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1、State Key Laboratory of Ultra-intense Laser Science and Technology, Shanghai Institute of Optics and Fine Mechanics, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 201800, China

2、Key Laboratory of Specialty Fiber Optics and Optical Access Networks, Shanghai University, Shanghai 200444, China

3、The Extreme Optoelectromechanics Laboratory (XXL), School of Physics, East China Normal University, Shanghai 200241, China

4、State Key Laboratory of Precision Spectroscopy, East China Normal University, Shanghai 200062, China  

5、Center of Materials Science and Optoelectronics Engineering, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China

6、University College London, London WC1E 6BT, United Kingdom

7、Shanghai Research Center for Quantum Sciences, Shanghai 201315, China

8、Hefei National Laboratory, Hefei 230088, China  

9、Collaborative Innovation Center of Extreme Optics, Shanxi University, Taiyuan 030006, China  

10、Collaborative Innovation Center of Light Manipulations and Applications, Shandong Normal University, Jinan 250358, China 

引言

集成非线性光子器件通过结合低功耗、小器件尺寸和前所未有的非线性转换效率，彻底改变了用于产生新光学频率的频率转换过程。其中，芯片级光子平台上的倍频程光学频率梳对于精密光谱计量、高容量通信、高速光子计算、小型化光学钟和集成量子技术具有革命性意义。迄今为止，芯片级光学频率梳主要集中于近红外波段，仅初步扩展到可见光和中红外。实现单个集成光学频率梳同时覆盖紫外、可见光、近红外和中红外（>2700 nm）仍然是一个关键挑战。这一限制直接阻碍了多个有影响力的研究领域，如光学原子钟、量子计算与传感，以及原子和分子光谱学，这些领域高度需要在紫外和可见光谱波段进行精确绝对频率测量，以实现原子和离子的多步俘获、冷却和态制备跃迁。它也制约了基于近红外的高带宽数据传输、激光雷达系统、高速光学计算以及集成量子技术及其实际应用。最后，在中红外光谱学领域，大多数分子在中红外>2700 nm光谱的特定波长处有吸收，从而能够检测和定量微量物质。

根本瓶颈在于缺乏一个光子平台，能够同时提供适当的工程化色散、低传播损耗、从紫外到中红外的透明窗口、中等折射率、大带隙以抑制短波长双光子吸收，以及足够大的三阶非线性以支持克尔非线性过程。

五氧化二钽（Ta2O5）是一个理想的候选材料：它具有低热光系数（2.3×10⁻⁶/K，低于Si3N4的2.45×10⁻⁵/K和SiO2的8.74×10⁻⁶/K）、相对较高的折射率（n≈2.07）、从0.33到8 μm的超宽透明窗口（超越Si3N4的0.4–3 μm）、4.3 eV的大带隙、在可见光区可忽略的双光子吸收系数，以及7.8×10⁻¹⁹ m²/W的强非线性折射率，是Si3N4的三倍。此外，Ta2O5兼容室温沉积，并可获得低残余应力的厚膜以优化色散管理，实现无裂纹光子层，无需Si3N4所需的高温工艺。这些特性使其在从紫外到中红外的热稳定、高效芯片级光学频率梳方面极具前景。然而，Ta2O5的极高硬度和化学惰性长期以来阻碍了制备具有光滑侧壁和反常色散的高限制Ta2O5波导。电信波长处典型0.3 dB/cm的传播损耗阻碍了宽带光学频率梳的形成。近期一项进展展示了以SiO2为包层的正常色散Ta2O5波导，实现了创纪录的0.08 dB/cm低传播损耗。然而，当波导顶部宽度减小到约1.5 μm以实现反常色散时，传播损耗急剧上升到约0.3 dB/cm。此外，SiO2包层在2500 nm以上引入强O-H吸收，阻碍了中红外扩展。同时，短波长处散射损耗对侧壁粗糙度的高敏感性限制了780 nm处的最先进传播损耗为0.86 dB/cm。因此，芯片级Ta2O5光学频率梳仍局限于750–2400 nm范围，向紫外和中红外的光谱扩展仍然具有挑战性。

在此，我们克服了这些限制，并在集成Ta2O5脊形波导中展示了从紫外到中红外连续覆盖的超宽带光学频率梳。关键创新在于光刻辅助化学机械刻蚀工艺，该工艺实现了仅0.34 nm的平均侧壁粗糙度，大幅抑制了整个光谱范围内的散射损耗，同时实现了精确色散工程——且无需高温（>500°C）退火或有吸收的SiO2包层。在基模横电（TE0）激发下，反常色散区的孤子裂变、色散波形成和三次谐波产生在仅54 pJ泵浦脉冲能量下产生了从350 nm到3200 nm无间隙、3.2个倍频程的超连续谱。通过进一步将波导色散整形成平坦正常色散轮廓，我们获得了-30 dB带宽为1182.331 nm的相对平坦光谱，展示了该方法在定制光谱整形方面的多功能性。通过外差干涉验证了所产生的光梳的优异相干性，展示了超连续谱的脉冲压缩，并分析了三次谐波产生的模式相位匹配条件。这一集成光子平台，独特地结合了同时提供低传播损耗和精确色散管理的纳米结构技术、晶圆级无裂纹Ta2O5薄膜以及高激光损伤阈值，为多倍频程光学频率梳开辟了道路，完全连接紫外、可见光、近红外和中红外——为量子信息处理、光学钟以及这一广阔光谱窗口中的精密分子光谱学带来了变革性机遇。

结果

低传播损耗色散工程化Ta2O5纳米光子波导的制备

色散工程化Ta2O5脊形波导制备在900 nm厚的Ta2O5薄膜上，该薄膜通过磁控溅射沉积在2 μm厚热氧化层衬底上，衬底由4英寸、500 μm厚的硅晶圆支撑。低损耗脊形波导随后采用飞秒激光光刻辅助化学机械刻蚀工艺进行图形化。该过程包括五个关键步骤：沉积铬硬掩模、通过飞秒激光烧蚀铬膜直接写入波导图形、通过化学机械抛光将图形转移到Ta2O5薄膜中刻蚀暴露的Ta2O5区域、去除铬掩模，以及第二次化学机械抛光步骤以减薄和抛光Ta2O5微结构。第二次化学机械抛光至关重要：它大幅抑制了侧壁散射损耗，同时允许精确修整波导厚度以工程化色散分布。

脊形波导几何结构采用商用有限元法求解器设计，如图1(b)示意，其中W、D、H和θ分别表示顶部宽度、脊高、总膜厚和侧壁楔角。通过调节这些参数，群速度色散可以被精确调谐到孤子超连续谱产生所需的反常色散区。为了进一步提高光纤-芯片耦合效率，波导顶部宽度在端面处经200 μm长的长度绝热增加到8 μm，如图1(a)的光学显微照片所示。制备的波导具有超光滑表面，平均粗糙度仅为0.46 nm，极大地抑制了散射损耗——这是将超连续谱扩展到短波波段和实现低泵浦功率运行的前提。图1(c)显示了带有锥形端面的6.5 mm长脊形波导芯片的照片，在测试中已可见明亮的超连续谱产生。

图1. 纳米光子波导与微环谐振器。(a) 制备的波导在端面附近的光学显微照片。(b) 脊形波导横截面示意图。(c) 测试中的波导芯片照片，芯片由红色方框标出。(d) 制备的微环的扫描电子显微镜图像。(e) 在1551 nm附近测得的负载Q因子。(f) 在780 nm附近测得的负载Q因子。

为了表征这些超光滑波导的传播损耗，还采用相同的PLACE工艺制备了与总线波导侧向耦合的半径为300 μm的微环。选择耦合间隙以使器件工作在过耦合区，图1(d)显示了微环的扫描电子显微镜图像。通过扫描窄线宽可调谐激光器跨越电信C波段的基模横电谐振，测量得到负载Q因子QL = 3.74×10⁶（图1(e)）。相应的本征Q因子推定为Qi = 5.75×10⁶，由此提取传播损耗为α = 0.066 dB cm⁻¹（根据关系式α = 2πng/(Qiλ)，其中ng为群速度2.17，λ为谐振波长1551.11 nm）。此处报道的本征Q因子和传播损耗均超过了该平台在电信波段此前达到的最佳值，即Qi = 4.5×10⁶和α = 0.09 dB/cm。值得注意的是，在780 nm处，测得的负载Q因子为1.70×10⁶（图1(f)），得到本征Q因子Qi = 1.83×10⁶和传播损耗α = 0.43 dB cm⁻¹。这比同一材料平台的最先进水平提高了两倍。将传播损耗抑制到如此低的水平，且无需高温（>500°C）退火或有损耗的SiO2上包层，不仅最小化了超连续谱产生所需的泵浦功率，而且消除了将光谱覆盖扩展到短波区域的关键障碍。

超连续谱产生的实验装置

脊形波导中宽带超连续谱产生的实验配置如图2所示。泵浦源采用锁模脉冲激光器，输出126.7 fs脉冲，中心波长1550 nm，重复频率80.6 MHz，偏振为横电。泵浦光束通过半波片和偏振分束器进行精确功率管理，然后通过非球面透镜耦合进入波导。非球面透镜与锥形端面之间的耦合损耗约为7.7 dB。对于光谱分析，产生的超连续谱从波导输出端面由透镜光纤收集，并导入三台光学频谱分析仪之一（型号：AQ6315A和AQ6375，横河公司；型号：OSA305，索雷博公司）。光梳相干性测量的详细步骤见方法部分。

图2. 波导中超连续谱产生的实验装置。HWP：半波片；PBS：偏振分束器；DUT：待测器件；OSA：光谱分析仪；PD：光电探测器；ESA：电频谱分析仪；fs：飞秒；CW：连续波。

从紫外到中红外的宽带超连续谱

为了产生连接紫外、可见光、近红外和中红外波段的超连续谱，脊形波导被设计为在电信波段具有反常色散，并设计激发940 nm附近的色散波产生。波导长度为6.5 mm，顶部宽度3.05 μm，脊高587 nm，总厚度733 nm，楔角4.446°。当片上平均泵浦功率达到4.35 mW（对应平均脉冲能量54.0 pJ）时，沿波导可用肉眼清晰观察到明亮的可见光。图1(c)显示了智能手机相机拍摄的孤子裂变散射光照片。其中，绿色三次谐波光首先出现，随后是裂变孤子产生的黄色和橙色散射光。在波导输出端附近，观察到具有明显蓝色分量的清晰超连续谱，如图3(a)左侧插图中的俯视光学显微照片所示，并投射到白色纸屏上，如右侧插图所示。记录的光谱（图3(a)）显示出从350 nm到3200 nm的超宽带无间隙光谱包络，对应3.195个倍频程。尽管2700 nm以上信号水平下降，光谱仍延伸至3200 nm——这是采用无SiO2包层的低损耗Ta2O5波导的直接结果，消除了通常截断中红外扩展的强O-H吸收。这一结果同时将短波边缘推进到紫外区，长波边缘深入中红外波段，代表了该平台上报导的最宽超连续谱。

图3. 波导中的超连续谱产生。(a) 反常色散波导中产生的超宽带超连续谱的光谱。左插图：整个波导上方拍摄的散射超连续谱光照片。右插图：投射到空白白纸上的输出超连续谱照片。(b) 超连续谱随泵浦脉冲能量增加的光谱演化。(c) 正常色散波导中平坦超连续谱的光谱，以及窄线宽参考激光器的光谱（黑色曲线）。插图：沿波导的散射超连续谱发射照片。(d) 分辨率带宽为3.9 kHz的外差拍频的射频频谱。左插图：单个拍频的放大视图。右插图：从另一视角拍摄的波导发射照片。

超连续谱光谱包络随泵浦脉冲能量的变化如图3(b)所示，揭示了潜在的展宽动力学。在15.2 pJ泵浦脉冲能量下，自相位调制将光谱从930 nm展宽到2500 nm。将泵浦脉冲能量增加到21.5 pJ时，光谱扩展到640 nm到2700 nm范围。此时，940 nm处出现明显的信号，归因于短波色散波的激发，并且570 nm附近开始出现离散的三次谐波峰。在26.3 pJ时，光谱进一步扩展到330 nm，覆盖330–600 nm，但600 nm和640 nm之间仍存在光谱间隙。在最大泵浦脉冲能量54.0 pJ时，该间隙完全闭合，产生了图3(a)所示的无缝、3.2倍频程超连续谱。

通过色散工程实现平坦超连续谱

除了最大化光谱带宽外，波导几何结构还可以被定制以产生光谱平坦的输出。通过将顶部宽度调整为2.17 μm、脊高调整为623 nm，积分色散被整形为平坦正常色散轮廓。在脉冲能量23.3 pJ下测得的光谱如图3(c)所示。其–30 dB带宽达到1182.33 nm，覆盖从979.51 nm到2161.84 nm的范围。图3(c)和3(d)的插图显示了从不同角度拍摄的孤子裂变散射照片，呈现蓝色、红色和黄色发射。这种仅通过单一材料平台上的色散工程实现的灵活光谱整形，突显了低损耗Ta2O5波导在需要定制光谱包络的实际应用中的多功能性。

相干性验证与脉冲压缩

通过带通滤波器提取980 nm附近的窄光谱带，并将其与外部单频参考激光器（图3(c)中的黑色曲线）混频，评估了产生超连续谱的相干性。外差拍频谱如图3(d)所示，在100 MHz跨度内、分辨率带宽3.9 kHz下包含三个信号。80.6 MHz处的最强拍频（即重复频率）恰好对应泵浦激光器的重复频率，而位于30.6 MHz和50.0 MHz的另外两个信号则来自参考激光器与光谱上最接近980 nm的两条梳齿的混频。关键的是，这两个拍频fbeat,1和fbeat,2之和（30.6 + 50.0 = 80.6 MHz）等于重复频率，证实了超连续谱忠实继承了泵浦激光器的梳状结构。任一拍频均显示出3.9 kHz的窄线宽（图3(d)插图），与外部参考激光器的线宽匹配，从而验证了超连续谱在近红外区的优异相干性。

在光谱展宽过程中，波导中自然发生孤子自压缩。对于低能量脉冲，我们未采用倍频自相关方案。取而代之的是，我们使用FTIR光谱仪（OSA305）表征了产生的脉冲压缩，该仪器无需倍频自相关器即可记录场自相关迹线。输入泵浦脉冲和压缩后输出脉冲的场自相关信号分别如图5(a)和5(b)所示。用高斯轮廓拟合这些光谱包络，得到泵浦脉冲宽度为126 fs（标度因子0.648），输出脉冲宽度为19.2 fs，对应压缩比6.56。这种高效的孤子效应压缩突显了工程化波导的高非线性和低损耗。

图5. 孤子自压缩。(a) 入射泵浦脉冲和 (b) 压缩后输出脉冲的场自相关迹线。

色散分析与数值模拟

产生3.2倍频程超连续谱的波导和产生平坦光谱的波导的二阶群速度色散和积分色散分别绘制在图4(b)和4(c)中。反常色散波导在940 nm附近具有零色散波长，与将光谱扩展到紫外和可见光深处的色散波相位匹配。而第二个波导在正常色散区展现出超平坦的积分色散，能够产生平坦包络的超连续谱。

图4. 色散、非线性动力学与相位匹配分析。(a) 反常色散和正常色散波导的模拟超连续谱。(b) 两个波导的群速度色散(β2)和(c) 积分色散(βint)。(d) 反常色散波导中泵浦脉冲沿传播距离的时间演化和(e) 光谱演化。(f) 三次谐波产生的相位匹配分析。

为了定量验证光谱展宽机制，我们采用分步傅里叶方法求解非线性薛定谔方程，对超连续谱产生进行了建模。

在这里，演化脉冲的振幅 A(z, T) 是传播距离 z 和延迟时间 T = t − z/vg 的函数，其中 vg 是泵浦波长处的群速度。βm 是传播常数在泵浦频率 ω0 附近泰勒级数展开中的高阶色散系数项。在数值模拟中，非线性折射率设为 n2 = 7.83×10⁻¹⁹ m²/W，脉冲峰值功率取为 7 kW。将这些参数代入方程(1)，得到的模拟光谱如图4(a)所示，模拟光谱窗口从330 nm延伸至3500 nm。这些模拟光谱与实验观测结果非常吻合，验证了反常色散波导中宽带无间隙超连续谱源于孤子裂变、色散波产生和自相位调制之间的相互作用，而正常色散波导中的平坦光谱则主要由孤子裂变和自相位调制塑造。

图4(d)和4(e)展示了脉冲沿反常波导传播时的时间和光谱演化。在传播初期，对称的光谱展宽和时间压缩同时发生，这是自相位调制的特征标志。在传播距离约1 mm处，脉冲被压缩到最短持续时间，然后分裂成若干个子脉冲，标志着孤子裂变的开始。这种从自相位调制主导展宽到孤子裂变的清晰转变，验证了我们平台上超宽带超连续谱产生背后的非线性动力学。

此外，图3(a)中在400-600 nm波长范围内出现了几个明显的三次谐波峰。它们的光谱位置由基频泵浦模式与高阶三次谐波模式之间的相位匹配条件决定。两个突出的三次谐波峰位于570 nm和590 nm附近。通过模式分析确定了相位匹配的三次谐波过程。图4(f)绘制了基频泵浦模式和三次谐波高阶模式的有效折射率随波长的变化。相位匹配在基频泵浦TE0模式与三次谐波的TE7和TE4模式之间实现，正好对应在570 nm和590 nm处观测到的峰。500 nm以下的其他尖锐峰可归因于TE0泵浦模式与更高阶三次谐波模式之间的相位匹配三次谐波过程。

讨论与结论

作为概念验证演示，我们采用了支撑在二氧化硅衬底上的Ta2O5脊形波导。在更长中红外波长处二氧化硅的吸收目前限制了光谱进一步扩展到3.2 μm之外。然而，这种限制对于波导平台本身而言并非根本性的。得益于厚Ta2O5薄膜固有的低残余应力，相同的波导结构可以转移到在整个中红外波段透明的蓝宝石衬底上。采用蓝宝石衬底将消除衬底诱导的吸收瓶颈，极有可能将超连续谱进一步推进到4.5 μm的更深处中红外。此外，在超连续谱中观测到明显的三次谐波峰为f-3f自参考提供了一条直接途径，这是全稳频光学频率梳的一项关键能力。

总之，这项工作实现了Ta2O5纳米光子波导中迄今报道的最宽超连续谱产生，总结于表1中。关键的是，我们的波导在没有SiO2上包层的情况下获得了超光滑表面，从而抑制了传播损耗和此前限制光谱向紫外和中红外扩展的强O-H吸收。因此，单个电信波段飞秒泵浦驱动了直接从紫外延伸到中红外的连续光谱。这种前所未有的光谱覆盖是通过自相位调制效应、色散波形成和三次谐波产生在色散工程化波导中的协同作用实现的，该波导结合了高非线性折射率、创纪录的低传播损耗和从深紫外到中红外的透明窗口。这一电信波段飞秒激光直接驱动覆盖紫外、可见光、近红外和中红外的超连续谱的演示，为紧凑、低复杂度的光学频率梳建立了一个高效范式。这样的平台为从便携式光学钟和分子精密光谱学到芯片级量子系统等各类光子应用开辟了变革性机遇。

                  表1. Ta2O5波导中已报道的超连续谱产生

方法

对于相干性表征，波导输出的超连续谱首先由物镜在自由空间中收集，然后使用中心波长为980 nm、带宽50 nm的带通滤波器进行光谱滤波。一台工作于980 nm的窄线宽（200 kHz）连续波光纤激光器作为参考激光器。准直的参考光束与滤波后的超连续谱信号在高速光电探测器上合束，记录所得的射频微波外差拍频用于相干性分析。