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 I. 引言

在栅控量子点中的半导体自旋量子比特，通过快速、全电学的相干控制，能够实现可扩展的量子信息处理[1]。特别是，锗量子点中的空穴因其价带的p轨道特性而成为一个有前景的计算平台[2-4]。这种p轨道特性显著降低了与原子核自旋的耦合[5]，使得空穴自旋相比电子自旋具有更低的退相干性，这使同位素纯化的锗[6,7]成为实现高相干性自旋量子比特的理想平台[8,9]。然而，锗的一个根本局限在于其间接带隙，这严重限制了该材料作为量子网络中单自旋与单光子之间接口的潜在应用[10,11]。

为了克服锗间接带隙带来的限制，锗锡（Ge₁₋ₓSnₓ）合金作为承载自旋量子比特的材料平台引起了广泛关注。根据理论预测，完全弛豫的Ge₁₋ₓSnₓ材料在锡（Sn）浓度X ≥ 6.5%时会发生间接带隙到直接带隙的转变[12-15]，这一转变也已被实验证实[16]。在过去的几十年里，Ge₁₋ₓSnₓ因其可调的带隙、高载流子迁移率以及与第四族半导体技术的兼容性而被广泛研究，使其成为一个兼具电子和光电子应用前景的平台[14]。基于Ge₁₋ₓSnₓ的异质结构展现出强的、电学可调的自旋-轨道耦合，其中由栅极诱导的结构反演不对称性产生了显著的Rashba贡献，而与许多III-V族体系不同，对称性考虑导致其动量依赖性主要为立方项[17]。揭示弱反局域化和大自旋分裂的磁输运测量证实，与纯锗相比，Ge₁₋ₓSnₓ中的立方Rashba系数有所增强，从而能通过电偶极自旋共振实现高效的全电学自旋控制[18]。这种控制效率预计在纳米线等准一维几何结构中会进一步增强，这使得它们有望成为可扩展的量子处理器和自旋-光子接口[19]。

除了自旋-光子接口应用的潜力外，Ge₁₋ₓSnₓ中直接带隙的出现为利用成熟的无损技术（如光致发光光谱）探测其光电和磁光特性提供了独特的机会[20]。特别是磁光测量，能够直接研究与量子计算相关的自旋特性，包括有效g因子和外加磁场下的自旋分裂[21,22]。尽管温度依赖的光致发光已被广泛用于证实Ge₁₋ₓSnₓ合金的直接带隙特性[23-25]，但对高Sn含量Ge₁₋ₓSnₓ异质结构的系统磁光致发光研究，尤其是在高磁场下的研究，仍然 largely unexplored[26,27]。

尽管Ge₁₋ₓSnₓ具有直接带隙，但由于非辐射复合路径的存在，该类合金在电磁波谱中波红外区域发射的光致发光信号仍然很弱。为了测量其他材料发射的相对较弱的光致发光信号，研究人员利用了基于傅里叶变换红外光谱仪的光致发光光谱技术，同时让傅里叶变换红外光谱仪以“步进扫描”模式运行[28-31]，并与锁相放大器集成，通过抑制热辐射背景来实施相敏检测方案，从而提高信噪比。在无法使用步进扫描模式的情况下，利用傅里叶变换红外光谱仪常见的“快速扫描”模式来实现相敏检测以进行光致发光测量的替代方法是双调制方法[32,33]。在这种方法中，扫描镜的速度被充分降低，以产生一个其频率成分明显慢于泵浦激光器（从而也慢于光致发光发射）重复频率的干涉图，这使得锁相放大器能够在输出端重现缓慢变化的干涉图。

在此，我们构建了一个实验装置，以实现基于双调制傅里叶变换红外光谱的光致发光光谱技术，用于Ge₁₋ₓSnₓ异质结构的磁光特性表征。我们的方法涉及对多个参数的优化，例如双调制频率、扫描镜速度、激光功率以及适用于高功率激光束的电光调制器。在成功使用我们的分析方法表征了先前研究过的体材料样品后，我们将其应用于研究一个具有高Sn浓度的双量子阱样品的温度依赖光致发光以及首次的磁光致发光。温度依赖的光致发光测量揭示了与热声子无关的光谱展宽，而在高达12 T的外部磁场下的磁光致发光测量则展现出了理论预期的抗磁位移、朗道位移和塞曼分裂。我们提取了该异质结构中激子的特征参数，如结合能、约化质量以及约等于2的有效g因子，从而使我们的研究对于分析有望用于承载空穴自旋量子比特的异质结构具有重要价值。

 II. 方法

我们使用如图1所示的实验系统进行基于傅里叶变换红外光谱仪的光致发光光谱测量[34]。

图1. 我们基于快速扫描模式下傅里叶变换红外光谱仪双调制技术的磁光特性表征装置示意图；FTIR：傅里叶变换红外光谱仪，PPMS：物理性质测量系统。

在该方法中，我们将样品安装在2开尔文低温恒温器中，该恒温器配备有法拉第几何结构、最高磁场强度为12 T的外部磁体（Quantum Design公司，物理性质测量系统，DynaCool 12）。为了激发样品，由一个任意波形发生器（Agilent 33220A）驱动的具有高损伤阈值的电光调制器（ConOptics 350-160）对连续波980 nm二极管激光器（SkyEra TY-981+/-01NM-60.0W-25C-105-0.22NA）的光束进行调制，调制频率为38 kHz，采用方波波形，占空比为50%。安装在一个笼式系统中的1180 nm长通二向色镜（Thorlabs DMLP1180R）反射激光束，然后通过一个焦距为20 mm的CaF₂平凸透镜（Thorlabs LA5315，数值孔径≈0.32）将光束聚焦到样品上。来自样品的发射光被同一个透镜收集，并透过该长通二向色镜。样品的发射光由以快速扫描模式运行的傅里叶变换红外光谱仪（Mattson Instrument Galaxy 5020）进行探测和分析，该光谱仪配备有氮气冷却的InSb探测器（Infrared Associates IS-2.0），信号通过锁相放大器（Zurich Instrument HF2LI）进行处理，以抑制热背景发射[32, 35]。

 III. 结果

 A. 体材料 Ge0.852Sn0.148 样品的温度依赖性光致发光研究

我们首先通过测量体材料 Ge0.852Sn0.148 的温度依赖性光致发光来表征一个参考样品[29, 36, 37]，并将其与其他研究人员使用步进扫描模式的傅里叶变换红外光谱仪表征的类似样品的测量结果进行比较[30]。

在提取的光谱中，光致发光强度揭示了材料中的主要复合机制和带隙信息，而半高全宽反映了发射光谱的展宽程度，并受到能带内载流子占据、电子-声子相互作用、杂质、晶格缺陷和位错的影响。图2a显示了 Ge0.852Sn0.148 样品在40 K至90 K不同温度下的温度依赖性光谱，这些光谱采用单洛伦兹线型进行拟合[38]。这些归一化光谱展示了光致发光发射随温度变化的演化过程，在较低温度下表现出更高的信噪比和更高质量的拟合结果。

图2. 使用双调制快速扫描傅里叶变换红外光谱技术测量的体材料 Ge0.852Sn0.148 的温度依赖性光致发光光谱。
(a) 40-90 K 温度范围内的归一化光谱（圆圈）及拟合的洛伦兹线型（实线）。
(b) 积分光致发光强度随温度的变化函数。强度随温度升高而降低，这与直接带隙 GeSn 中常见的热激活非辐射淬灭现象一致。
(c) 从 (a) 中的洛伦兹拟合提取的峰值光致发光能量和半高全宽（插图）随温度的变化函数，显示出直接带隙半导体中预期的红移，而恒定的半高全宽（除90 K 因信噪比差而偏离外）表明展宽与热声子无关。误差棒为拟合过程的95%置信区间。

积分光致发光强度、峰值强度处的光子能量以及半高全宽随温度的变化分别绘制在图2b、图2c及其插图中。随着温度升高，光致发光强度降低（图2b），表明非辐射复合过程的贡献增加，这与热诱导淬灭路径的激活一致[39]。在本研究的温度范围内，半高全宽在大约80 K以下基本保持不变（图2c插图），表明在此范围内光谱展宽与热声子无关。90 K处的明显偏差由于对应光谱的信噪比较低（图2a中最上方的光谱）而不可靠，这限制了拟合过程的准确性。如图2c所示，峰值强度处的光子能量随着温度降低而增加，并在低于60 K时达到饱和，这与带隙能量的温度依赖性一致。观察到的积分光致发光强度、光子能量和半高全宽随温度变化的趋势与先前对 Ge1-xSnx 合金的光致发光测量结果在定量上高度一致[30]。这种定量一致性证实了我们的实验和分析方法的有效性，使我们能够研究新型 Ge1-xSnx 异质结构的温度依赖性光致发光和磁光致发光。

 B. Ge0.88Sn0.12/Si0.02Ge0.89Sn0.09 双量子阱异质结构的光致发光研究

在验证了我们的测量方法之后，我们可以研究有望用于承载空穴自旋量子比特的异质结构样品。具体而言，我们研究了一个具有双量子阱的样品，其异质结构如图3所示，生长过程参考文献[40]。

图3. 双量子阱异质结构示意图。

首先，在20 K温度和没有外部磁场的条件下，我们进行激光功率依赖性光致发光测量，以优化后续测量的信噪比，同时确保激光加热不会展宽从样品获得的光致发光光谱。

图4. 20 K温度下，双量子阱样品的光致发光发射随激发激光功率的变化。(a) 不同激发功率下的归一化光谱（圆圈）及其洛伦兹函数拟合曲线（实线）。(b) 积分光致发光强度随激光功率的变化，未显示饱和现象。(c) 光子能量随激光功率的变化。能量的可忽略变化意味着不存在能带结构重整化。插图：半高全宽随激光功率的变化。线宽保持不变表明激光展宽效应可忽略。

图4a显示了在激发光纤前（图1中的橙线）测量的40-130 mW不同激光功率下的归一化光谱及其拟合的洛伦兹函数，这对应于样品上的22-73 mW。积分光致发光强度、提取的峰值能量和半高全宽分别如图4b、图4c和图4c插图所示。积分光致发光强度（图4b）呈现出幂律行为（虚线），指数为0.70 ± 0.15，这与文献报道的类似GeSn/SiGeSn量子阱的俄歇限制复合模型一致[40]，但需注意此处的激发范围有限。虽然积分光致发光强度没有表现出饱和，但我们没有施加大于130 mW的激光功率以避免低温恒温器过热。除了积分光致发光强度外，随着激光功率增加，半高全宽没有显著展宽（图4c插图），这表明在所研究的功率范围内，激发诱导的效应（如态填充或多体展宽）仍然很弱。最后，峰值能量随激光功率的变化可以忽略不计（图4c），这排除了激发激光功率导致能带结构重整化（晶格常数变化引起的带隙改变）的可能性。

在排除了激光加热对所研究材料光谱行为的影响可能性后，我们使用光纤耦合前130 mW（样品上73 mW）的最佳激光功率（以实现最小加热效应和最大化信噪比）研究了双量子阱的温度依赖性行为。

我们通过对双量子阱进行温度依赖性光致发光测量来研究带隙的光谱行为（图5）。不同温度下的归一化光致发光光谱使用洛伦兹函数进行拟合（图5a）。

图5. (a) 所研究的双量子阱随温度变化的归一化光致发光光谱（圆圈）及其洛伦兹函数拟合曲线（实线），展示了信噪比随温度升高而降低。(b) 提取的积分光致发光强度随温度的变化函数。其随温度下降的趋势与辐射复合的减少一致，这符合直接带隙材料的特性。(c) 光致发光峰值能量随温度的变化函数，展示了随温度升高出现的微小红移（60 K范围内约3 meV）。插图：半高全宽随温度的变化函数。其恒定值表明展宽并非由热声子主导。

正如预期且与先前的研究结果高度一致[23,40,41]，积分光致发光强度随着温度升高而降低（图5b），这与Arrhenius型热淬灭（方程(4)，参考文献[30]）的趋势一致[39]。这一趋势表明热激活的非辐射过程开始起作用，例如载流子逃逸或激子解离。与简单幂律行为的偏差表明可能涉及超出俄歇型复合的机制，温度增强的载流子重新分布（例如，从缓冲层扩散到量子阱中）也可能有所贡献。此外，我们观察到半高全宽随温度没有变化（图5c插图），表明没有与热声子相关的展宽证据。同时，观察到光子能量发生微小的红移（图5c），在60 K范围内约为3 meV。这个红移显著小于热声子主导区域中的预期值，表明系统仍处于爱因斯坦温度以下，在该温度下带隙对温度的依赖性很弱。这种微小的位移表明，在此温度范围内，电子-声子相互作用随温度变化的贡献相对较小[42, 43]。

 C. 在 Ge0.88Sn0.12/Si0.02Ge0.89Sn0.09 双量子阱异质结构的光致发光光谱中观测到抗磁位移和塞曼分裂

为了定量研究决定双量子阱物理参数的光学特性[44]，我们在20 K温度下进行了磁光致发光光谱测量，在该温度下光谱展宽并非由热声子主导。

图6. (a) 双量子阱样品在不同外部磁场下发射的归一化光致发光光谱及其洛伦兹拟合曲线；(b) 提取的光子能量随外部磁场的变化关系，分别展示了低磁场下的抗磁位移和高磁场下的朗道位移。

图6a显示了双量子阱在20 K温度、不同外部磁场下发射的归一化光致发光光谱，并采用洛伦兹函数进行拟合。图6b展示了光子能量随磁场变化的函数关系，显示出在低磁场（0-3 T）和高磁场（3-12 T）下的不同行为[45]。在低外部磁场（0-3 T）下，提取的光子能量随磁场呈抛物线型（B²）增加，代表能量的强抗磁位移，即 E_Dia。通过将抛物线趋势拟合到方程 E_Dia = E₀ + αB²（图6b中的红色实线），其中 E₀ = E_g - E_b，我们提取了带隙 E_g 与激子结合能 E_b 的差值 E₀ = 522.76 ± 0.11 meV，以及比例常数 α = 0.52 ± 0.03 meV/T²。同时，在高磁场下，光子能量随磁场线性增加，这与对应于第零朗道能级（n=0）的位移 E_Lan 相关联。通过将线性趋势拟合到方程 E_Lan = E₀ + βB（图6b中的黑色虚线），我们提取了带隙与激子结合能的差值 E₀ = 523.10 ± 0.55 meV，以及比例常数 β = 1.45 ± 0.07 meV/T。在两种情况下提取的一致的光学带隙（即激子共振能量 E₀ ≈ 523 meV）与温度和功率依赖性测量中提取的值（图4c和图5c）相符。此外，朗道趋势的比例常数由 β = ℏe/(2μ) 给出[46]，其中 e 和 μ 分别是电子电荷和激子约化质量。从拟合中提取的 β 值，我们得到激子约化质量 μ = (0.0395 ± 0.0019)m_e，其中 m_e 是自由电子质量。

最后，抗磁位移的比例常数由 α = (e²⟨r²⟩)/(8μ) 给出[47]，其中 r 是激子的面内相对位置坐标。利用计算得到的激子约化质量值和从抗磁项拟合中提取的 α，我们可以估算激子的空间范围为 r_exc = √⟨r²⟩ = 30.7 ± 1.2 nm。然后，考虑到量子阱厚度为20 nm，我们可以从 a_2D = √(2/3) r_exc [47] 估算准二维玻尔半径为 a_2D = 25.1 ± 1.0 nm，这与锗基半导体中预期的大万尼尔激子一致。利用关系式 a_2D = a₀ (ε_r m_e / μ)，其中 a₀ = 0.0529 nm，我们提取出 GeSn 层的介电常数为 ε_r = 19 ± 1.2。根据该值，计算有效里德伯能量为 R* = (13.6 eV) (μ/(m_e ε_r²)) = 1.48 ± 0.19 meV。最后，对应的二维激子结合能为 E_b = 4R* = 5.9 ± 0.8 meV [48]。尽管这些值是模型依赖的，但它们表明了强的光学跃迁、相对可移动的载流子以及潜在的长激子扩散长度，并且与已报道的及预期的锗基异质结构的值高度一致。提取的激子结合能与先前的报道一致，包括 SiGe/Si 量子阱中浅束缚激子的5 meV [49] 以及 GeSn/Ge 多量子阱中激子的5.63 meV [50]。获得的约化质量也与文献值相当，例如 Ge 的 Γ 谷中重空穴激子的 ~0.0427m_e [51]，并且大于未掺杂 Ge/SiGe 量子阱中轻空穴激子的约化质量[52]。最后，提取的介电常数与报道的 GeSn 量子点理论模型相符[53,54]。

除了观测到的抗磁位移和朗道位移外，发射光子的能量还应受到激子塞曼位移的影响，即对应于 σ⁺ 和 σ⁻ 跃迁的两个圆偏振塞曼分裂分量 E± = E₀ ± ΔE_Z/2 [55]。我们现在使用偏振分辨光致发光在 ±12 T 的外部磁场下研究这一效应。在我们的装置中，从样品发射的光致发光信号通过一个四分之一波片和一个线偏振器（图1）。四分之一波片相对于线偏振器的取向决定了被傅里叶变换红外光谱仪分析的发射光致发光的偏振态。因此，旋转四分之一波片的方向使我们能够探测发射光致发光的塞曼分量。

偏振相关光子能量的振荡行为源于探测强度与四分之一波片相对于线偏振器旋转角度之间的标准偏振关系，由 I± ∝ 1 ± sin(2θ + φ) 给出[56]。当塞曼分裂在光谱上未被分辨时，测量的光子能量对应于强度加权的质心，可以表示为 E(θ) = E₀ + (ΔE_Z/2) sin(2θ + φ)。

图7. 双量子阱样品在外部磁场为 (a) 12 T 和 (b) –12 T 时，光致发光光谱随四分之一波片角度变化的偏振角分辨测量结果。 在12 T和–12 T下，光子能量的振荡呈现出手性特征，这是右旋和左旋圆偏振分量的权重不同所导致的结果。

基于此关系，从测量中提取的偏振相关光子能量预计会遵循随旋转角度的正弦依赖关系。因此，图7a和7b中显示的数据（分别在12 T和-12 T外部磁场下获得）被拟合为形式为 E = A sin(2θ + φ) + E₀ 的振荡函数。通过这些拟合，塞曼分裂近似为 ΔE_Z = 2A，并且有效 g 因子的大小使用 |g*| = ΔE_Z/(μ_B B) 确定[57]。对于在12 T外部场下进行的实验拟合（图7a），我们提取的 g 因子大小为 |g*| = 2.10 ± 0.35；对于在-12 T外部场下进行的实验拟合（图7b），提取的 |g*| = 1.80 ± 0.37。这些结果表明，对于主要的光学跃迁，有效 g 因子约为 |g*| ~ 2，这为 GeSn/SiGeSn 双量子阱提供了激子塞曼响应的基准；分离电子/空穴的贡献[58]以及任何场诱导的混合将需要专门的后续测量。

 IV. 结论

在这项工作中，我们使用基于双调制傅里叶变换红外光谱的光致发光光谱技术来表征中红外区域的量子材料。我们首先在先前研究过的体材料 GeSn 样品上验证了我们的方法，然后使用该方法提取了 Ge0.88Sn0.12/Si0.02Ge0.89Sn0.09 双量子阱异质结构的物理性质，包括激子结合能、空间范围和有效激子 g 因子。观测到的与温度无关的半高全宽表明，在所研究的温度范围内，光谱线宽由与温度无关的展宽机制主导。虽然得到的有效 g 因子大小 |g*| ~ 2 量化了激子塞曼响应，但确定其符号以及分离电子和空穴的贡献需要额外的实验/分析。此外，提取的激子结合能和空间范围的值与文献高度一致。

我们研究磁光致发光的方法可被用于进一步研究具有不同 Sn 浓度的类似材料、不同异质结构架构，以及后生长工艺（如氢化或退火，作为减少表面缺陷诱导的无序和改善光子发射均匀性的步骤）的影响。通过将光致发光光谱与优化的材料生长和表面处理程序（以减少表面缺陷诱导的无序并改善光学发射的均匀性）相结合，进一步提高光致发光强度和空穴 g 因子，可能为栅控量子点中的可扩展自旋量子比特以及量子网络中的自旋-光子接口提供新的材料平台。

1.Department of Physics and Astronomy,North Carolina State University, Raleigh,North Carolina 27607, USA

2.Department of Electrical and Computer Engineering,North Carolina State University, Raleigh,North Carolina27606, USA

3.JP Analytical, LLC., Richardson, Texas 75081, USA

4.Air Force Research Laboratory, Space Warfare Directorate, Kirtland AFB,New Mexico 87117, USA

5.Département de Génie Physique, École Polytechnique de Montréal, Montréal, C.P. 6079, Succ. Centre-Ville, Montréal, Québec, Canada H3C 3A7

6.Department of Electrical Engineering,University of Arkansas, Fayetteville,Arkansas 72701, USA

7.Department of Materials Science and Engineering,North Carolina State University, Raleigh,North Carolina27606, USA