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在锗平面异质结构中，空穴自旋量子比特的相干性受到由²⁹Si和⁷³Ge同位素引起的与核自旋浴的超精细耦合的限制。因此，去除这些具有核自旋的同位素对于延长超精细限制的相干时间至关重要，而长相干时间正是实现鲁棒量子处理器所必需的。本工作展示了在工业级SiGe缓冲层上外延生长器件级无核自旋⁷⁰Ge/²⁸Si⁷⁰Ge异质结构，同时最大程度地减少了高纯度⁷⁰GeH₄和²⁸SiH₄的使用量。原子探针断层扫描分析表明，所获得的⁷⁰Ge/²⁸Si⁷⁰Ge异质结构的位错密度为5.3 × 10⁶ cm⁻²，同位素纯度超过99.99%，且碳和氧杂质低于检测灵敏度。对栅控霍尔棒进行的磁输运测量表明，在无核自旋量子阱中，栅极能有效控制空穴密度。负阈值栅极电压证实了量子阱中不存在有意掺杂，而霍尔分析和Shubnikov–de Haas分析给出了一致的载流子密度（约1.4 × 10¹¹ cm⁻²）和高迁移率（约2.4 × 10⁵ cm²/Vs）。迁移率变化趋势揭示了受界面陷阱限制的散射和低于7 × 10¹⁰ cm⁻²的渗流浓度。这些分析以及原子级研究共同证实了外延⁷⁰Ge/²⁸Si⁷⁰Ge异质结构的高质量，以及其作为长相干时间自旋量子比特平台的相关性。
锗（Ge）及其合金已成为实现可扩展量子处理器的一个有前景的平台，其利用了基于锗的强健空穴自旋量子比特[1–20]。除了与硅加工标准兼容外，锗还提供了一个宁静的量子环境，可在可扩展的器件结构内调控空穴自旋态，并对量子比特控制和相干性具有有利特性。锗中强的自旋-轨道相互作用（SOI）实现了对自旋态的全电操控，即通过电荷自由度控制自旋，从而消除了对振荡磁场的需求，并实现了更快、更可扩展的量子比特控制[21]。显著的自旋-轨道相互作用提供了可通过电场调谐的g因子，为优化量子点架构中的自旋相干性和耦合提供了多种途径[1]。此外，通常认为，由于空穴波函数具有主要的p型对称性，在原子核处为零，因此空穴经历的超精细相互作用比电子弱。这一特性最初为追求空穴自旋量子比特的发展提供了额外的动力。然而，理论研究表明，空穴的超精细耦合可能仅比电子小一个数量级[22, 23]，并且在某些情况下与硅中的超精细耦合相当[23]。此外，p轨道特性与d轨道杂化相结合，导致空穴超精细相互作用出现显著的各向异性，这是电子自旋中所没有的特征[22]。
最近一项针对平面应变Ge/Si₁₋ₓGeₓ异质结构中空穴自旋量子比特的电荷噪声和超精细介导磁噪声的研究，探讨了超精细相互作用的程度[24]。该工作基于回波包络调制和噪声谱拟合，揭示了对⁷³Ge和²⁹Si核自旋浴的残余耦合对退相干有显著贡献，在其天然同位素组成下设定了约1微秒的近似T₂*界限。该研究进一步估计，完全同位素纯化的锗以及周围的Si₁₋ₓGeₓ势垒可能将超精细限制的相干时间推至数十到数百微秒的量级。此外，最近的一项实验研究表明，由于超精细耦合和g张量的各向异性，在非均匀应变存在下，面外磁场是减轻电场波动引起的退相干的最佳选择，而面内磁场在抑制核自旋浴引起的退相干方面更有效[25]。这些研究表明，去除核自旋是提高空穴自旋量子比特相干性的关键途径。这些观察结果证实，开发无核自旋的锗异质结构对于实现实用的空穴自旋量子比特至关重要。
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最近尝试使用纯化的⁷⁰GeH₄和²⁸SiH₄前驱体生长同位素控制的⁷⁰Ge/²⁸Si⁷⁰Ge异质结构[26]，结果表明，生长反应器中天然前驱体的交叉污染使得完全去除具有核自旋的²⁹Si和⁷³Ge核素相当困难且不太实际。在硅上生长异质结构通常包括首先生长一层厚的应变弛豫Si₁₋ₓGeₓ缓冲层，理想情况下使用具有天然同位素含量的常规前驱体（例如，天然GeH₄和天然SiH₄）。随后，通过切换到同位素纯化的前驱体来生长由势垒和量子阱（QW）组成的异质结构。然而，在最后这一步中，反应器中残留的天然前驱体痕迹很难消除，导致生长的⁷⁰Ge/²⁸Si⁷⁰Ge异质结构中掺入了不需要的核自旋同位素[26]。虽然通过完全使用⁷⁰GeH₄和²⁸SiH₄来生长整个数微米厚的叠层（例如，图1(a)），包括弛豫的Si₁₋ₓGeₓ缓冲层，可以极大地抑制这种储存器效应，但这种方法由于需要大量的稀有且昂贵的同位素富集前驱体而仍然不可行。
图 1. (a) 用于在工业 SiGe 缓冲层上生长 Ge/SiGe 异质结构的外延叠层示意图。
插图1：典型 ⁷⁰Ge/²⁸Si⁷⁰Ge 异质结构的低倍 TEM 图像。
插图2：再生长界面处的高分辨 TEM 显微图。
(b) 不同生长工艺下获得的 Ge/SiGe 异质结构中 Ge 同位素的原子探针断层扫描（APT）分布图。
在此，我们通过建立直接在200毫米工业级SixGe₁₋ₓ缓冲硅晶圆上外延生长无核自旋⁷⁰Ge/²⁸Si⁷⁰Ge异质结构的方案，规避了这些挑战，如图1(a)所示。我们开发了一种细致的表面清洁工艺，以适当地调节SixGe₁₋ₓ表面，从而能够结合湿法化学处理和原位退火来生长⁷⁰Ge/²⁸Si⁷⁰Ge异质结构，我们将在后文详细描述。需要注意的是，先前为Ge[27]和Si₁₋ₓGeₓ[28]表面开发的清洁工艺对我们这里研究的富Ge的Si₁₋ₓGeₓ表面无效。通过使用透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、原子力显微镜（AFM）和原子探针断层扫描（APT）对其微观结构和原子级三维同位素组成进行详细研究，评估了异质结构的质量。磁输运测量进一步证实了所获得的无核自旋⁷⁰Ge/²⁸Si⁷⁰Ge异质结构的高结晶度和优异的界面质量。
生长在经过预处理的Si₁₋ₓGeₓ表面上，在一个配备有同位素纯化的⁷⁰GeH₄（同位素纯度 > 99.9%）和²⁸SiH₄（同位素纯度 > 99.99%）前驱体的减压化学气相沉积反应器中进行。这些前驱体仅含有微量的其他Si（²⁹Si和³⁰Si）和Ge（⁷²Ge, ⁷³Ge, ⁷⁴Ge, ⁷⁶Ge）同位素，每种前驱体中这些同位素的总含量低于0.006 at.%。化学污染物（包括残留氢化物）的存在也可忽略不计，平均含量低于0.06 μmol/mol。经过系统研究（见方法部分），确定550°C为最佳生长温度，可获得高质量生长和陡峭的界面。为了评估此工艺消除交叉污染的能力，还对参考样品进行了研究。在这些样品中，异质结构和缓冲层都是在同一个反应器中通过从天然前驱体切换到纯化前驱体生长的[26]。
图1(b)显示了参考样品的同位素含量沿生长方向从Si₁₋ₓGeₓ缓冲层到⁷⁰Ge量子阱（QW）的APT分布图，这些样品中，在距离QW界面不同深度（即距离QW生长不同时间）处进行了向纯化前驱体的切换。为简洁起见，仅显示了Ge同位素的分布。需要注意的是，在QW生长之前引入了90秒的生长暂停，以确保获得陡峭的Si₁₋ₓGeₓ/Ge界面。APT分布图清晰地揭示了QW内掺入了不需要的Ge同位素。即使在使用纯化前驱体生长了1.9微米厚的Si₁₋ₓGeₓ层（相当于停止供应天然前驱体后29分钟）之后，仍然存在可测量的同位素残留（底部的分布图）。正如预期的那样，当前驱体切换后的生长时间较短时，这种储存器效应变得更加明显。例如，切换后仅8分钟（顶部的分布图），QW中⁷³Ge的峰值浓度就超过了150 ppm。
通过在Si₁₋ₓGeₓ晶圆上直接建立⁷⁰Ge/²⁸Si⁷⁰Ge异质结构的生长（图1(a)），可以消除这种交叉污染。生长前的表面调节是在非原位生长的Si₁₋ₓGeₓ缓冲层上生长高质量异质结构的主要挑战。一般来说，由于Si和Ge天然氧化物以及相关表面化学的复杂性[27, 28]，在外延前清洁Si₁₋ₓGeₓ表面可能是一项复杂且艰巨的任务。混合的SiO₂–GeO₂氧化物表现出不均匀的热脱附行为：GeO₂是挥发性的，在大约400–600°C分解，而SiO₂在更高温度下保持稳定。此外，GeO₂可以与Si反应生成SiO₂和元素Ge，导致在退火过程中Ge富集和表面粗糙化。在热处理或化学处理下，Ge也会偏析到表面，促进再氧化，并在基于HF的清洗后导致不均匀的氢钝化。这些效应，加上氧化物脱附的窄热窗口，使得与纯Si或Ge相比，实现原子级清洁、有序的Si₁₋ₓGeₓ表面更加困难。
在此，在⁷⁰Ge/²⁸Si⁷⁰Ge异质结构的外延生长之前，执行了一个多步清洁工艺，包括稀HF和HCl清洗，以及高温原位氢气退火。优化的表面制备方案在方法部分和补充信息（SI）的表S1中进行了总结。
在Si₁₋ₓGeₓ缓冲层上的外延生长始于初始的²⁸SiH₄脉冲，以防止形成Ge三维岛。一旦第一个势垒（BR1）生长完成，前驱体气流被切断约30秒，在此期间反应器用2700 sccm的氢气流量进行吹扫。随后生长⁷⁰Ge量子阱（QW），之后反应器再进行30秒的氢气吹扫。为确保阱和第二个势垒（BR2）之间界面陡峭，通过第二步脉冲暂时增加²⁸SiH₄前驱体流量。最后，生长约2纳米厚的²⁸Si覆盖层，以通过稳定的天然氧化物保护纯化的异质结构。经过系统的生长实验优化了异质结构的尺寸，以获得每个层的均匀厚度，确保重空穴限制，同时使其波函数远离有噪声的表面，这通过k·p理论计算得到了证实（未显示）。
图1(a)（插图）显示了一个代表性异质结构的低倍率TEM图像，证实了上述生长方案产生了无扩展缺陷（在TEM尺度下）、厚度均匀的异质结构。值得注意的是，直接生长在应变弛豫的Si₁₋ₓGeₓ缓冲层上的同质外延层也是无缺陷的。事实上，再生长界面处的高分辨率TEM成像和相关的衍射图案表明，生长的层显示出与工业缓冲层相同的晶格结构，如图1(a)（插图）所示。界面处明显的衬度变化归因于生长初期富Ge层的形成，这通过APT得到了证实（SI，第4节）。
通过高分辨率XRD倒易空间映射（XRD-RSM）分析，进一步了解了所生长的异质结构的基本结构特性。图2(a)显示了一个优化的异质结构在（2 2 4）反射附近记录的典型XRD-RSM，该异质结构具有20纳米厚的Ge量子阱和55纳米厚的SixGe₁₋ₓ BR2。图2(b)和2(c)分别显示了该异质结构的环形暗场TEM和高分辨率TEM图像。虽然量子阱只有20纳米厚，但其特征在XRD-RSM中可以清晰地观察到，位于SixGe₁₋ₓ（x = 0.17）缓冲层和势垒的尖锐重叠衍射峰之下。由于没有偏离赝形线（垂直虚线），生长的量子阱没有发生弛豫，因此始终保持完全压应变。使用Vegard型模型[29]确定了势垒的组分，结果为²⁸Si₀.₁₇Ge₀.₈₃，与下面的弛豫缓冲层相同。
图 2. (a) 在优化的 ⁷⁰Ge/²⁸Si⁷⁰Ge 异质结构上，围绕 (2 2 4) 衍射峰记录的 XRD 倒易空间映射（XRD-RSM），显示了弛豫线（对角线虚线）和量子阱赝形线（垂直虚线）。
(b) 具有 20 nm 厚量子阱和 55 nm 厚顶势垒的生长态 ⁷⁰Ge/²⁸Si⁷⁰Ge 异质结构的环形暗场 TEM 图像。
(c) ⁷⁰Ge 量子阱及其与 SiGe 势垒界面的高分辨 TEM 图像。
(d) 使用天然前驱体（左）和同位素纯化前驱体（右）生长的 QW 结构的三维逐同位素分布图。
(e) 显示 (d) 中异质结构检测到的 Ge 同位素的 APT 质谱图。
使用AFM研究了生长态异质结构的粗糙度。在生长之前，工业缓冲层表现出平均粗糙度Ra = 1.5 nm和均方根粗糙度Rq = 2.0 nm。表面调节略微将这些值增加到Ra = 2.1 nm和Rq = 2.7 nm，在⁷⁰Ge/²⁸Si⁷⁰Ge异质结构生长后这些值保持不变。无论第一个势垒（BR1）的厚度如何（在100 nm到1 μm之间变化），都一致地观察到这种行为。随后进行了标准的Secco腐蚀[30]缺陷显示研究，以探测生长材料中的位错密度。发现腐蚀坑（归因于穿透位错）在工业缓冲层和生长的异质结构中的密度分别为7.8×10⁶ cm⁻²和5.3×10⁶ cm⁻²。这些位错密度与文献[31]一致，并证实了所生长的异质结构的高质量。关于这些研究的更多细节在SI的第S3节中提供。
为了阐明生长态异质结构的同位素和化学纯度，使用波长为257 nm、脉冲能量为25–45 pJ的皮秒激光进行了激光辅助原子探针断层扫描（APT）测量。分析在25 K的基底温度下进行。图2(d)显示了典型天然Ge/SiGe异质结构（左）和优化的同位素控制⁷⁰Ge/²⁸Si⁷⁰Ge异质结构（右）的代表性APT三维逐同位素重构图谱。在天然异质结构中，具有核自旋的同位素²⁹Si和⁷³Ge在量子阱（QW）和势垒层中均清晰可见。该异质结构中核自旋之间的平均距离为0.3–0.4 nm。相比之下，在⁷⁰Ge/²⁸Si⁷⁰Ge异质结构图谱中未检测到²⁹Si和⁷³Ge。这些图谱对应的Ge质荷比谱图如图2(e)所示。值得注意的是，在天然Ge/SiGe异质结构中，观察到与天然存在的Ge同位素相关的五个峰，而在⁷⁰Ge/²⁸Si⁷⁰Ge中仅检测到一个峰，证实了这些异质结构的同位素纯度。
图 3. (a) 再生长界面附近的 APT 成分分布图，显示了碳 (C) 和氧 (O) 杂质，以及除 ²⁸Si 和 ⁷⁰Ge 以外的 Si 和 Ge 同位素（标记为 ¬²⁸Si 和 ¬⁷⁰Ge）。
(b) 在 SiGe 缓冲硅片上生长的异质结构（下图）与通过从天然前驱体切换至纯化前驱体生长的异质结构（上图）中 Ge 同位素的 APT 分布图。注意含量轴采用对数坐标。箭头表示生长方向。
图3(a)显示了从生长界面下方约100 nm处直至表面的生长方向上，⁷⁰Ge和²⁸Si的成分分布图。还显示了C和O杂质的分布图。异质结构中⁷⁰Ge和²⁸Si的含量分别为83%和17%，并且在整个势垒厚度内保持稳定。这些值与上述XRD-RSM数据一致。此外，合金成分在界面后约30 nm内稳定下来，这表明BR1的厚度可以进一步减小到100 nm以下。除了在生长界面处存在一个含量低于300 ppm的O峰（归因于表面制备产生的残余氧化物）外，异质结构中O和C杂质的水平太接近APT的灵敏度极限（几个ppm），因此没有实际意义。除⁷⁰Ge和²⁸Si之外的其他同位素（标记为¬²⁸Si和¬⁷⁰Ge）的浓度在再生长界面几纳米内迅速下降，在界面后最初200 nm内平均达到¬²⁸Si = 8 ppm和¬⁷⁰Ge = 40 ppm。这对应于高于99.99%的同位素纯度（定义为同位素含量与总元素含量之比）。这排除了来自缓冲层的任何材料扩散或来自过去生长实验的交叉污染。图3(b)进一步证明了这一点，该图比较了在SiGe缓冲晶圆上过度生长的异质结构（底部）与通过将前驱体从天然源切换到同位素富集源生长的异质结构（顶部）的Ge同位素分布。特别是，在前者中，没有观察到与储存器效应或生长前沿残留物相关的拖尾，而在使用天然前驱体在同一反应器中生长缓冲层时则观察到这种现象。
上述分析表明，所引入的生长方案能产生高晶体质量、高化学纯度和高同位素纯度的⁷⁰Ge/²⁸Si⁷⁰Ge异质结构，从而为输运研究奠定了基础。为此，在纯化的异质结构上使用光刻技术制作了栅控六端霍尔棒（HB）。图4(a)和4(b)分别展示了器件布局及其横截面。这里研究的器件在电压触点之间的长度L = 300 µm，宽度W = 100 µm。HB在一个无制冷剂的可变温度插入件（VTI）中，在约1.4 K的温度下，于一个8 T超导螺线管的孔内进行测量。
图 4. (a) 栅控霍尔棒（HB）的测量装置和示意图，显示了激励电压 Vbias 以及被测量 Vxx 和 Vxy。对于磁输运测量，Rs = 10 MΩ，Vbias = 40 mV；对于两点测量，Rs = 0 Ω，Vbias = 50 µV。红色虚线表示 (b) 中所示器件的横截面区域。
(b) Ge/SiGe 异质结构和栅控霍尔棒的横截面。
(c) 两点测量显示了一个代表性 HB 器件在 1.38 K 下的开启电导曲线，记录了从 -0.5 V（黄色）到 -1.5 V（蓝色）的一系列 Vmin 扫描值。
(d) 在 1.38 K 和 Vgate = -2.55 V 条件下，磁场高达 B丄 = 7 T 的磁输运结果，显示了 Rxy（红色曲线）和 Rxx（蓝色曲线）。橙色虚线表示整数朗道能级填充因子。
(e) 通过从 (d) 中的数据减去一个偶次多项式背景，提取出相应的 Shubnikov–de Haas（SdH）振荡。
对于磁输运测量，我们通过施加一个振荡偏置电压Vbias = 40 mV到一个与器件串联的电阻Rs = 4 MΩ ≫ Rxx上，产生电流I = Vbias/Rs = 10 nA，从而测量纵向电阻Rxx = Vxx/I和横向电阻Rxy = Vxy/I。在扫描垂直磁场B丄期间，栅极电压VG和温度保持恒定。栅极电压VG从0扫到Vmin，然后从Vmin扫回0，Vmin的起始值为0并逐渐变为更负的值。进行此过程是为了研究栅极引起的界面陷阱充电效应，该效应会改变阈值电压。通过将VTI温度循环至300 K再回到1.4 K来释放这些俘获电荷并恢复未漂移的开启电压，从而重复测量。
对于HB测量，我们首先验证了施加到HB栅极的电压控制量子阱（QW）中电导和空穴浓度的能力。测量结果如图4(c)所示，为一个代表性的栅控HB，显示了在不同Vmin值下，作为VG函数的关系。当VG从0扫到Vmin < 0，再扫回0时，制造批次中的所有器件都在约-0.6 V的栅极电压下开启。特定Vmin值下的正向和反向扫描显示出迟滞现象，证实了电荷俘获的存在，并且随着Vmin减小，开启VG向更负的值移动，证实了正俘获界面电荷的整体增加。这先前已在天然Ge/Si₁₋ₓGeₓ异质结构中报道过[32]。开启的阈值电压为负值，验证了同位素纯化的量子阱在零栅压时没有载流子，即不存在无意掺杂。
为简化起见，我们首先关注固定栅极电压VG和载流子浓度p下的磁输运测量。图4(d)中显示的数据表明，在非常低的磁场下，存在霍尔效应，即横向电阻Rxy与B丄成正比。根据霍尔电阻表达式Rxy = Vxy/Ixx = B丄/(ep)，其中e是基本电荷，我们提取出空穴浓度p = 1.49 × 10¹¹ cm⁻²。进一步增加磁场B丄，我们观察到Shubnikov–de Haas（SdH）振荡，其周期为1/B丄，因为朗道能级穿过费米能级并调制纵向电阻。在约2.7 T及更高的磁场附近，当朗道能级穿过费米能级时，我们观察到整数量子霍尔效应，在p = 1.49 × 10¹¹ cm⁻²和T = 1.38 K时，对于ν = 2和ν = 1朗道能级，具有明确定义的横向电阻Rxy平台和纵向电阻Rxx为零。图4(e)中，在相同的VG = -2.55 V下，绘制了SdH振荡∆Rxx与1/B丄的关系图。假设费米面为圆形，观察到的最低谐波SdH振荡在1/B上具有周期2πħp/e [33]，利用此关系，我们找到空穴浓度p = 1.41 × 10¹¹ cm⁻²，这与从霍尔效应中提取的值非常接近，正如对体输运贡献可忽略的量子阱所预期的那样。
接下来，我们讨论作为栅极电压函数测量的电子空穴迁移率µp和浓度p，以评估积累型量子阱霍尔棒的质量。针对不同的Vmin值，将栅极电压VG从0扫到Vmin，再扫回0。在每个VG下，改变磁场B丄以获得Rxx和Rxy，并通过关系式Rxx = (W/L)/(µp p e)和Rxy = B丄/(e p)获得霍尔迁移率µp和空穴浓度p。p和µp的数据如图5(a)所示，VG范围从-2.14 V到-2.2 V，Vmin = -2.2 V。载流子浓度p随着VG的减小而近似线性增加，符合预期。从较低的空穴浓度开始，迁移率最初随p增加而增加，达到约2.2 × 10⁵ cm²/(V s)的最大值，然后随着p进一步增加而下降。低浓度下的整体上升趋势与在天然Ge/SixGe₁₋ₓ异质结构中报道的相似[32]，可归因于随着载流子浓度增加，对库仑杂质的屏蔽效果更好。进一步降低栅极电压（即增加载流子浓度）会填充例如SixGe₁₋ₓ/Si/SiO₂界面处的正电荷陷阱，从而降低载流子迁移率。
图 5. (a) 当 Vmin = -2.2 V 时，提取的载流子浓度 p（蓝色曲线）和迁移率 μp（红色曲线）随 VG 的变化关系。
(b) 针对不同 Vmin 值（范围从 -2.1 V（黄色）到 -2.35 V（蓝色）），提取的霍尔迁移率与提取的霍尔载流子浓度的关系图。
对于刚好低于开启电压的栅极电压，难以提取可靠的霍尔电压，此时霍尔棒电阻Rxx的变化时标远长于扫描磁场所需的时间。我们将器件电阻的这种缓慢变化归因于半导体-电介质界面SixGe₁₋ₓ/Si/SiO₂/Al₂O₃处俘获电荷（以及因此空穴浓度p）的缓慢变化。空穴浓度p的变化引入了Rxx和Rxy = B丄/(e p)的缓慢漂移，使得提取作为B丄函数的p和µp变得不可靠。
为了研究界面电荷对输运性质的影响，我们绘制了在VG从0到Vmin的负向扫描期间，对于不同的Vmin值，提取的霍尔迁移率µp与提取的载流子浓度p的关系图。回想一下，对于较小的Vmin值，开启电压负向移动，证实了俘获电荷变得更加正。开启电压随Vmin的变化绘制在图S1(a)中。对于不同Vmin值，霍尔迁移率作为载流子浓度的函数如图5(b)所示。所有数据表明，从p ≈ 1.2 × 10¹¹ cm⁻²开始，迁移率随着载流子浓度的降低而增加，对于大多数曲线，我们观察到迁移率饱和并在浓度变低时出现下降。低空穴浓度下迁移率的具体数值没有遵循系统性的趋势，这可能是由于俘获电荷空间分布的变化，或者在低载流子浓度下未能达到稳态俘获分布。
渗流浓度pp是量子阱（QW）中形成的侧向栅控量子点的一个重要品质因数。这是因为渗流浓度量化了与例如少空穴量子点相关的低载流子密度下的无序度。我们测量到载流子浓度低至7 × 10¹⁰ cm⁻²时电导单调增加，因此推断渗流浓度低于该值。然而，根据我们的数据，难以将电导与浓度关系数据可靠地外推至零电导（见图S1(b)）。
我们现在简要比较一下纯化材料的特性与文献值。在载流子浓度为9 × 10¹⁰ cm⁻²时，峰值迁移率为2.4 × 10⁵ cm²/(V s)，渗流浓度低于7 × 10¹⁰ cm⁻²，这表明材料质量高，适用于在这些无核自旋⁷⁰Ge/²⁸Si⁷⁰Ge异质结构中的侧向栅控量子点中研究单空穴相干性。文献中报道的迁移率（渗流浓度）值范围在非掺杂量子阱中，具有可比组分的势垒，温度在1 K左右时，为7 × 10⁴ 到 5 × 10⁵ cm²/(V s)（4 × 10¹⁰ 到 1.2 × 10¹¹ cm⁻²）[34–39]。代表性的文献值总结在补充信息（SI）的表S2中。通常，预期更大的量子阱深度会产生更高的迁移率（更低的渗流浓度），因为这会使量子阱远离SixGe₁₋ₓ/Si/SiO₂/Al₂O₃界面。
值得注意的是，由于异质结构层厚度、势垒组分和相关应变的微小差异，上述比较是有限的。尽管如此，一些额外的观察结果具有启发性。与栅极电压（载流子浓度）无关的陷阱布居可能会因为缺陷屏蔽的改善而产生随载流子浓度增加的迁移率。然而，这与我们的观察结果形成对比，因为无论Vmin如何，迁移率都稳定地随着载流子浓度的增加而达到平台然后下降。因此，我们推测，通过栅极填充界面陷阱（随着VG降低（载流子浓度增加）而增加）产生了一个散射势，限制了高载流子浓度下的平均自由程。因此，至少对于所报道的最高空穴浓度，这里为HB测量的参数可能受到器件加工过程中形成的界面处陷阱的限制，而不是受本征异质结构界面的限制。
总之，为了防止来自天然前驱体的交叉污染，并在不损害晶体质量的情况下最大限度地减少同位素富集气体的使用，本工作展示了使用高纯度⁷⁰GeH₄（> 99.9%）和²⁸SiH₄（> 99.99%）通过减压化学气相沉积在工业SiGe缓冲层上外延生长无核自旋⁷⁰Ge/²⁸Si⁷⁰Ge异质结构。原子探针断层扫描证实，所得异质结构的位错密度为5.3 × 10⁶ cm⁻²，同位素纯度高于99.99%，且无碳和氧杂质。霍尔棒测量显示了对空穴密度的精确栅极控制和高的迁移率（约2.4 × 10⁵ cm²/V s），输运受限于界面陷阱，渗流浓度低于7 × 10¹⁰ cm⁻²。这些结果确立了高纯度⁷⁰Ge/²⁸Si⁷⁰Ge异质结构作为长相干时间空穴自旋量子比特的有前景的平台，该平台不存在与²⁹Si和⁷³Ge原子核的超精细相互作用。
方法
表面清洁与外延生长
在过度生长之前，使用2 wt%的HF和25 wt%的HCl对工业缓冲晶圆进行清洗，同时省略最后的去离子水（DI）冲洗。作为最后一步，将缓冲晶圆在氢气气氛中于875°C下原位退火30分钟。生长在热减压化学气相沉积（RPCVD）系统中进行，使用氢气作为载气，以及离心富集的单锗烷（12%的⁷⁰GeH₄溶于H₂，同位素纯度 > 99.9%）和单硅烷（25%的²⁸SiH₄溶于H₂，同位素纯度 > 99.99%）。总生长压力为20 Torr，⁷⁰GeH₄的分压约为2–9 Pa，²⁸SiH₄的分压约为6 Pa。在600–550°C范围内进行测试后，优化生长温度为550°C，以最大限度地减少再生长开始时Ge岛的形成，并促进形成陡峭的量子阱（QW）界面。
当启动同质外延生长时，需要初始增加²⁸SiH₄流量几秒钟，以进一步抑制Ge岛的形成。当达到所需的第一势垒生长时间后，切断前驱体气流约30秒，在此期间用2700 sccm的氢气流量吹扫反应器。随后生长⁷⁰Ge量子阱，之后对反应器进行30秒的氢气吹扫。为确保获得陡峭的QW/第二势垒界面，进行了第二次²⁸SiH₄前驱体流量提升，以修正硅浓度分布。最后，生长约2纳米厚的²⁸Si覆盖层，以通过稳定的原生氧化物保护纯化的异质结构。
表征
使用聚焦离子束（FIB）在FEI Helios NanoLab 600（使用30 keV Ga离子束）上制备适用于横截面透射电子显微镜（XTEM）的薄试样。TEM成像在200 kV下运行的C-FEG JEOL JEM-Fx2000上进行。为了确定材料的同位素纯度并量化可能的污染物，使用Invizo 6000仪器进行了激光辅助原子探针断层扫描（APT）测量，该仪器配备波长为257 nm、脉冲能量为25–45 pJ的皮秒激光，基底温度为25 K。使用Bruker Icon FastScan原子力显微镜（AFM）在PeakForce定量纳米力学（QNM）轻敲模式下，在10–20 μm扫描区域内分析了起始缓冲层和⁷⁰Ge/²⁸Si⁷⁰Ge过度生长层的表面粗糙度。在Bruker Nanoscope软件中使用二阶平面拟合校正表面轮廓。基于Secco腐蚀液（1份49 wt%的HF与2份0.15 mol/L的K₂Cr₂O₇混合），通过缺陷显示实验估算了异质结构和商用缓冲层中的穿透位错密度。在室温下对腐蚀坑进行20–60秒的腐蚀，并使用AFM进行分析。使用Bruker D8 Discover系统进行高分辨率X射线衍射（XRD）评估QW的结晶度，该系统配备Cu Kα1源、三跳Ge(220)分析器和Ge(220)单色器。使用（2 2 4）反射进行倒易空间映射（RSM）分析。
器件加工
器件具有钛/金双层压焊点、铝欧姆接触、沉积在Si/SiO₂盖层上的Al₂O₃栅介质，以及钛/金双层顶栅。氮化硅场介质层选择性地沉积在Al₂O₃下方，仅位于栅极压焊点之下。通过选择性区域反应离子刻蚀（RIE）去除霍尔棒（HB）边界周围的量子阱，从而定义QW区域。台面刻蚀采用SF₆/O₂化学物质，去除了包括QW在内的约100 nm材料。Al₂O₃栅介质（22 nm厚）通过热原子层沉积（ALD）在280°C下沉积。氮化硅（约250 nm厚）通过脉冲直流反应溅射在室温下沉积，以增强用于引线键合的栅极压焊点的电气鲁棒性。铝欧姆接触在Al₂O₃栅介质沉积过程中进行原位退火。器件的示意性横截面如图3(b)所示。
输运测量
霍尔棒测量在无制冷剂可变温度插入件（VTI）中，于约1.4 K的温度下，在8 T超导螺线管的孔内进行。通过向一个外部触点施加振荡电压Vbias = 50 µV，并使用Stanford SR860锁相放大器记录在相对触点处产生的电流，测量外部触点之间的电流I作为VG的函数。
对于磁输运测量，通过在一个串联电阻Rs = 4 MΩ ≥ Rxx上施加振荡偏置电压Vbias = 40 mV来测量纵向电阻（Rxx = Vxx/I）和横向电阻（Rxy = Vxy/I），得到I = Vbias/Rs = 10 nA。使用SR860锁相放大器差分测量电压Vxx和Vxy。在扫描垂直磁场B丄时，保持栅极电压VG和温度恒定。栅极电压从0扫到Vmin，然后从Vmin扫回0，Vmin值逐渐变得更负，以探测栅极引起的界面陷阱充电。必要时，通过将VTI温度循环至300 K来释放导致开启电压漂移的俘获电荷，从而重置器件。
文章名：Nuclear spin-free 70Ge/28Si70Ge quantum well heterostructures grown on industrial SiGe-buffered wafers
作者：P. Daoust,1 N. Rotaru,1 D. Biswas,2, 3 S. Koelling,1 E. Rahier,1 A. Dub´e-Valade,1 P. Del Vecchio,1 M. S. Edwards,2, 4 M. Tanvir,2, 4 E. Sajadi,2, 4 J. Salfi,2, 4, 3 and O. Moutanabbir1,
*单位：
1、Department of Engineering Physics, Ecole Polytechnique de Montr´eal, ´Montr´eal, C.P. 6079, Succ. Centre-Ville, Montr´eal, Qu´ebec, Canada H3C 3A7
2、Stewart Blusson Quantum Matter Institute, University of British Columbia, Vancouver, BC, Canada
3、Department of Physics and Astronomy, University of British Columbia, Vancouver, BC, Canada
4、Department of Electrical and Computer Engineering, University of British Columbia, Vancouver, BC, Canada
