟槽。c，波导和环谐振器图案化：HSQ（FOx-16）光刻胶通过电子束光刻曝光，在25% TMAH中显影，图案通过Ar ICP-RIE干法刻蚀转移到LN层中。刻蚀后清洗（SC-1和食人鱼溶液）去除再沉积材料，然后在O₂中于520°C退火以修复刻蚀和注入缺陷。d，电极制造：通过405 nm光刻图案化双层LOR-5A/AZ1512光刻胶叠层，然后电子束蒸发Ti/Al（10 nm/150 nm）并剥离，形成用于电光调谐的电极。成功直接键合要求两个键合界面的均方根表面粗糙度保持在1 nm以下。为了满足这一要求，我们使用了8.5×8.5×0.5 mm³的50 ppm Er³⁺:CaWO₄芯片（SurfaceNet GmbH），双面外延抛光。虽然键合只需要一个抛光表面，但这种双面抛光提供了通过芯片的光学透明性，这一特性对于通过光学显微镜验证键合完整性和微环谐振器覆盖至关重要。代表性接收样品的表面用Bruker Dimension Icon原子力显微镜进行了表征，得到均方根表面粗糙度低于1 nm（见补充图3a）。类似地，对代表性图案化LNOI芯片进行了表征，也发现均方根表面粗糙度低于1 nm（见补充图3b）。由于表征在标准实验室环境而非洁净室中进行，该值代表了本征材料粗糙度的保守上限，包括任何潜在表面颗粒。为了使晶体宿主适合图案化光子芯片（见补充图3a），晶体宿主使用Accretech SS20切割机机械切割至约8.5×6.5 mm²。切割后的Er³⁺:CaWO₄与图案化光子芯片一起在10级洁净室中用丙酮超声清洗约5分钟，随后在异丙醇中再超声清洗5分钟。通过使用聚四氟乙烯晶圆架最小化与Er³⁺:CaWO₄芯片和光子芯片键合界面的接触，该晶圆架允许芯片在超声浴期间垂直插入。超声清洗后，芯片用去离子水冲洗并用氮气枪吹干。我们使用不同键合剂制备了两个样品：主样品和样品b。主样品（其结果在正文中呈现）使用去离子水键合，而样品b使用30%（w/w）氢氧化铵水溶液键合。该方法基于参考文献[26]。除了键合剂的选择外，两个样品的键合程序相同，过程如下。在100级洁净室中，将光子芯片键合界面朝上放置在平坦表面上。使用浸入相应液体中的PTFE镊子，通过目视在环谐振器附近放置一滴键合剂（去离子水或NH₄OH，视情况而定）的微滴。镊子本身在此步骤之前用异丙醇超声清洗，在放置微滴期间，镊子从未物理接触光子芯片。放置液滴后，将Er³⁺:CaWO₄翻转并轻轻放置在液滴上。在没有任何外力施加的情况下，让液体蒸发，Er³⁺:CaWO₄与光子芯片之间形成直接键合。芯片完全使用聚醚醚酮镊子处理，我们发现与陶瓷或金属镊子相比，这最小化了Er³⁺:CaWO₄晶体的碎裂。
补充图3. 键合表面表征和键合光子集成芯片。 a，b，分别为Er³⁺:CaWO₄晶体表面（均方根粗糙度 σ_z = 0.3873 nm）和图案化绝缘体上薄膜铌酸锂光子集成芯片键合界面（σ_z = 0.5005 nm）的原子力显微镜扫描。两个值都满足直接键合的亚纳米粗糙度要求。c，与Er³⁺:CaWO₄键合的薄膜铌酸锂光子集成芯片的顶视光学显微镜图像。对应于正文中表征的环谐振器（主样品）的纳米光子结构用橙色虚线标出，光栅耦合器用蓝色虚线标出。d，同一芯片上光栅耦合器的放大光学显微镜图像。e，使用我们的外差装置（见补充说明5）在键合前后测量的环谐振器器件的归一化功率和相位响应，显示高集体协同性C所需的环品质因数得以保持（见补充说明7）。键合叠层在室温下储存于氮气干燥器中24小时，以使键合剂完全蒸发并增强键合强度。然后将键合叠层在大气条件下于100°C热板上退火。样品b退火约12小时，首先装入稀释制冷机，作为开发测量协议和热化程序的探路器件。在此期间，主样品留在热板上，累积退火时间约1个月；对照样品的剪切测试和样品b的热循环确认较短退火产生的键合强度足以支持重复冷却至毫开尔文温度（见补充说明6）。从样品b获得的经验为用于主样品（正文中报告的主要器件）的热化和安装程序提供了信息。被动冷却回室温后，主样品准备装入我们的Bluefors LD400稀释制冷机（见补充说明4）。关于键合强度的定量研究使用剪切测试，见补充说明6。补充图3c中的光学显微镜图像对应于主样品。我们使用外差装置（见补充说明5）表征了环谐振器，并观察到键合后本征品质因数Q_int下降。特别是，我们测量了（样品b上的）环谐振器在波长∼1532.6 nm附近的 |↓⟩{Z₁} ↔ |↓⟩{Y₁} 光学跃迁，在室温和大气条件下获得键合前Q_int≈800万和键合后Q_int≈200万（见补充图3e）。我们将本征品质因数的下降归因于光学模式与键合界面或晶体中缺陷的参与增加，以及由热膨胀失配引起的机械应力，导致额外损耗。此外，在我们的Bluefors LD400稀释制冷机中将主样品和样品b冷却到∼4 K的过程中，我们观察到裸环谐振器本征品质因数的非单调行为，我们将其归因于环谐振器顶部的Er³⁺:CaWO₄的滑动（见补充说明6）。尽管本征品质因数下降，我们在补充说明7中表明仍然可以实现集体协同性C > 1。在低于∼4 K的温度下，本征品质因数稳定在主样品约100万和样品b约200万。为了将电信C波段光耦合到我们的Bluefors LD400稀释制冷机中，我们使用了SMF-28单模光纤（Corning）。这些光纤在混合室处通过匹配套管连接到光纤阵列单元，用于耦合到片上光栅耦合器（见补充图4）。为了最小化混合室的被动热负载并实现在基温下的操作，光纤阵列的尾纤通过使用Fujikura 45S熔接机熔接缩短到所需长度。然后使用低放气UV固化Norland Optical Adhesive NOA 88将光纤阵列键合到铜支架上。为了在低温下实现原位最佳光纤到芯片对准，芯片安装在Attocube基于压电的纳米定位器阵列ANPx101（2×）和ANPz102（1×）上。光纤阵列组件的完整性已通过从室温到低温恒温器基温的五个完整热循环验证，对准稳定性或耦合效率（每刻面约15.3%效率）没有退化。
补充图4. 稀释制冷机中的实验装置。 a，Bluefors LD400稀释制冷机混合室法兰上光子集成芯片的照片，显示光纤阵列支架、纳米定位器阵列、光纤匹配套管和电连接。b，安装在印刷电路板上的光子集成芯片的放大照片，显示用于光学耦合到光子集成芯片的光纤阵列、键合的Er³⁺:CaWO₄晶体和用于电光调谐的铝引线键合。为了固定集成光子芯片使其在位置调整期间不滑动，我们在将集成光子芯片固定到纳米定位器阵列上的铜样品支架之前，向其施加Apiezon N润滑脂。我们选择这种润滑脂是因为它能够在低温环境下保持良好的热导率。为了控制环谐振器的电光调谐，我们使用Westbond 7674E将芯片用铝线引线键合到Rogers RO4350B印刷电路板上。选择该PCB是因为其高热导率。装置的尺寸设计为适合American Magnetics Inc.三维矢量磁体的孔径。我们实验装置中使用的所有铜均为无氧铜（C101），以最大化热导率并最小化放气。我们使用基于参考文献[27]的自由运行马赫-曾德尔干涉仪装置进行光学矢量分析，该装置能够实现相位敏感检测，如补充图5a所示。为了获取所需波长范围内的复透射（这对于提取集体协同性是必需的），我们使用Santec TSL-570作为激光源，它能够实现快速波长扫描。选择100 nm/s的波长扫描速率，使得在感兴趣的波长范围内，由于光纤中振动和热波动引起的相位波动可忽略。然后将该信号50:50分成本地振荡器臂和信号臂。信号臂中的信号由声光调制器在+200 MHz处进行频移，然后通过待测器件，最后与LO臂一起在平衡光电探测器处被检测。使用的AOM是SGTF200-1550-1T-1D。为了控制输入功率，我们使用Santec OVA-100可变光衰减器来衰减进入DUT的信号。平衡光电探测器（Wieserlabs WL-BPD1GA）将光信号转换为电信号，然后通过TeledyneLecroy 610Z示波器采集。该电信号可以在软件或硬件中解调，以提取复透射的幅度和相位分量。在组件之间添加偏振控制器以匹配偏振并最大化整体耦合效率。对于Er³⁺相干性、光谱扩散和反转回波测量，激光源被替换为超低噪声、窄线宽、单频率Precilaser FL-SF-1533-S激光器，而不是扫描激光器。Precilaser报告的其线宽在100 µs积分下<2 kHz。脉冲序列发生器（ArTiQ 2238 MCX-TTL）门控AOM以形成三脉冲光子回波测量所需的光学脉冲。为了在我们的相干干涉实验中移动单个AOM门控脉冲的相位，使用了exail MPX-LN-0.1电光调制器。
补充图5. 光学测量装置。 a，基于自由运行马赫-曾德尔干涉仪的光学矢量分析外差检测装置。激光输出由50:50分束器分成本地振荡器臂和信号臂。信号臂由声光调制器进行频移，并通过可变光衰减器衰减，然后通过低温环境中的待测器件。传输信号与LO臂在平衡光电探测器处重新组合，所得电信号记录在示波器上。信号路径中包含电光调制器和偏振控制器，用于相干存储和检索实验。b，荧光和透射检测装置。激光输出通过AOM和VOA，然后路由到低温环境中的DUT。透射或荧光信号由超导纳米线单光子探测器检测并在示波器上读出。脉冲序列发生器在两种配置中控制光学脉冲门控和数据采集的时序。电极控制通过DC源提供DUT的电偏置。为了测量Er³⁺离子系综的荧光，我们通过AOM门控光脉冲激发系综，并使用安装在Bluefors LD400稀释制冷机4K法兰上的Single Quantum SSPD-1550-70-80超导纳米线单光子探测器测量荧光。SNSPD信号在TeledyneLecroy 610Z示波器上计数和平均。测量示意图如补充图5b所示。提取的光学T₁随后通过反转恢复回波测量进行验证。为了确定与LNOI集成的合适CaWO₄晶体取向，使其在键合后退火引起的温度变化中具有鲁棒性，我们使用参考文献[28]中的多层应变框架进行数值分析，该框架捕捉了对热诱导应变的三个不同贡献：(i) 每种材料本征的热收缩，(ii) 由键合在共同叠层中的热膨胀系数失配层施加的面内约束，以及(iii) 由于不对称热应力引起的复合结构曲率产生的额外形变。使用该模型，其中每层具有厚度ℓ和宽度w，第i层的应变由 ε_i = α_i ΔT + F_i/(ℰ_i A_i) + ℓ_i/(2R) 给出，其中对于每层，α_i 是CTE，F_i 是热诱导轴向力，ℰ_i 是杨氏模量，A_i = ℓ_i w_i 是横截面积。ΔT 是温差，R 是共同曲率半径。我们注意到该模型不考虑层的任何滑动，并且整个过程中遵守弹性材料响应，应力和应变通过胡克定律 σ = ℰ ε 相关联。通过求解以下4层的线性方程组：CaWO₄–LiNbO₃–SiO₂–Si。
我们确定每层中的总应变 ε_i。当假设没有外力时，热诱导轴向力的总和由方程(S6.1)给出。这些力产生的力矩遵循方程(S6.2)，其中 I_i = ℓ_i³ w_i / 12 是面积惯性矩，h_i 是从叠层底部到第 i 层中心的距离。每个界面 j = 1, ..., 3 处的应变连续性产生方程(S6.3)。我们键合叠层中的厚度为 ℓ_CaWO₄ = 500 µm，ℓ_LN = 500 nm，ℓ_SiO₂ = 4.7 µm，ℓ_Si = 525 µm。杨氏模量和CTE在补充表2中给出。为简单起见，数值分析中的宽度设置为8 mm。CaWO₄层中的应力如补充图6a所示。我们观察到沿LiNbO₃异常轴与寻常轴的CaWO₄应力没有显著差异，这表明应力贡献由更厚的SiO₂+Si衬底主导。我们的分析表明，通过使用c-cut CaWO₄（即a轴和b轴在面内），我们最小化了其中的热诱导应力。补充表2. 热诱导应力数值分析中使用的机械和热参数。 这里，E表示杨氏模量，α表示热膨胀系数。(e,o)表示平行于铌酸锂异常轴和寻常轴的参数值。(a,c)表示平行于钨酸钙a轴和c轴的参数值。
a 取ab平面中的最大值来估计热诱导多层应力的上限。
b 使用参考文献[35]中100-295K的晶格参数计算。
补充图6. LNOI上键合CaWO₄的理论热应力和实验剪切测试。 a，对于不同晶体切割组合，CaWO₄层中计算的热应力σ作为温度变化ΔT的函数。注意，对于CaWO₄取向的两种切割，X-cut和Z-cut LNOI的理论曲线几乎完全重叠。b，未掺杂CaWO₄芯片键合到未图案化LNOI衬底上的破坏性剪切测试期间，实验载荷和位移曲线作为时间的函数。绿色和粉红色箭头（标记为c和d）指示对应于后续面板中照片的时间点。c，d，剪切测试前c和剪切测试后d的实验装置照片。为提供视觉尺度，未掺杂CaWO₄尺寸为10×10 mm²。样品后挡确保LNOI衬底在高侧向载荷下保持静止。e，样品b经过4次热循环后的照片，显示Er³⁺:CaWO₄仍然键合在下方光子集成芯片上。为了实验评估我们的键合叠层（包含未掺杂10×10 mm² c-cut单面外延抛光CaWO₄晶体键合到未图案化LNOI芯片）的强度，我们在室温下使用Nordson DAGE 4000键合测试仪对其进行了破坏性剪切测试，如补充图6b-d所示。键合测试仪使用定位在LNOI芯片上方但低于CaWO₄芯片的剪切尖端。剪切尖端以25 µm/s的设定速率移动，仅推动CaWO₄，而整个键合叠层由样品后挡固定到位（补充图6c）。我们的测试显示，承受的最大载荷为54.54 kgf，转换为最大剪切应力为7.9 MPa。注意，样品b的表征环谐振器本征品质因数在其初始热循环期间保持在约200万，使得补充说明7中呈现的高协同性测量成为可能。为了估计我们的Er³⁺:CaWO₄-on-TFLN平台的集体协同性，我们首先评估波导光学TE₀模式的电场能量在Er³⁺:CaWO₄晶体中的参与度 P，定义为[36]：
其中 ε↔ 是介电常数张量。补充图7a显示了对于50%刻蚀的500 nm X-cut LNOI波导（顶部宽度 w_top = 4 µm，侧壁角60°，对应于正文中表征的器件即主样品的环谐振器几何结构），模拟的 P 作为弯曲半径 r_bend 的函数。在模拟几何结构中，波导正上方是c-cut CaWO₄。4 µm顶部宽度通过抑制Er³⁺:CaWO₄-on-TFLN环谐振器中的高阶模式，确保基模TE₀操作。沿LiNbO₃异常轴和寻常轴的模式传播分别进行模拟，分别表示为 k ∥ e 和 k ∥ o。在模拟中，在模拟波长 λ_sim = 1532.63 nm 处使用折射率值 n_CaWO₄,a = 1.8842，n_CaWO₄,c = 1.8984，n_LiNbO₃,o = 2.2117，n_LiNbO₃,e = 2.1381 和 n_SiO₂ = 1.4442。
补充图7. 模拟的Er³⁺:CaWO₄参与度和模式体积。a，对于顶部宽度 w_top = 4 µm，基模TE₀模式的模拟参与因子P作为波导弯曲半径 r_bend 的函数。模拟了沿铌酸锂异常轴和寻常轴的模式传播，分别表示为 k ∥ e 和 k ∥ o。b，相应的模拟模式体积 V_mode。虚线表示直波导的相应值。插图显示了 r_bend = 250 µm 的归一化能量密度模式分布。为了为光-物质耦合的空间尺度提供物理直觉，我们还绘制了模式体积：
如补充图7b所示。这表明模式体积保持在1 µm²以下，确认了导模相对于自由空间方法被紧密约束。这种紧密约束，加上在CaWO₄中的强参与度，确保了环谐振器光子与近表面Er³⁺离子系综之间的有效耦合，这通过集体耦合强度直接进入集体协同性，定义为[36]：
其中 μ 是跃迁偶极矩，ρ 是Er³⁺离子密度，ε₀ 是真空介电常数，ℏ 是约化普朗克常数，n_mode 是光学谐振器模式的有效折射率。为了估计 Z₁ ↔ Y₁ 跃迁的跃迁偶极矩 μ，我们首先计算振荡器强度，由[37, 38]给出：
其中 α(ν) 是作为频率 ν = ω/2π 函数的吸收系数，e 是电子电荷，m_e 是电子质量，n 是Er³⁺离子系综所在材料的折射率。在我们的情况下，n = n_CaWO₄,a = 1.8842。实腔模型已被发现适用于替代离子[39]，因此我们取 χ_L = 3n²/(2n² + 1)。给定Er³⁺:CaWO₄的50 ppm掺杂浓度，其离子密度计算为 ρ = 6.4×10²³ m⁻³。这里的吸收系数由 α(ν) = −2.3 log(|A(ν)|² / max|A(ν)|²) / (P L) [40, §8.2.2.4] 给出，其中 L = 7850 µm 是基于补充图3c中键合面积估计的总线波导光学长度，A(ν) 是复透射。总线波导的参与因子在 r_bend → ∞ 时模拟为 P_{k||e} = 14.8% 和 P_{k||o} = 23.5%，由于总线波导的弯曲半径足够大，这是一个很好的近似。通过基于总线波导几何结构取这些参与因子的加权平均值，我们近似 P = (L_{k||o}/L) P_{k||o} + (1 − L_{k||o}/L) P_{k||e} = 15.6%，其中平行于TFLN寻常轴的长度取为 L_{k||o} = 680 µm。取零场下的 α(ν)，如补充图8a所示，我们得到 f = 2.2×10⁻⁷。跃迁偶极矩通过 μ = √(ℏ e² f / (2 m_e ω)) 与振荡器强度相关[37, 38, 41]。将获得的振荡器强度代入表达式，我们得到 μ = 1.6×10⁻³² C·m。在确定了跃迁偶极矩值后，我们现在继续估计耦合到环谐振器的Er³⁺离子的集体协同性。由于谐振器的几何结构是环，有效参与因子可以近似为 k||e 和 k||o 值的平均值，使得 P = (P_{k||e} + P_{k||o})/2。正文中表征的谐振器具有弯曲半径 r_bend = 250 µm，对应于 P = 17.2%。从仿真中发现的TE₀模式的相应有效折射率为 n_mode,k||e = 2.0311 和 n_mode,k||o = 1.9722。取其平均值，我们得到 n_mode = 2.0017。最后，将上述值代入方程(S7.5)，我们得到 G_estimated/2π = 314 MHz，这导致对于补充表3中 |B| = 0T 处的 κ_tot 和 Γ_inh 值，集体协同性 C_estimated = 6.0 ± 0.5。注意，本节的模式仿真使用商业软件：Ansys Lumerical。为了确定实验集体协同性，我们将Er³⁺系综的非均匀光学跃迁近似为洛伦兹谱分布。我们将此选择与高斯分布进行了比较，发现洛伦兹分布始终与测量的透射数据更吻合。我们还发现使用高斯非均匀展宽模型时集体协同性没有显著差异。选择洛伦兹分布也与之前的REI光谱学[42]、REI谐振器-系综建模[36]一致，并且在具有稀释缺陷的稀土晶体中是预期的[43,44]。使用洛伦兹模型，在Er³⁺离子存在的情况下，角频率ω_cav处环谐振器的复透射由下式给出[45]：
其中 ω 是探测角频率，κ_tot = κ_int + κ_ext 是谐振器的总线宽，Γ_inh 是 Er³⁺ 离子的非均匀展宽线宽。通过将复透射拟合到方程(S7.7)，我们提取了不同磁场下的集体协同性（通过 κ_tot、Γ_inh 和 G）（补充表3）。为了可靠提取实验集体协同性，我们分别确定了失谐 ≫ Γ_inh, G 时环谐振器的本征 κ_int 和外在线宽 κ_ext。这允许我们在仅有两个自由参数 Γ_inh 和 G 的情况下，将 κ_tot 固定到方程(S7.7)的拟合中。由于激光被重复扫描，且扫描之间的间隔短于存储态寿命，系综在光泵浦稳态下被探测，其耗尽通过存储分支比及其寿命依赖于磁场；因此提取的 G 是其本征值的下界。关于耦合到环谐振器与总线波导的 Er³⁺ 离子非均匀展宽的更多信息，见补充说明8。我们现在将实验确定的集体协同性与我们的理论估计进行比较。从对主样品零场透射数据的拟合（补充表3）中，我们提取了集体协同性 C = 6.66 ± 0.42。该值与基于模拟模式特性和从总线波导吸收导出的振荡器强度计算的预测值 C_estimated = 6.0 ± 0.5 相当。为了验证我们平台的可重复性，我们还表征了一个探路器件样品b，其具有更小的弯曲半径（r_bend = 140 µm）。以下数据在其初始热循环期间获得，在补充说明6中讨论的Q_int因子退化之前。通过将复透射拟合到方程(S7.7)，我们确定了集体协同性 C = 9.06 ± 0.96。从该拟合中提取的参数详述于补充表3。该器件观察到的低非均匀展宽 Γ_inh 与受限采样以及减少的应变和g因子变化一致（见补充说明8）。耦合到总线波导的Er³⁺离子的 |↓⟩{Z₁} ↔ |↓⟩{Y₁} 跃迁的吸收使用我们的外差检测装置（见补充说明5）获取，并拟合到洛伦兹分布以提取不同磁场强度 |B| 下的非均匀展宽线宽 Γ_inh，如补充图8a中橙色标记所示。我们用蓝色标记叠加了仅耦合到环谐振器的Er³⁺离子的非均匀展宽线宽，从将我们的测量复透射拟合到方程(S7.7)获得。在较高磁场强度下，非均匀展宽线宽增加，我们将其归因于整个晶体中空间变化的g因子和空间变化的磁场：不同离子经历略有不同的局域环境，导致塞曼位移的分布展宽了系综线宽。叠加的谐振器数据显示，在 |B| = 0T 时，与耦合到总线波导的离子相比，耦合到相对较小区域中Er³⁺离子的非均匀展宽已经减小。在非零磁场下，抑制效果进一步放大，证实了Er³⁺离子系综经历的空间变化局域环境。补充表3. 谐振器耦合Er³⁺离子系综的拟合和测量参数。 该表详细列出了主样品在不同磁场强度下的参数，并包括样品b在零场下的比较数据。中心波长 λ_ions 对应于谐振器耦合离子的 |↓⟩{Z₁} ↔ |↓⟩{Y₁} 跃迁频率，由于电光调谐施加的直流电场（高达600 V），该频率相对于总线波导耦合离子额外偏移。谐振器线宽 κ_int 和 κ_ext 在谐振器从Er³⁺跃迁失谐 ≫ G 时独立确定，并在随后的拟合中保持固定。非均匀展宽线宽 Γ_inh 和集体耦合强度 G 通过将复透射拟合到耦合谐振器模型方程(S7.7)作为自由参数获得，该模型假设洛伦兹非均匀分布。集体协同性 C 从拟合参数导出，带有标准误差传播。所有不确定度代表来自最小二乘拟合的一个标准差置信区间。主样品的测量在标称混合室温度约8 mK下进行。
a 样品b（r_bend = 140 µm）在其初始热循环期间的数据。标称混合室温度约为20 mK。关于其Q_int因子退化的讨论见补充说明6。
补充图8. 非均匀展宽线宽和Y₁流形塞曼分裂的磁场依赖性。a，对于耦合到总线波导（橙色）和环谐振器（蓝色）的Er³⁺离子，非均匀展宽线宽Γ_inh作为磁场强度|B|的函数。插图显示了总线波导耦合离子在|B|=0T和1T处的吸收光谱。b，Y₁激发态Kramers双重态的塞曼分裂Δω_Y₁/2π作为|B|的函数，线性拟合得到有效g因子g_Y₁ = 7.41 ± 0.01。插图：相应磁场下的透射光谱显示逐渐的塞曼分裂。为了表征对应于电子跃迁 |↓⟩{Y₁} ↔ |↑⟩{Y₁} 的g因子（我们将其表示为 g_Y₁），我们对 |↓⟩{Z₁} ↔ |↓⟩{Y₁} 和 |↓⟩{Z₁} ↔ |↑⟩{Y₁} 跃迁之间的频率差 Δω_Y₁ 进行线性拟合，如补充图8b所示。由此我们提取 g_Y₁ = 7.41 ± 0.01，与参考文献[46]非常吻合。为了研究Er³⁺离子的光谱扩散，我们采用三脉冲光子回波或受激光子回波实验，其中前两个脉冲之间的延迟为τ₁₂，第二个和第三个脉冲之间的延迟为τ₂₃。延迟从每个脉冲的中心测量。受激光子回波强度作为τ₁₂的函数由下式给出：I_3PPE ∝ exp(−4π τ₁₂ Γ_eff) [47]，其中Γ_eff是有效线宽。它通过以下关系建模为τ₁₂和τ₂₃的函数[47]：
其中Γ₀是假设没有光谱扩散时的均匀线宽，R是光谱扩散速率，Γ_SD是光谱扩散线宽。对于该测量，所有光脉冲的持续时间为150 ns，低温恒温器输入处的功率为0.3 mW，所得回波在强度水平上平均50–170次采集，重复时间为100 ms。受激回波强度由下式给出：
其中τ₂₃依赖性被吸收到常数I₀中。为了提取如正文所示的理论有效线宽Γ_eff作为τ₂₃的函数，我们使用方程(S9.8)拟合回波衰减。为了研究我们系统中Er³⁺离子的有效相干时间，考虑τ₂₃ = 0是有益的，此时3PPE测量等同于双脉冲光子回波或Hahn回波测量。从光谱扩散参数提取的τ₂₃ = 0处的经验有效相干时间T_M可以写为[43, 47]：
相应的经验有效均匀线宽为：
为了获得正文中经验相干时间与磁场强度图中的每个数据点，我们将从拟合Γ_eff ≈ Γ₀ + ½ Γ_SD R τ₂₃（补充表4）获得的Γ₀和Γ_SD R值代入方程(S9.10)。为使线性近似成立，我们拟合τ₂₃ < 2 T₁的数据。正文中单独引用的R和Γ_SD值改为从完整模型方程(S9.8)在整个τ₂₃范围内拟合获得；它们的乘积0.13 ± 0.03 kHz²与在|B| = 0.2T下的线性化确定在一个标准差内一致。注意，零场下的均匀线宽通过2PPE测量完成。经验有效相干时间随后通过方程(S9.11)转换为均匀线宽。随着磁场的引入，由于电子自旋翻转-翻转相互作用的抑制，Er³⁺离子的有效均匀线宽下降，该相互作用根据玻尔兹曼分布[47]对均匀线宽有贡献：
其中 α_ff 是描述自旋翻转-翻转过程强度的系数，g_eff 是电子自旋态的有效g因子，μ_B 是玻尔磁子，k_B 是玻尔兹曼常数，T 是温度。除了翻转-翻转相互作用的抑制外，我们观察到另一种机制导致较高磁场强度下均匀线宽的增加。我们将均匀线宽的这种增加归因于单声子直接过程，该过程涉及来自共振电子自旋跃迁的单声子的吸收/发射。由直接过程产生的线宽贡献具有以下形式[48]：
其中 α_D 描述了单声子直接过程的强度。作为磁场 |B| 函数的有效线宽的总贡献为：
其中 Γ_eff,0 是来自磁场无关贡献的有效线宽。使用该模型（方程(9.14)），我们发现了极好的一致性，其中 Γ_eff,0 = 295 ± 1 Hz，α_ff = 71 ± (1×10⁻³) kHz，α_D g_eff³ = 160 ± 5 Hz/T⁻⁵，g_eff μ_B / (k_B T) = 75 ± 1 T⁻¹。取 Z₁ 流形的g因子为 g_Z₁ = 8.38 [49]，我们发现系统的有效自旋温度为 T = 75 ± 1 mK。补充表4. 在不同磁场强度下 Er³⁺ 系综的拟合和测量光谱扩散参数（R τ₂₃ ≪ 1）。 中心波长 λ_ions 对应于总线波导耦合离子的 |↓⟩{Z₁} ↔ |↓⟩{Y₁} 跃迁频率。光谱扩散无关线宽 Γ₀ 和光谱扩散乘积 Γ_SD R 通过拟合 Γ_eff ≈ Γ₀ + ½ Γ_SD R τ₂₃ 作为自由参数获得，其中我们取方程(S9.8)中的 R τ₂₃ ≪ 1。所有不确定度代表来自最小二乘拟合的一个标准差置信区间。测量在标称混合室温度约 8 mK 下进行。
未耦合到环谐振器的Er³⁺离子的裸弛豫时间T₁在所研究的磁场强度范围 |B| ∈ [0T, 1T] 内没有显示出系统依赖性，如补充图9a中绿色标记所示。我们计算所有测量磁场强度下的平均裸弛豫时间 T₁ = 6.47 ± 0.03 ms。当环谐振器在零场下被带到 Z₁ ↔ Y₁ 跃迁频率时，耦合系统形成极化子（杂化光-物质态），如补充图9a中在波长1532.6324 nm和1532.6374 nm处的插图所示。这些极化子各自从Er³⁺中心波长失谐约 G。对应于下极化子和上极化子的荧光衰减数据分别以橙色和紫色显示在补充图9b中。单指数拟合得到下极化子的 T₁ = 4.53 ± 0.21 ms 和上极化子的 T₁ = 4.78 ± 0.24 ms。
补充图9. Er³⁺离子的弛豫时间T₁。 a，裸Er³⁺离子（未耦合到环谐振器）（绿色）和耦合到环谐振器的离子在下极化子（橙色）和上极化子（紫色）分支的光学寿命T₁作为外加磁场强度|B|的函数。裸离子寿命显示对|B|没有系统依赖性。插图：显示|↓⟩{Z₁} ↔ |↓⟩{Y₁}跃迁附近极化子模式结构的二维荧光图。b，在|B|=0T下与a中相同的下极化子和上极化子的荧光衰减曲线，以及单指数拟合（实线）。长度为600 ns的初始脉冲激发布居数；在可变延迟 τ_inv 之后，延迟 τ_H = 42 µs、脉冲长度150 ns的Hahn回波序列读出在初始激发频率处剩余的布居数。用于 T_W 的拉伸指数中的分数拉伸因子0.5可以被视为特征弛豫速率的分布[50,51]。补充表5. 反转回波拟合参数和寿命。 参数通过拟合 I_inv ∝ [1 − (p₁ exp(−τ_inv/T₁) + p_Z exp(−τ_inv/T_Z) + p_W exp(−(τ_inv/T_W)^(1/2)))]² 获得。光学 T₁ 固定为从独立荧光测量获得的值。注意 p_W 不反映真实分支比，因为在测量的时间延迟下未观察到恢复回波强度的清晰平台。
这里使用的光脉冲功率在低温恒温器输入处为24 µW，所得回波在强度水平上平均600次采集，重复时间为200 ms。脉冲长度为150 ns，延迟为 τ₁₂ = 6.15 µs。补充表6. 不同铒光子平台的光学相干性和光-物质耦合。
a 作者从400 mT下未观察到塞曼分支布居数减少推断样品温度 ≳0.5 K。
b 控制其原子频率梳存储效率的有效协同性。文章名：Millisecond optical coherence and strong collective coupling in an integrated telecom rare-earth photonic platform作者：Kah Jen Wo¹*、Pavel A. Dmitriev²,³†、Karthik Dasigi²、Fumiya Hanamura²、Steven Touzard²,⁴‡单位：1.Centre for Quantum Technologies, Singapore2.Centre for Quantum Technologies, Queenstown 117543, Singapore3.National University of Singapore, Department of Materials Science and Engineering, Singapore4.National University of Singapore, Department of Physics, Singapore
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