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基于自发参量下转换（SPDC）的芯片集成光子对源已成为可扩展量子光生成的一种有前景的解决方案。薄膜钽酸锂（TFLT）是一种具有吸引力的χ(2)非线性平台，它兼具强非线性、高光损伤阈值、弱光折变响应以及可实现准相位匹配的铁电性。然而，基于SPDC的光子对生成尚未在TFLT上得到验证。本研究通过将高质量周期性极化与低损耗纳米光子波导相结合，在TFLT上实现了行波和共振两种构型的光子对源。在周期性极化的直波导中，我们实现了宽带光子对生成，具有高生成效率（2.1 GHz/mW）和高符合与偶然符合比（高达3.8×10⁵）。通过预示二阶相关函数（g_H^(2)(0)=0.0018±0.0002）以及Franson干涉（可见度98.9±0.5%），我们进一步验证了高纯度的单光子操作和高保真的时间-能量纠缠态。在周期性极化的跑道型谐振腔中，我们绘制出覆盖电信C波段和L波段的宽谱量子频率梳。通过分离单个频率关联的光子对，我们测得高达11 GHz/mW/GHz的光谱亮度。这些结果可与各χ(2)集成平台的最新技术相媲美，使得TFLT成为集成量子光源的有力竞争者，在波分复用量子通信和光子量子信息处理等领域具有应用潜力。
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I. 引言
纠缠光子对是光子量子技术的核心资源，支撑着从安全通信、量子网络到量子计算和量子增强传感等一系列应用。随着这些系统向大规模、实际部署的方向发展，对能够提供高亮度、低噪声和宽光谱覆盖范围的芯片集成光子对源的需求变得越来越重要——尤其是在波分复用架构中，光谱亮度和光谱覆盖范围直接决定了每个通道中可实现的事件速率以及可支持的通道数量。
基于自发参量下转换（SPDC）和自发四波混频（SFWM）的光子对生成为集成量子光源提供了一种通用的方法，具有宽带操作和与光子集成电路兼容的特点。其中，在二阶非线性（χ(2)）平台（如薄膜铌酸锂（TFLN）、AlN、InGaP、AlGaAs和SiC）上的片上SPDC尤为引人注目，因为与三阶非线性（χ(3)）方法相比，它具有高非线性效率、易于泵浦滤波以及更低噪声的优势。这些优势对于高亮度操作尤其重要，因为来自泵浦残留、拉曼散射和多对发射的噪声会显著降低量子态质量。
最近，钽酸锂（LiTaO3, LT）已成为一个有吸引力的χ(2)集成材料平台，它结合了宽透明窗口、强χ(2)非线性和铁电性（能够通过电畴极化实现准相位匹配）。与其被更广泛研究的对应材料铌酸锂（LN）相比，LT具有更弱的光折变响应、更高的光损伤阈值和更低的双折射，这些特性共同支持在高光功率下的稳定运行，并有利于宽带非线性相互作用。这些优势推动了薄膜钽酸锂（TFLT）平台的快速发展，包括低损耗波导、高速电光调制器以及高效χ(2)非线性频率转换的演示。
尽管在经典光子学领域取得了令人瞩目的进展，但该平台在量子光生成方面的潜力仍未得到充分开发。此前仅通过SFWM观测到了光子对，而该平台固有的χ(2)非线性以及通过SPDC实现的高效率和低噪声尚未得到利用。迄今为止，基于SPDC的光子对生成尚未在TFLT中得到证实。
在此，我们通过将高质量周期性极化与低损耗波导和跑道型谐振腔相结合，展示了TFLT中的SPDC光子对生成。在直波导周期性极化钽酸锂（PPLT）中，我们实现了高效的SPDC，光子对生成效率超过2.1 GHz/mW，符合与偶然符合比（CAR）达到3.8 × 10⁵。我们利用Franson型双光子干涉测量法验证了高保真度的时间-能量纠缠，干涉可见度达到98.9 ± 0.5%。在PPLT跑道型谐振腔中，我们生成了覆盖电信C波段和L波段的双光子量子频率梳（QFC），光谱亮度高达11 GHz/mW/GHz，CAR最高可达2.8 × 10³。就光谱亮度而言，这是性能最优的集成光子对源之一，并且天然适用于密集波分复用（DWDM）。我们的研究结果确立了TFLT作为集成量子光子学一个有前景的平台。
II. 实验结果
a. PPLT波导光源
纳米光子波导设计在310 nm厚的x切TFLT平台上，波导顶部宽度为2 µm，刻蚀深度为200 nm。极化周期（3.24 µm）实现了1560 nm和780 nm处基横电模之间的相位匹配（设计细节见方法部分）。通过电极化方法制备了一个3 mm长的周期性极化区域（图1a），随后采用电子束光刻和干法刻蚀技术在极化区域内制作波导图案，并包覆二氧化硅包层（图1b，制备细节见方法部分）。
图1. 周期性极化钽酸锂（PPLT）纳米光子波导的经典特性表征。
a, (i) 薄膜钽酸锂（TFLT）上电极极化过程的示意图。AWG：任意波形发生器，HV amp：高压放大器，OSC：示波器。
b, (i) PPLT纳米光子波导的光学显微图，(ii) 波导制备后反转畴的倍频（SHG）共聚焦显微图，(iii) 波导横截面的扫描电子显微图（SEM）。
c, 在3 mm长的PPLT波导中，片上SHG功率随泵浦功率的变化关系，归一化转换效率为841 ± 15 %/W/cm²。插图为：测量的和频生成（SFG）绘制的相位匹配函数图以及归一化的SHG光谱。
d, (i) 在23°C至63°C不同温度下测量的归一化SHG光谱。(ii) 相位匹配波长随温度的变化关系，显示出随温度升高红移0.28 ± 0.06 nm/°C。
我们通过测量PPLT波导的倍频（SHG）响应来表征其非线性效率（图1c底部插图）。在1566 nm波长泵浦下，片上SHG功率随泵浦功率呈平方关系增长，对数坐标图中的线性拟合斜率为2，证实了系统工作在非耗竭区（图1c）。归一化SHG转换效率计算为841 ± 15 %/W/cm²。我们进一步通过和频生成（SFG）绘制了相位匹配函数（图1c顶部插图）。反对角线图样证实，在很宽的信号-闲频波长组合范围内都能保持相位匹配，这与宽相位匹配带宽的特性一致。最后，相位匹配波长随温度线性变化，变化率为0.28 ± 0.06 nm/°C（图1d），实现了对该非线性光源的热调谐。
图2. PPLT纳米光子波导的非经典特性表征。
a, 光子对生成的测量装置。Vis laser：可见光激光器，SPF：短通滤波器，VOA：可变光衰减器，OPM：光功率计，PC：偏振控制器，DUT：待测器件，TEC：热电冷却器，WDM：波分复用器，LPF：长通滤波器，SNSPD：超导纳米线单光子探测器。
b, 光子对的联合光谱强度，插图为探测方案（上）和通过光谱分析仪测得的SPDC光谱（下）。
c, 片上光子对生成率（PGR）和符合与偶然符合比（CAR）随泵浦功率的变化关系，插图为探测方案（上）和在最高PGR下记录的符合直方图（下）。
d, 预示二阶关联探测方案以及自关联函数随时间延迟的变化，显示出反聚束凹陷，g_H^(2)(τ) = 0.0018 ± 0.0002。
e, 折叠式Franson型双光子干涉探测方案以及观测到的干涉随相位差的变化，显示原始可见度为98.9±0.5%（未经偶然符合扣除）。
为产生SPDC光子对，我们使用连续波（CW）激光器在783 nm（即该波导的倍频相位匹配波长）处泵浦PPLT波导（图2a）。通过重构联合光谱强度（JSI）测量了光子对的光谱关联性（图2b）。连续的反对角线表明，在电信波段超过100 nm的范围内产生了宽带光子对，且具有强频率关联性。我们进一步测量了光子对源的光子对生成率（PGR）和符合与偶然符合比（CAR）。在不同泵浦功率下记录了每个通道的光子计数率及其符合直方图，并从中提取了CAR和片上PGR（图2c）。PGR的拟合线显示出与泵浦功率的线性关系，符合SPDC过程的预期。计算得到的片上光子对生成效率为2.1 ± 0.4 GHz/mW。在1 nW泵浦功率（PGR ≈ 8 kHz）下，观测到的最大CAR为(3.8 ± 0.7) × 10⁵。随着泵浦功率增加，由于多对事件增加，CAR下降。在3 µW的最高片上泵浦功率下，我们进行了预示二阶关联函数（g_H^(2)(τ)）测量，得到g_H^(2)(0) = 0.0018 ± 0.0002（图2d），表明器件深度工作在单光子区域。我们在相同功率下进一步进行了Franson型双光子干涉测量，获得了98.9 ± 0.5%的干涉可见度（图2e），验证了高保真度的时间-能量纠缠。
b. PPLT微腔光源
为提高光谱亮度，我们将PPLT波导集成到跑道型谐振腔中，实现腔增强SPDC。本研究使用的跑道型谐振腔是空气包层的，制作在575 nm厚的TFLT上，刻蚀深度为300 nm，波导宽度为2 µm（图3a、b）。跑道型谐振腔的一个臂经过周期性极化，极化周期为4.32 µm，长度为800 µm。我们测量了PPLT跑道型谐振腔在其基频（FH）和倍频（SH）波长附近的透射谱（图3c），提取的加载品质因子分别为6.22×10⁵和5.31×10⁵，本征品质因子分别为1.11×10⁶和6.62×10⁵。我们测量了SHG光谱（图3d底部插图）以及片上SHG功率随片上泵浦功率的变化关系（图3d）。当FH和SH均处于谐振波长（双共振条件）时，实现了高效的SHG。在1554.58 nm处，我们测量了SHG功率随泵浦功率的变化，提取的归一化转换效率为(3.9 ± 0.3) × 10⁴ %/W。
图3. PPLT跑道型谐振腔的经典特性表征。
a, PPLT跑道型谐振腔的光学显微图。
b, (i) 波导横截面的SEM图像，(ii) 环形波导与总线波导耦合区域的SEM图像，(iii) 周期性极化区域的SHG共聚焦显微图像。
c, 倍频（SH）和基频（FH）模式的归一化透射光谱及其各自的品质因子。
d, 片上SHG功率随泵浦功率的变化关系，归一化转换效率为(3.9 ± 0.3) × 10⁴ %/W。插图为：PPLT跑道型谐振腔在基频波长附近的透射谱，显示50 GHz自由光谱范围（FSR）；以及归一化的SHG光谱，显示最佳相位匹配波长。
为从PPLT跑道型谐振腔产生SPDC光子对，使用连续波激光器在SH谐振波长（~777 nm）处泵浦器件。跑道型谐振腔同时增强多个相位匹配模式，产生宽谱的关联光子对量子频率梳（QFC）（图4b）。我们通过扫描可调谐带通滤波器（TBPF）并使用超导纳米线单光子探测器（SNSPD）收集单路计数来测量QFC光谱。该QFC具有等间距的梳状谱线，谱线间距对应于跑道型谐振腔的自由光谱范围（FSR，50.5 GHz），覆盖范围从1525 nm到1610 nm（受限于我们的探测波长范围）。随后，我们使用50 GHz ITU网格的密集波分复用器（DWDM）重构了QFC的JSI（图4c），得到了反对角线上的数据点，表明分立且明亮的信号-闲频对之间具有强频率关联性。
图4. PPLT跑道型谐振腔的非经典特性表征。
a, (i) TFLT跑道型谐振腔中腔增强SPDC过程的原理示意图。(ii) 波长为λp的泵浦光产生中心位于2λp附近的梳状分立光子对。(iii) 实测量子频率梳的局部放大图，显示50 GHz的梳齿间隔以及为测量选取的信号-闲频对。
b, 在PPLT跑道型谐振腔中测得的量子频率梳。
c, 通过30个频率间隔为50 GHz的DWDM通道之间的关联性重构出的光子对联合光谱强度，显示出强频率关联性。
d, 片上光子对生成率（PGR，红色）——光子对生成效率为(3.3 ± 0.4) GHz/mW，以及符合与偶然符合比（CAR，蓝色）随片上泵浦功率的变化关系。插图为：上图 - 预示二阶关联测量，自关联函数随时间延迟的变化，显示反聚束凹陷g_H^(2)(0) = 0.06 ± 0.01；下图 - 在最高泵浦功率下记录的原始符合直方图。
我们选取一个非简并的信号-闲频对来表征其非经典关联性。信号光子（CH30）和闲频光子（CH27.5）通过半高全宽（FWHM）为0.3 nm的DWDM进行分离。我们测量了片上PGR和CAR随片上泵浦功率的变化（图4d）。与PPLT波导类似，PGR与泵浦功率呈线性关系。对于所选的频率模式，估算的光子对生成效率为(3.3 ± 0.4) GHz/mW，并在37 nW功率（PGR = 155 kHz）下获得了最高CAR为(2.8 ± 0.2) × 10³。通过将光子对生成效率对FH模式谐振的半高全宽（~2.5 pm）进行归一化，估算出跑道型谐振腔产生光子对的光谱亮度为11 GHz/mW/GHz（或1.3 THz/mW/nm）。我们还测量了预示二阶关联函数随延时时间的变化，在τ = 0处观察到一个明显的反聚束谷（图4d顶部插图）。在5.4 µW泵浦功率下测得g_H^(2)(0) = 0.06 ± 0.01，验证了测量工作在非经典区域。
III. 讨论
随着高质量TFLT晶圆的出现以及纳米加工和电极化技术的快速进步，PPLT最近在非线性集成光子学领域引起了广泛关注。如补充表S1所总结，TFLT平台上已展示了多种不同几何结构和性能水平的SHG器件。
对于基于微谐振腔的器件，腔体特性在决定非线性转换效率和光谱特性方面起着核心作用。如表格I所示，我们的PPLT跑道型谐振腔表现出具有竞争力的性能，光谱亮度超过10 GHz/mW/GHz。测得的量子频率梳光谱呈现不对称的光谱包络，在较短波长处光子计数率下降得更快（图4b）。这种行为归因于波长相关的耦合条件，即器件在短波长侧更快地过渡到欠耦合区域（见补充图S1）。这些观察结果凸显了精确的色散和耦合工程对于实现均匀、宽带的频率梳生成至关重要。
表 I. 基于微谐振腔的光子对源在不同集成材料平台、非线性过程、光子对生成率（PGR）、负载品质因子、亮度和预示二阶关联函数方面的比较。
从制备角度来看，我们观察到在刻蚀和PECVD工艺之后，周期性极化畴发生了部分逆转。这一效应可能与LT相对较低的居里温度有关，刻蚀过程中的局部加热可能接近或超过铁电相变温度（600–700°C），导致畴不稳定性。这种敏感性表明，PPLT器件在后续处理步骤中需要谨慎的热管理，包括等离子体刻蚀、包层沉积和退火。进一步优化制备工艺对于确保畴的长期稳定性和器件性能的可重复性至关重要。
除了离散变量光子对生成之外，PPLT微谐振腔还为连续变量量子技术中腔增强压缩光生成提供了一条有前景的路径。与光子对生成相比，压缩光生成通常需要更高的腔内功率和长期运行稳定性。在此背景下，LT弱光折变响应和高光损伤阈值的特性提供了关键优势，使其能够在其他χ(2)平台难以实现的条件下稳定运行。
展望未来，晶圆级TFLT制备、强χ(2)非线性、高折射率对比度以及电光功能性的结合，使LT成为集成量子光子学中一个高度通用的平台。在单个芯片上共集成非线性光源、高速调制器、波分复用器和可重构光子电路的能力，为大规模量子光子系统开辟了一条道路。
方法
a. 器件设计 PPLT纳米光子波导设计在310 nm厚的x切TFLT平台上，波导顶部宽度为2 μm，刻蚀深度为200 nm，并包覆1.5 μm厚的二氧化硅包层。PPLT跑道型谐振腔设计在575 nm厚的x切TFLT平台上，波导宽度为2 μm，刻蚀深度为300 nm，采用空气包层。使用有限差分模式求解器（Ansys Lumerical MODE）对基频（FH）和倍频（SH）模式的有效折射率（n）和模式分布进行数值模拟。波导（Λ = 3.24 μm）和跑道型谐振腔（Λ = 4.32 μm）的极化周期设计为实现1560 nm TE00模式与780 nm TE00模式之间的准相位匹配。极化周期通过公式Λ = λ_FH / [2 (n_SH - n_FH)] 计算，其中λ_FH为基频波长，n_SH和n_FH分别为倍频和基频模式的有效折射率。
b. 器件制备 PPLT直波导和跑道型谐振腔分别制备在310 nm和575 nm的x切TFLT（Omedasemi公司）上。在极化过程中，首先使用原子层沉积（ALD）沉积15 nm厚的二氧化铪（HfO2）缓冲层。通过电子束光刻（EBL）定义极化电极图案，随后进行电子束蒸发（镍，100 nm）和剥离。使用一系列高压脉冲对LT薄膜进行周期性极化，并通过SHG共聚焦显微镜评估极化质量（图1b(ii)，图3b(iii)）。极化完成后，去除缓冲层。使用EBL定义波导图案，然后以maN 2405作为刻蚀掩模，在电感耦合等离子体反应离子刻蚀（ICP RIE）设备中进行氩离子（Ar+）刻蚀。使用碱性溶液去除干法刻蚀产生的再沉积物。随后用氧等离子体去除残留的光刻胶。最后，使用等离子体增强化学气相沉积（PECVD）在芯片顶部沉积1.5 µm厚的二氧化硅薄膜。PPLT跑道型谐振腔芯片保持空气包层。
c. 经典特性表征 在测量PPLT器件的SHG时，使用可调谐电信波段激光器作为泵浦源。泵浦光依次通过可调衰减器（调节泵浦功率）、一个90:10的光纤分束器（BS）和一个偏振控制器，然后使用透镜光纤耦合到芯片上。分束器10%臂的输出用于监测泵浦功率。芯片的输出光通过另一根透镜光纤收集，并经过一个775/1550 nm波分复用器（WDM）后连接到功率计。通过扫描电信激光器的波长并利用数据采集系统记录功率计输出信号来表征SHG光谱（图1c插图、图3d）。然后，将泵浦波长固定在SHG峰值波长处，记录不同泵浦功率下的相应SHG功率。减去耦合损耗后，绘制SHG功率随泵浦功率变化的曲线图（图1c、图3d）。
为了通过和频生成（SFG）获取PPLT纳米光子波导的相位匹配函数（图1c顶部插图），使用两台可调谐的连续波电信波段激光器，经一个50/50分束器合束后泵浦波导，并在滤除泵浦光后测量SFG功率。通过同步扫描两台激光器来重构相位匹配函数。
d. 联合光谱强度（JSI） 为了产生光子对，使用连续波可见光激光器在相位匹配波长处泵浦芯片。泵浦光依次通过一个短通滤波器（SPF）、一个90:10的光纤分束器和一个偏振控制器后耦合到芯片上。芯片输出端通过775/1550 nm WDM和长通滤波器（LPF）滤除残余泵浦光，光子对通过一个50:50的光纤分束器后，再经过可调谐带通滤波器（TBPF，用于纳米光子波导器件）或DWDM（用于跑道型谐振腔器件），最后由SNSPD探测。使用时间数字转换器（TDC）处理探测信号，记录符合计数率和单路计数率。通过同步扫描TBPF/DWDM通道记录符合计数率，然后用于重构JSI。
e. 光子对生成率（PGR）和符合与偶然符合比（CAR）测量 芯片产生的光子对使用50:50的光纤分束器（对于纳米光子波导）或通道间隔50 GHz、通道带宽0.3 nm的DWDM（对于跑道型谐振腔）分成两路，并由SNSPD探测。对于跑道型谐振腔器件，选择DWDM的CH30（1553.33 nm）和CH27.5（1555.34 nm）分别作为信号通道和闲频通道。
图2c中的PGR根据文献[44]中的方法计算。
图2c中的PGR根据文献[44]中的方法计算。
其中 NSI 是符合窗口内的符合计数率，NS 和 NI 分别是信号通道和闲频通道的单路计数率。
CAR 通过 NCC/NAC 计算，其中 NCC 是符合窗口内的总符合计数，NAC 是通过平均背景计数估计的总偶然符合计数。
f. 预示二阶关联函数
预示二阶关联函数 gH^(2)(τ) 的测量通过三重合计数探测方案进行。信号通道作为预示通道 (H)，闲频光子通过一个 50/50 分束器 (BS) 分成两路（通道 A 和 B）。通过时间数字转换器 (TDC) 向通道 B 引入一个虚拟延时 (τ)。记录三重合计数 (NHAB) 以及预示通道与另外两个通道之间的双重合计数 (NHA 和 NHB)。
图 2d 中 gH^(2)(τ) 的值通过文献[44]中的公式计算。
图4d中gH^(2)(τ)的值通过文献[41]中的公式计算。
g. Franson干涉测量
SPDC光子对预期具有时间-能量纠缠特性，这可以通过Franson型双光子干涉实验来验证。经过长通滤波器（LPF）后的输出光子被连接到一个马赫-曾德尔干涉仪（MZI）。在MZI的一个臂中引入光纤拉伸器以产生相位延迟。其中一个输出端口连接到一个密集波分复用器（DWDM），并将一个闲频通道对耦合到超导纳米线单光子探测器（SNSPD）。由于光纤拉伸器驱动的相位调制，测得的符合计数率呈现正弦曲线。原始干涉可见度通过以下公式计算：
其中 NCC-max 和 NCC-min 是测得的符合计数率的最大值和最小值。
文章名：Integrated photon-pair sources on periodically poled thin-film lithium tantalate
作者: Sakthi Sanjeev Mohanraj,1, 2, a) Xiaodong Shi,3, a) Ran Yang,2 Lin Zhou,1, 2 and Di Zhu1, 2, 3, b)
单位：
1) Department of Materials Science and Engineering, National University of Singapore, Singapore 117575, Singapore
2) Centre for Quantum Technologies, National University of Singapore, Singapore 117543, Singapore
3) A∗STAR Quantum Innovation Centre (Q.InC), Agency for Science, Technology and Research (A∗STAR), Singapore 138634, Singapore
