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我们实现了一种晶圆级混合量子平台，将4H-碳化硅（SiC）薄膜与绝缘体上铌酸锂（LNOI）衬底集成在一起。通过晶圆键合结合精密研磨技术，我们建立了无空隙界面，从而利用LN的强压电响应实现高效的应变传递。利用表面电极产生可控的局域应变，带负电的硅空位（V₂）色心的光探测磁共振（ODMR）频率被调谐了1.36 MHz。所施加的应变显著增强了自旋特性：自旋读出对比度提高了约30%，非均匀退相时间（T₂*）延长了75%，本征相干时间（T₂）提升了近50%。这些结果表明，4H-SiC-on-LNOI架构是一种可集成且应变可调的平台，适用于高灵敏度量子传感应用。

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**1. 引言**

固态自旋缺陷已被广泛认为是构建可扩展量子信息处理系统和分布式量子传感网络的基础性构建模块 [1–4]。在众多候选材料中，碳化硅（SiC）占据着独特的位置：它兼具金刚石优异的自旋相干特性和硅基半导体成熟的工业工艺 [5–8]。这种材料兼容性使得晶圆级制备工艺和商用高质量衬底得以直接应用 [9]。在SiC的众多多型体中，4H-SiC中的光学活性自旋缺陷已成为特别稳定的量子比特接口 [10–12]。这些色心具有可接近的基态和自旋选择性光学跃迁，即使在标准冷却技术所能达到的温度下，也能保持较长的相干时间和高保真度的光学可寻址性 [13–16]。

要充分发挥这些自旋缺陷的能力，需要对其量子态进行精确、快速且局域的控制。在这一背景下，应变工程已被证明是一种用于量子控制的强大且内禀的自由度 [17,18]。对主晶格的机械形变会直接改变缺陷的局域对称性和电子轨道波函数。这种相互作用会显著改变零场分裂（ZFS），从而为实现高效且间隙可调的自旋操控提供直接途径 [19,20]。此外，与全局控制场不同，应变可以被设计得高度局域化，从而能够在密集集成的光子架构中选择性地寻址单个发光中心。

开创性的研究已经建立了应变中介控制的基本物理基础。例如，Falk 等人证明了SiC色心中的电子自旋是电学和机械可调的，为应变-自旋耦合物理奠定了基础 [21]。利用金刚石对顶砧的进一步研究将这一理解扩展到了高压领域，揭示了空位中心在极端机械载荷下的鲁棒性 [22]。在器件层面，应变调谐已通过机械谐振器和声波得以实现 [23–28]。值得注意的是，最近的研究表明，应变工程可以增强自旋读出对比度，从而满足高保真量子测量的一个关键要求 [29]。

尽管有了这些物理层面的演示，将应变控制转化为可扩展的集成光子电路仍然面临巨大障碍。依赖于体压电致动器的方法缺乏紧凑性，而悬空结构通常存在机械易碎和热耗散受限的问题，阻碍了大规模集成 [30–32]。异质集成通过将SiC的量子特性与具有强机电响应的材料（如铌酸锂（LN））相结合，提供了一种引人注目的解决方案 [33,34]。绝缘体上铌酸锂（LNOI）平台具有优异的压电系数和紧凑的模式限制，是理想的驱动平台 [35,36]。然而，创建一个能够在保持SiC薄膜晶体质量的同时高效传递应变的混合界面，仍然是一个艰巨的制造挑战，通常需要先进的界面工程技术来克服晶格失配 [37,38]。

在本工作中，我们通过将4H-SiC薄膜与绝缘体上铌酸锂（LNOI）衬底集成，实现了一个晶圆级混合量子平台。通过采用晶圆键合结合精密研磨的制备策略，我们建立了无空隙界面，从而利用LN的强压电响应实现高效的应变传递。利用表面电极产生可控的局域应变，我们演示了将V₂色心的共振频率静态调谐约1.36 MHz。至关重要的是，所施加的应变显著增强了自旋特性：自旋读出对比度提高了约30%，非均匀退相时间（T₂*）延长了75%，本征相干时间（T₂）提升了近50%。这些结果表明，4H-SiC-on-LNOI架构是一种可集成且应变可调的平台，适用于高灵敏度量子传感应用。

**2. 材料与方法**

**A. 混合材料平台的制备**

**图1. 晶圆级键合与转移工艺流程示意图。** 该制备流程包括通过ALD-SiO₂进行表面钝化、亲水键合以及减薄衬底去除工艺（研磨和选择性刻蚀），从而将4H-SiC薄膜集成到X切LNOI衬底上。

为了为机电自旋控制建立稳固的基础，我们开发了一种将高质量4H-SiC薄膜与压电绝缘体上铌酸锂（LNOI）衬底相结合的异质集成策略。如图1中的制备流程所示，我们对集成工艺进行了优化，以确保原子级界面均匀性，同时保持薄膜的晶体质量。接收衬底为商用4英寸X切LNOI晶圆（上海新硅集成技术有限公司，NSIT），其结构为约300 nm厚的铌酸锂（LN）器件层位于4.7 μm厚的掩埋氧化物（BOX）包层之上。而施主衬底则为内部制备的4H-SiC-on-insulator（SiCOI）晶圆，由约450 nm厚的活性SiC层和2.8 μm厚的氧化缓冲层（位于硅操作衬底上）组成。为了严格避免引入与智能切割（smart-cut）方法相关的注入晶格缺陷（这些缺陷会对自旋特性产生负面影响），该SiCOI施主晶圆采用了键合加减薄的方法制备。

晶圆级异质集成中的一个关键挑战是减轻界面空隙形成和热应力诱导的分层。为此，我们实施了一种由原子层沉积（ALD）介导的界面工程方案。与传统的等离子体增强沉积技术不同，ALD可以在两个待键合表面上生长出高度致密、无针孔的非晶SiO₂中间层（20 nm）。这种超薄介电桥接层具有双重作用：它通过确保亚纳米级粗糙度来最大化预键合过程中的范德华吸引力，并在随后的热处理过程中充当应力顺应层。经过表面活化和亲水键合后，异质结构在200°C下进行12小时的低温柔化退火。虽然引入较软的非晶层可能会引起对压电致动的机械柔顺性和阻尼的担忧，但总厚度为40 nm的ALD-SiO₂中间层的超薄特性确保其对SiC波导的应变传递效率的影响可以忽略不计。此外，我们的实验尝试表明，如果没有这一中间层或中间层过薄，直接键合往往会因未缓冲的热应力而导致晶圆碎裂。因此，该介电层代表了最佳的折衷方案，能够在不大幅影响机电性能的前提下，实现高产率、无裂纹的晶圆级集成。

**单晶4H-SiC薄膜的转移**是通过精确的减材制造流程完成的。首先通过机械研磨减薄施主晶圆的体硅操作衬底，随后使用氢氧化钾（KOH）进行选择性湿法化学蚀刻，该蚀刻会自然终止于施主晶圆的BOX层。接着，用氢氟酸（HF）去除暴露出的2.8 μm氧化掩模层，露出原始的4H-SiC表面。为了满足纳米光子光刻的苛刻平坦度要求，对转移后的薄膜进行了化学机械抛光（CMP），获得了光学级的表面光洁度。

**图2. (a) 4英寸4H-SiC-on-LNOI晶圆的照片，显示出宏观上的高均匀性。(b) 断裂区的光学显微图，揭示了SiC薄膜与LNOI衬底之间清晰的边界和强粘附性。(c) 横截面SEM图像，详细展示了层叠结构：在4.7 μm厚的BOX层上，有约450 nm厚的4H-SiC层和约300 nm厚的LN层，并具有无空隙的键合界面。(d) 与SEM图像对应的垂直材料堆叠结构示意图。**

图2展示了所实现混合平台的全面结构表征。从宏观上看，4英寸晶圆[图2(a)]呈现出均匀、镜面般的表面形貌，没有牛顿环或边缘空隙，验证了ALD辅助键合方案的可扩展性。为了探测微观粘附完整性，通过光学显微镜分析了机械诱导的断裂区[图2(b)]。SiC覆盖层表现出优异的连续性，与衬底一同断裂而非分层剥离。这表明界面键合强度超过了材料的体内内聚能。如图2(c)所示，使用横截面扫描电子显微镜（SEM）对垂直分层结构进行了进一步验证。异质结构显示出清晰的层状结构：4H-SiC自旋宿主层厚度约为450 nm，LN致动层厚度约为300 nm，两者之间由清晰、无空隙的ALD界面层分隔。

**B. 器件制备与机电仿真**

在建立混合材料平台之后，我们着手制备用于机械驱动V₂色心的压电致动器。

**图3. (a) 混合器件结构的三维示意图。 (b) 制备器件的光学显微镜图像，显示了与SiC波导对准的Ti/Au电极。 (c) 在−150 V直流偏压下，SiC层中位移和应变分布的COMSOL仿真结果。 (d) 应变张量分量随角度变化的仿真依赖性。对V₂色心敏感的ϵ_zz分量在大约70°和140°处出现峰值，确定了电极对准的最佳取向。**

图3(a)示意性地展示了器件布局。为了生成V₂色心，首先对4H-SiC薄膜进行氦离子注入（10 keV，1 × 10¹³ cm⁻²），然后在400°C下退火。由于SiC、SiO₂和LN层之间存在严重的热膨胀系数失配，高温下会导致界面分层，因此这种键合后退火温度被限制在400°C。然而，为了适应形成其他关键缺陷种类（如双空位VV）所需的更高退火温度（通常> 800°C），可以很容易地采用“注入-退火-键合”策略。通过在异质集成之前直接在SiCOI施主晶圆上进行离子注入和高温热激活，缺陷工程的热预算便与脆弱的键合界面有效解耦，从而显著拓宽了该平台用于多品种量子缺陷工程的适用性。随后，采用两步无掩模对准（MLA）光刻流程进行器件制备，该流程具有高灵活性和精确的套刻精度，且无需实体光掩模版。首先，通过MLA光刻定义自旋宿主的SiC波导和微结构。然后，使用SF₆和O₂混合气体的电感耦合等离子体反应离子刻蚀（ICP-RIE）将图形转移到SiC层中。这种优化的刻蚀配方确保了非活性区域中SiC层的选择性去除，干净地暴露出下方的LNOI表面，同时保持波导侧壁的光滑。

在第二步光刻中，利用MLA系统在暴露的铌酸锂表面上定义控制电极图形，以确保与预制SiC结构的精确空间对准。随后，通过电子束蒸发沉积Ti/Au金属叠层，再经过剥离工艺形成最终电极。图3(b)的光学显微镜图像展示了制备好的器件，确认了清晰的金属结构及其与光子波导的集成。

为了量化机电耦合效率，使用COMSOL Multiphysics进行了三维有限元法（FEM）仿真。该模型包含了4H-SiC和LN晶体的完整各向异性刚度张量和压电张量。图3(c)可视化了在-150 V直流偏压下的仿真静态位移和应变场分布。结果表明，电极施加的电场在LN衬底中诱导出强烈的压电形变，并通过无空隙界面高效传递到SiC波导中。

一个关键的设计参数是电场相对于衬底晶轴的方向。鉴于4H-SiC中的V₂色心沿c轴（z方向）呈轴对称，其电子能级对纵向应变分量ϵₓ₂最为敏感[39]。为了确定最佳的器件取向，我们仿真了应变张量分量随外加电场角度的变化关系。如图3(d)所示，由于X切LN衬底的各向异性，ϵₓ₂分量表现出强烈的角度依赖性。值得注意的是，在器件角度约为70°和140°处观察到明显的应变极大值。在这些仿真结果的指导下，最终器件中的电极沿着这些最佳方向进行对准，以利用最大应变诱导的自旋缺陷调谐。

**3. 结果与讨论**

**A. 应变可调的连续波ODMR（CW-ODMR）与读出对比度增强**

**图4. (a) V₂色心的简化能级图，说明了应变诱导的自旋子能级间零场分裂的移动（Δ）。(b) 器件共聚焦光致发光（PL）扫描图。白色圆圈标记了SiC波导上的测量点，白色虚线勾勒出Au电极的位置。(c) 在直流偏压为−150 V（深蓝色）、0 V（浅蓝色）和150 V（红色）下测得的连续波ODMR（CW-ODMR）谱。施加150 V电压导致共振频率移动至72.95 MHz，峰的半高全宽（FWHM）减小，并且更重要的是，与零偏压条件相比，读出对比度增强了约30%。**

为了评估器件性能，首先使用连续波光探测磁共振（CW-ODMR）对静态应变调谐能力进行了表征。图4(b)直观地展示了实验配置，共聚焦荧光图谱显示了目标V₂色心（白色圆圈标示）相对于Ti/Au控制电极（白色虚线勾勒）的空间位置。该测量的理论基础如图4(a)的能级图所示。V₂色心（S = 3/2）的基态通过零场分裂（ZFS）参数2D分裂为|±1/2⟩和|±3/2⟩子能级。外加应变会改变晶体场环境，从而移动ZFS，改变这些自旋子能级之间的共振跃迁频率[21]。

图4(c)显示了在电极上施加不同直流偏压时记录的CW-ODMR谱。在原始状态（0 V，浅蓝色迹线）下，磁共振频率中心位于71.94 ± 0.17 MHz。当施加-150 V的负偏压（深蓝色迹线）时，观察到-0.35 MHz的红移，峰位移动到71.59 ± 0.17 MHz。相反，施加150 V的正偏压（红色迹线）则诱导出约+1.01 MHz的蓝移，中心频率变为72.95 ± 0.13 MHz。因此，实现了约1.36 MHz的总连续频率调谐范围。

频率移动幅度相对于电压极性的不对称性（+1.01 MHz vs -0.35 MHz）主要归因于转移后的SiC薄膜中预先存在的残余应变。鉴于LN层的本征压电响应在相反偏压下会产生理论上对称的应变分布，而混合集成材料平台制备过程中由于热膨胀系数失配引入了内建应力场。这种残余应变将V₂色心的初始零偏压工作点从零应变原点偏移，导致在施加对称电场时出现不相等的调谐幅度。

除了光谱移动之外，在施加应变下还观察到读出对比度的显著改善。从图4(c)中的洛伦兹拟合结果可知，读出对比度从0 V时的0.158% ± 0.009%增加到150 V时的0.204% ± 0.013%，相对增强了近30%。这种读出对比度的显著提升伴随着共振峰的窄化，半高全宽（FWHM）从21.65 ± 0.81 MHz减小到20.05 ± 0.60 MHz。与近期的理论和实验结果[29]一致，这种增强意味着所施加的应变有效地调节了系间窜越（ISC）跃迁速率，其中轴向应变分量在增强非辐射ISC路径方面起着关键作用，从而优化了光学初始化和读出过程。

虽然目前已实现的1.36 MHz连续调谐范围仍小于本征ODMR线宽，这可能会限制大规模光谱复用，但该平台的主要焦点在于高精度应变传感。在这一背景下，施加应变下同时获得的约30%读出对比度增强是非常有利的。关于长期运行稳定性，在恒定直流偏压（例如150 V）下的重复独立测量产生了高度可重现的稳态ODMR频率。然而，由于V₂色心所需的光学积分时间较长，捕获连续的、实时的瞬态回滞环路目前仍受到限制。

**B. 应变增强的自旋相干性**

基于观察到共振频率的移动以及连续波ODMR谱中半高全宽的减小，我们进一步研究了外加应变场对V₂色心相干时域动力学的影响。用于拉比振荡、拉姆齐干涉测量和哈恩回波测量的实验脉冲序列如图5(a)所示。图5(b)–5(d)展示了在基线条件（0 V，浅蓝色）和应变条件（150 V，红色）下的对比测量结果。

**图5. (a) 用于拉比、拉姆齐和哈恩回波测量的微波脉冲序列示意图。 (b) 在150 V（左，红色）和0 V（右，浅蓝色）下记录的拉比振荡，显示出一致的拉比频率 f_Rabi = 20.0 MHz。 (c) 拉姆齐干涉条纹，显示非均匀退相时间 T₂* 从 128.4 ns（0 V）显著延长至 224.9 ns（150 V）。 (d) 哈恩回波衰减曲线，揭示了在外加应变场下本征相干时间 T₂ 从 0.75 μs 提升至 1.12 μs。**

首先，通过拉比振荡演示了相干控制[图5(b)]。为了隔离应变对退相干路径的影响，我们校准了微波驱动功率，使得两种电压设置下保持相同的拉比频率（f_Rabi = 20.0 MHz）。在150 V下依然存在清晰的振荡，证实了应变场不会降低相干驱动的效率。

为了探测非均匀退相时间（T₂*），进行了拉姆齐干涉测量，如图5(c)所示。在零偏压条件下，对自由感应衰减进行拟合得到T₂*为128.4 ns。值得注意的是，在施加150 V电压时，退相时间显著延长至224.9 ns，提升了75%。我们将这一实验观测到的提升归因于应变诱导的自旋与热库相互作用的抑制，类似于在其他固态自旋系统中报道的相干保护效应[19]。

此外，为了解耦低频噪声并探测本征自旋相干时间（T₂），进行了哈恩回波测量，如图5(d)所示。在0 V时测得的基线T₂为0.75 μs。在施加150 V应变场下，相干时间延长至1.12 μs，提升了近50%。与T₂*的结果一致，T₂的这种延长表明应变场有效地抑制了作为主要退相干机制的声子介导退相位，从而保护了自旋相干性[19]。

**4. 结 论**

综上所述，我们通过将高质量4H-SiC薄膜与X切LNOI衬底集成，成功展示了一个晶圆级混合量子平台。这一集成通过结合晶圆键合与精密研磨的稳健制备流程得以实现，确保了原子级界面均匀性和优异的机械粘附性，为集成量子器件的可扩展制造铺平了道路。通过利用LNOI衬底的强压电响应，我们实现了对嵌入SiC波导中V₂色心的高效应变介导控制。

机电表征表明，外加应变场不仅实现了约1.36 MHz的连续频率调谐范围，而且还使读出对比度显著提高了约30%。更重要的是，在施加应变下观察到了自旋相干时间的显著延长：非均匀退相时间（T₂*）增加了75%，本征相干时间（T₂）延长了近50%。我们将这些增强归因于两种不同的机制：应变诱导的系间窜越（ISC）跃迁速率的调制（提高了读出对比度），以及声子介导退相位的有效抑制（保护了自旋相干性）。

晶圆级可扩展性、高效的机电耦合以及应变增强的自旋相干性这三者的结合，使4H-SiC-on-LNOI架构成为下一代量子技术中极具前景的候选方案。展望未来，该混合平台的能力可以在几个关键方向上进一步拓展。通过优化异质结构厚度比和电极几何形状，可以减轻机械夹持效应，从而显著扩大机电调谐幅度。同时，采用“注入-退火-键合”策略可以实现高温自旋缺陷（如双空位）的集成，其更高的光致发光计数将有助于高分辨率瞬态回滞追踪。此外，该架构为探索直接电场功能提供了机会；例如，集成底部电极可以优化嵌入自旋缺陷的斯塔克位移。最终，该平台为实现机械可重构自旋缺陷和高保真度自旋-声子界面提供了一条多功能途径，使4H-SiC-on-LNOI架构成为用于高灵敏度量子传感应用的可集成、多功能且应变可调的集成平台。

文章名：Electrically controlled strain tuning of spin defects in a hybrid 4H-silicon carbide-on-lithium niobate integrated platform

作者：BINGCHENG YANG, 1,2,† YUANHAO QIN, 1,2,† BOWEN CHEN, 1,2 XUQIANG WANG, 1,2 WEIRAN ZHOU, 1,2 TIANYAO YANG, 1,2 JIAN ZHANG, 1,2 XINJIAN KE, 1,2 MIN ZHOU, 1,2 CHENGLI WANG, 1,2 AILUN YI, 1,2,3 JIAXIANG ZHANG, 1,2,4 AND XIN OU1,2,*

单位：1 State Key Laboratory of Materials for Integrated Circuits, Shanghai Institute of Microsystem and Information Technology, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 200050, China 2 Center of Materials Science and Optoelectronics Engineering, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China