#碳化硅色心 #光量子器件 #硅色心
在晶圆级可扩展平台中，实现具有光子接口的电信波段量子存储器是远距离量子网络的核心要求。碳化硅（SiC）为集成量子光子学提供了一个技术成熟的主体材料，但同时具备自旋功能性和电信波段发射特性的缺陷种类却十分有限。本文报道了基于4H-SiC中氯相关缺陷的电信波段量子存储器平台。这些缺陷的发射覆盖整个电信波段范围，在O波段和C波段呈现零声子线，德拜-沃勒因子最高达39%。时间分辨光致发光测量显示其激发态寿命小于纳秒，处于亚纳秒范围。我们证明这些缺陷即使在室温下也具有自旋活性，并展现出亚GHz频率范围内的光探测磁共振（ODMR）特性。通过ODMR光谱和拉姆齐干涉测量，我们解析了由与³⁵Cl原子核自旋相互作用引起的超精细结构。在外磁场作用下，由于电子-核自旋态的混合，ODMR光谱表现出复杂行为，而我们的模拟结果很好地复现了这一现象。受限于ODMR对比度的快速淬灭，自旋弛豫和相干时间处于亚微秒范围，这归因于电荷态的亚稳态。电信波段发射、相干自旋控制以及与晶圆级制造工艺兼容性的结合，使得SiC中氯相关缺陷成为在光纤通信窗口运行的具有自旋-光子接口的芯片级量子存储器的一个有前景的平台。
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联网量子系统为安全量子通信[2]、分布式量子计算[3]和远程量子传感[4]提供了一个可扩展的框架[1]。此类架构的核心是长寿命量子存储器，它能够存储和相干操纵量子信息[5]。基于局域原子自旋的固态实现方案在这方面尤其有前景，因为它们具有长相干时间并与可扩展的材料平台兼容[6–11]。从材料角度来看，一个关键要求是在基于自旋的量子存储器和光子之间建立高效且成熟的界面，从而能够将它们集成到量子光电器件中[12–17]。这种在光纤通信低损耗光谱窗口工作的自旋-光子接口，能够实现量子态的可靠长距离分发。尽管前景广阔，但同时实现长寿命自旋相干性和电信波段中原生的、高效的自旋-光子接口，仍然是一个突出的材料学挑战，这使得这种组合成为可扩展量子网络的关键瓶颈。
拥有自旋-光子接口的自旋基量子存储器的突出例子包括金刚石中的氮-空位（NV）[18]、硅-空位（SiV）[19]和锡-空位（SnV）[20]缺陷，这些缺陷已经实现了自旋比特之间光子介导的远程纠缠这一里程碑式的实验演示。然而，这些色心的光学跃迁位于可见光谱范围，因此需要频率转换到电信波段才能用于基于光纤的网络[21]。这种转换通常需要额外的有源和无源光学元件，增加了系统复杂性，并对可扩展的量子网络架构提出了挑战。硅中的色心是另一个实现具有自旋-光子接口的电信波段量子存储器的平台，因为它们 intrinsically 与互补金属氧化物半导体（CMOS）制造工艺兼容，并且在电信波段有发射[22]。迄今为止，这种实现主要使用T中心[23]和铒掺杂剂[24]来完成。然而，它们的实际应用受到光子发射率显著低于金刚石色心的限制，这是由于 intrinsically 较长的辐射寿命所致。
在这种背景下，碳化硅（SiC）成为一种有前景的宿主材料，它通过将明亮的色心与晶圆级可用性以及兼容现有CMOS技术的制造工艺相结合，弥补了这些限制[9, 25]。在为自旋-光子量子技术研究的各种SiC缺陷中心中，硅空位（VSi）[26]和双空位[27]因其自旋依赖的光学跃迁[28, 29]、长相干时间[30]以及适用于单缺陷控制[31–34]而备受关注。SiC中VSi和双空位缺陷的一个关键限制是它们的光学发射位于近红外光谱范围，因此仍然需要将波长转换到电信波段。
另外，SiC中与钒相关的缺陷虽然具有在电信O波段工作的成熟自旋-光子接口，但因其发射亮度相对较低且自旋控制复杂（需要亚开尔文温度）[35–37]，尽管如此，它们仍引起了相当多的关注。因此，在SiC中实现类似NV或双空位的中心，将稳健的长寿命自旋相干性与电信波段中原生的自旋-光子接口结合起来，将代表一个非常理想的进展，有可能从根本上改变固态量子网络的设计范式，并朝着其实际应用迈出重要一步。
理论预测[38]和最近的实验证明[39]，SiC中的氯-空位（ClV）缺陷在电信O波段和C波段发射，这是数据中心网络和长距离光纤通信最广泛使用的光谱窗口。波函数理论分析表明ClV缺陷存在一个光学自旋极化循环[40]。然而，这一机制尚未得到实验验证，并且作为量子存储器功能必要先决条件的相干自旋控制迄今尚未得到证实。
本文报道了4H-SiC中与氯相关的缺陷，它们在晶圆级可扩展材料平台上将电信波段发射与相干自旋控制相结合。这些缺陷是在商用SiC晶圆上使用标准离子注入程序创建的。它们在电信O波段和C波段展现出零声子线（ZPLs）。功率依赖激发揭示了在更短波长处的额外ZPLs，我们将其归因于氯相关缺陷的激发态（ES）。我们测得的德拜-沃勒因子高达39%，显著超过金刚石中的NV中心和SiC中的本征空位相关缺陷。时间分辨光致发光（PL）测量得到的ES寿命为450皮秒，比通常报道的色心寿命更短。
此外，我们展示了一个基态（GS）自旋-光子接口，其零场分裂参数导致在500-700MHz范围内的ODMR共振以及一个超精细相互作用常数|A| = 34MHz。另外，我们观察到在100-400MHz范围内的ODMR共振，这也是先前未报道过的。这些共振与氯相关缺陷无关，而是与在电信波段发射的未识别的本征光学活性缺陷有关。使用脉冲射频（RF）控制实现了对氯相关缺陷自旋的相干操纵。观察到的拉姆齐干涉条纹揭示了与³⁵Cl原子核自旋的超精细相互作用以及亚微秒时间尺度上的自旋相干性。我们表明，这个相干时间并非氯相关缺陷的固有属性，而很可能是受限于电荷态动力学。在外磁场中电子-核自旋态的混合产生了一个密集的、间隔很近的跃迁 manifold，我们的模拟很好地再现了这一结果。这些结果确立了SiC中的氯相关缺陷作为长距离量子网络中芯片级量子存储器的有前景的平台。
I. 自旋-光子接口
根据DFT计算[38]，ClV由一个取代SiC晶格中碳原子的氯原子与一个相邻的硅空位配对组成（图1a）。在4H-SiC多型体中，当缺陷轴平行于晶体c轴时，存在两种具有C₃ᵥ对称性的同轴构型，以及两种具有较低C₁ₕ对称性的离轴构型。理论上预测，具有电信活性的氯-空位缺陷以带正电的荷电态ClV⁺存在，并拥有非零电子自旋S = 1 [38]，类似于4H-SiC中的双空位和金刚石中的NV中心。相比之下，预测中性的电荷态ClV⁰具有S = 1/2的自旋，该自旋不支持零场ODMR。
图1. 4H-SiC中氯相关缺陷的ODMR。
(a) 同轴和离轴ClV缺陷的示意图，电子自旋S = 1与³⁵Cl核自旋I = 3/2耦合。
(b) 室温下，在³⁵Cl注入的4H-SiC晶圆（样品#1）中，以λex = 976nm光学激发、λPL > 1300nm PL检测条件下测得的ODMR谱。箭头表示正文中讨论的自旋共振。
(c) 与(b)相同，但在低温（T = 10K）下对样品#1进行测量。
(d) 与(c)相同，但在低温（T = 10K）下对样品#2进行测量。
(e) 与(c)相同，但在低温（T = 10K）下对样品#3进行测量。
(f) ClV缺陷的光学自旋极化循环示意图，涉及第二个激发态（ES）。
在我们此处报道的实验中，我们重点关注一个厚度为250 nm的弱p型外延层（样品#1）和一个厚度为20 µm的弱n型外延层（样品#2）。氯相关缺陷是通过注入³⁵Cl离子然后热退火创建的，使用了我们先前工作中描述的方案[39]。³⁵Cl同位素具有I = 3/2的核自旋，从而形成一个耦合的电子-核自旋系统（图1a）。作为对照，我们使用了与样品#1相同的晶圆，但在相同的注入能量、注量和热处理条件下注入⁴⁰Ar代替³⁵Cl（样品#3）。虽然我们的实验无法将观察到的PL和ODMR特征明确地归因于某种特定的缺陷构型，但数据与ClV模型在定性上一致，尽管存在一些定量上的差异。虽然不能排除其他构型的可能性，但ClV中心是目前理论上确定的SiC中唯一同时具有电信波段发射和自旋活性的氯相关缺陷。因此，我们将基于这个框架[38, 40]来解释我们的实验结果。
为了证明ClV缺陷自旋-光子接口的稳健性，我们从室温和零磁场下的ODMR测量开始。使用976nm激光激发ClV的光致发光（PL），并通过一个截止波长为1300nm的长通滤波器进行检测，该波段对应ClV发射的光谱区域。图1b显示了在样品#1中测得的ODMR谱，频率范围为10MHz至2GHz。我们首先注意到，4H-SiC中双空位和NV相关缺陷（其声子边带可能呈现出延伸到λ_PL > 1300nm的衰减尾）的ODMR共振通常出现在1.1-1.4GHz的射频范围内。因此，宽而弱的、来源不明的ODMR特征νₐ和ν_b原则上可以归因于PL4双空位或NV（hh）缺陷。然而，它们约40MHz的大线宽也可能表明其潜在来源于ClV缺陷的激发态（ES），该激发态对PL有主要贡献。在图1b中低频段（低于700MHz）观察到多个标记为D₁, D'₁, D''₁和D'''₁的ODMR共振。尽管该样品中可检测到4H-SiC中的双空位和NV相关缺陷，但它们的PL强度显著低于ClV缺陷[39]，并且它们在该射频范围内没有表现出已识别的共振。因此，我们暂时将这些特征归因于某个ClV缺陷基态多重态内的自旋跃迁，如下文详细讨论。
在低温T=10K时，除了D₁ = 640MHz, D'₁ = 509MHz, D''₁ = 482MHz 和 D'''₁ = 122MHz之外，在样品#1中还观察到另外两个共振D₃ = 367MHz和D₄ = 245MHz，它们具有相当的ODMR对比度（图1c）。根据下文给出的磁场依赖性，我们将这些特征归因于具有与D₁共振族不同的超精细相互作用的缺陷，对于D₁共振族，超精细结构是分辨开的，而对于当前这些特征，超精细结构尚未分辨。除此之外，两个更窄的ODMR共振 δ₃ = 184MHz ≈ D₃/2 和 δ₄ = 122MHz ≈ D₄/2 可归因于双光子自旋跃迁。由于此类过程通常较弱，我们不能排除这些共振因电子与核自旋之间的超精细耦合（可能通过相互自旋翻转过程介导）而被增强的可能性。最后，我们还在D'₂ = 406MHz处观察到一个弱共振。下文的详细分析进一步揭示了其他共振D₂和D''₂的存在。它们的光谱行为与D₁共振族非常相似。
在第二个注入氯的晶圆（样品#2）中，低温ODMR谱主要由ν₁共振族主导，ν₃和ν₄共振的信号很弱（图1d）。相比之下，在注入氩的晶圆（样品#3）中，ν₁共振族消失，而ν₃和ν₄共振则清晰可见（图1e）。此外，ODMR线ν_c、ν_d和ν_e仅在注入氩的晶圆中检测到，在注入氯的晶圆中未观察到。基于图1b-e中的ODMR谱，我们将ν₁和弱的ν₂共振归因于氯相关缺陷，而ν₃和ν₄共振则似乎是晶圆特定的。额外的共振ν_{a-e}的来源仍不明确，在本工作中未作进一步研究。
图1f展示了ClV⁺中光学跃迁和自旋极化循环的示意图。该方案参考了关于跃迁速率和系间窜越过程的理论计算[40]。由于晶体场的作用，基态³A₂和激发态³E中的电子自旋（S=1）在缺陷轴上分裂为自旋投影m_S = 0和m_S = ±1的子能级。此外，还存在单重态（S=0）。其中一个单重态¹E的能量位于³A₂基态和³E激发态之间，而另一个单重态¹A₁则位于³A₂基态之上。理论上预测，从³E激发态的m_S = ±1子能级到¹E态，以及从¹E回到³A₂基态的m_S = ±1子能级的系间窜越（ISC）跃迁，显著快于涉及m_S = 0子能级的ISC过程。这导致m_S = ±1（暗自旋态）的发射概率较低。在射频驱动下观察到正的ODMR对比度，表明³A₂基态的m_S = ±1子能级通过ISC过程被优先布居。这一行为进一步意味着从³E激发态的m_S = 0子能级到¹E态的跃迁快于从¹E回到³A₂基态m_S = 0子能级的反向跃迁。为清晰起见，图1f中省略了后一跃迁。
根据最近的DFT计算[38]，³E激发态与³A₂基态之间的光学跃迁被标记为T₊₁。该跃迁是光学允许的，并在PL谱中产生零声子线。如图2a所示，在不同注入氯的晶圆（样品#1和#2）中，ClV1 ZPL在T=10K、976nm激发下主导了PL谱，而在注入氩的晶圆（样品#3）中则不存在。因此，我们将这个位于λ_{ZPL} = 1348.7 nm的ZPL与电信O波段的T₊₁跃迁关联起来。在先前的工作中，该跃迁被归因于ClV缺陷的同轴构型[39]。在低激发功率（2.5mW）下，仅观察到ClV1 ZPL以及声子边带中位于λ_{PSB1} = 1387.9 nm和λ_{PSB2} = 1431.1 nm的两个峰（图2b）。这些特征对应于约25meV的局域振动模式能量。通过对1300-1500nm范围内的PL谱进行积分，我们提取出德拜-沃勒因子为39%。该值显著高于金刚石中NV中心（约3%）[41]或SiC中V_Si中心和双空位（约6%）[32,42]的德拜-沃勒因子。
图2. 4H-SiC中氯相关缺陷的光学光谱和光激发动力学。
(a) 不同样品在λex = 976 nm激发下、不同激发功率记录的光致发光（PL）光谱。
(b) 样品#2中，激发功率为2.5 mW时记录的PL光谱，得出德拜-沃勒因子为39%。
(c) 样品#1中，在λex = 1060 nm脉冲激发（虚线，脉冲持续时间为10 ps）下的时间分辨PL测量（细实线）。在样品#1中，使用中心波长为1350 nm、带宽为12 nm的带通滤波器对ClV1 ZPL进行光谱选择。通过将激光脉冲波形与单指数衰减函数进行卷积拟合，得到激发态寿命为450 ± 10 ps（粗实线）。
(d) 样品#1中氯相关自旋的射频辅助光谱学。使用光谱上不同的检测窗口记录ODMR光谱。
图2c显示了在脉冲激发下ClV1 ZPL的PL衰减，该信号通过一个1350/12带通滤波器（中心波长1350nm，带宽12nm）进行光谱选择。为简洁起见，本文此后均采用此标记方式来指代所有带通滤波器。通过将激光脉冲波形与单指数衰减函数进行卷积拟合数据，我们提取出激发态寿命为450 ± 10 ps。该值比理论计算的寿命[40]短两个数量级。我们强调，这不一定反映固有的辐射复合时间，因为我们的实验条件无法排除非辐射复合通道的贡献，这可能是由注入和退火后晶格恢复不完全导致的。
在更高激发功率下，观察到与ClV3相关的电信C波段中的额外ZPL（图2a），这与先前的实验报道一致，并归因于离轴构型[39]。此外，在图2a中用星号（*）标记的四个ZPL出现在PL谱的短波长区域，分别位于1075nm、1216nm、1326nm和1355nm。这些ZPL不同于4H-SiC中公认的NV ZPL[43]。一种可能的解释是它们源自T₀₁跃迁，理论上预测中性电荷态ClV⁰的T₀₁跃迁发生在更高的能量[38]。然而，ClV⁰不具有自旋活性，这与下文展示的ODMR测量结果相矛盾。因此，我们初步将这些ZPL与源自第二个激发态的T₊₂光学跃迁相关联，如图1f示意性所示，并且这一跃迁也被理论所预测[38]。
为了阐明ODMR共振的来源，我们进行了射频辅助光谱学测量[42]。使用可调带通滤波器，我们选择PL谱的不同光谱窗口进行ODMR测量。使用1350/25可调带通滤波器在ClV1 ZPL附近检测到的ODMR谱如图2d所示。与图1c比较表明，尽管共振的相对幅度有所改变，但光谱滤波并未改变观察到的ODMR共振集合。当使用1525/40带通滤波器进行检测时，ODMR谱由ν₃和ν₄共振主导。相比之下，使用1100/50带通滤波器在PL谱的较短波长区域进行检测，则显示ν₁、ν′₁和ν′′₁共振占主导贡献。后一组共振在不同检测条件下的相对幅度几乎保持不变，这支持了它们源自同一缺陷的判断。
调谐至ν₁共振的射频场引起的PL强度变化揭示了两个不同的光谱区域：一个是在1200-1325nm范围内的高响应区域，另一个是在1350-1500nm范围内的较低响应区域。我们将此行为解释为存在第二个激发态，在图1f的方案中将其标记为更高的三重态³A₂。对于³A₂激发态，一个额外的通向¹A₁单重态的ISC通道变得可用（图1f）。最近的理论工作预测，该通道具有比通过¹E单重态的路径更高的ISC速率[40]，这可能有助于增强ODMR对比度。
II. 电子-核自旋系统
仅检测射频引起的PL强度变化并不能明确地确立其源于自旋共振。一个关键判据是它们对外部磁场的依赖性。此外，为了证明氯的参与，解析由与氯原子核自旋耦合产生的超精细结构至关重要。为了解决这些问题，我们进行了ODMR测量，测量结果作为沿c轴施加的磁场B的函数（图3a）。确实，我们观察到所有自旋共振都随磁场增加而发生清晰的移动。
图3. 4H-SiC中氯相关缺陷的耦合电子-核自旋。
(a) 实验测量的ODMR谱随样品#1中沿c轴施加的磁场演化的变化。
(b) 使用表I中的参数为ν₁共振族计算的自旋本征态随磁场的变化。箭头指示对应于ν₁、ν′₁、ν′′₁和ν′′′₁共振的跃迁。
(c) 理论计算的ODMR谱随沿c轴施加的磁场演化的变化。
(d) 零磁场下用于获取自旋哈密顿量(1)参数的测量与计算ODMR谱的比较。
(e) 磁场B = 6.7 mT下，无需额外拟合参数的测量与计算ODMR谱的比较。
ClV缺陷在外磁场中的自旋哈密顿量如下：
此处，晶体场由零场相互作用 HZF = D (Sz² - S(S+1)/3) + E(Sx² - Sy²) 描述，其中 D 和 E 分别是平行和垂直于缺陷轴的零场分裂参数。磁场依赖性主要由电子塞曼项 HEZ = γe B · S 主导，旋磁比 γe = μB ge = 28 MHz/mT，μB 为玻尔磁子，ge 为电子 g 因子。核塞曼项 HNZ = -μn gn B · I（μn 为核磁子，gn 为 ³⁵Cl 核 g 因子）的贡献可忽略。超精细相互作用由 HHF = S · A · I 描述，A 为超精细张量。在最简单的情况下，A 是对角矩阵，可用有效超精细耦合常数 A 表征。我们使用 MATLAB 求解自旋哈密顿量 (1) 并模拟 ODMR 谱。
表 I：根据实验ODMR光谱模拟得到的零场分裂参数和超精细相互作用常数。D和A的符号取自理论计算[38]。
图 3b 显示了使用表 I 中总结的自旋哈密顿量参数计算得到的 ν₁ 共振族的本征值。在无外磁场 (B = 0 mT) 的情况下，ClV 缺陷表现出六个二重简并态，用 |mS, mI⟩ 基组表示。ν′₁ 和 ν′′₁ ODMR 线分别源自 |±1, ±1/2⟩ → |0, ±1/2⟩ 和 |±1, ±3/2⟩ → |0, ±3/2⟩ 之间的跃迁。它们之间的分裂以非平凡的方式依赖于超精细相互作用 [44]。ν₁ 线也源自两个跃迁 |∓1, ±1/2⟩ → |0, ±1/2⟩ 和 |∓1, ±3/2⟩ → |0, ±3/2⟩，这两个跃迁在 ODMR 谱中无法分辨。弱的 ν′′′₁ ODMR 线源自跃迁 |±1, ±1/2⟩ → |∓1/2, ±1/2⟩ 和 |±1, ±3/2⟩ → |∓1/2, ±3/2⟩，这些跃迁对于纯态是禁止的，但由于与最低的 mS = 0 态发生不同程度的混合而变得可能。
在外磁场 B ≠ 0 mT 中，简并被解除，产生 12 个不同的混合自旋态和多个跃迁（图 3b）。对 ODMR 谱随磁场演化行为的模拟（图 3c）表明，与 ν₁ 共振族相关的 ClV 缺陷采用离轴构型。这与早期从光致发光测量推断出的同轴构型形成对比。解决这一差异需要进一步的理论工作，并可能指向氯相关缺陷存在其他构型。
与 ν₁ 类似，ν₃ 和 ν₄ 共振在零磁场下也应表现出对应的共振线。然而，由于态混合，它们的 ODMR 对比度可能会显著降低。假设它们具有 S = 1 自旋，并基于它们对磁场的依赖性，我们提取了零场分裂参数，并推断其为同轴构型，而超精细相互作用尚未被解析。
图3c展示了所有四个自旋中心的ODMR谱随磁场的演化计算结果，与图3a中的实验数据吻合良好。这些计算中使用的自旋哈密顿量参数来自对B=0 mT时ODMR谱的最佳拟合，并总结在表I中。图3e显示了外磁场B=6.7 mT下计算得到的ODMR谱与实验数据的对比。ODMR呈现出由多个允许跃迁产生的复杂结构，我们的计算很好地复现了这一结构。
III. 相干自旋动力学
基于ClV缺陷实现固态量子存储器的关键要求之一是能够将其自旋制备在相干叠加态并将该状态存储一段时间。作为第一步，我们研究了在近零磁场下，当射频驱动场调谐至ν₁共振时，开关射频驱动场所引起的自旋依赖的PL动力学。当射频场开启时，PL强度增加，反映了ClV自旋布居在m_S = 0和m_S = ±1态之间的快速平均（图1f）。当射频场关闭时，光学激发将ClV自旋初始化到m_S = ±1态。由于这些态具有较低的发射概率，总PL强度降低。通过单指数拟合，我们提取出光泵浦下ClV自旋重新初始化的特征时间为300 ns。基于这些测量，我们选择PL检测窗口t_det = 250 ns，该时长足以确保较强的PL信号，同时足够短以避免在检测过程中自旋态被显著地重新泵浦。
对于ClV自旋的射频驱动，我们采用标准脉冲序列：先是一个用于自旋初始化的5 µs激光脉冲，接着是一个持续时间τ可变的射频脉冲，然后是一个用于在时间窗口t_det内进行PL检测的激光脉冲，在此期间记录光子计数PL_A（图4a）。在参考序列中，省略射频脉冲而所有其他时序参数保持不变，得到光子计数PL_B。ODMR对比度作为τ的函数定义为C = (PL_A - PL_B)/PL_B。我们观察到C(τ)呈现非单调行为，反映了快速衰减的拉比振荡。这种快速衰减可能源自与超精细结构相关的几个非常接近的共振，它们导致了多个振荡频率。通过拟合快速衰减的拉比振荡，我们确定了对应于布洛赫球上π转动的射频脉冲持续时间，并将该值用于遵循图4a所示协议的T₁测量。
图4. 4H-SiC中氯相关缺陷的相干自旋动力学。
(a) 进行拉比振荡、T₁和T₂*测量的脉冲序列。
(b) 零磁场下D₁共振处的自旋寿命测量。实线为单指数拟合，得到的衰减常数为660 ± 35 ns。
(c) 由超精细结构引起的D₁共振处的拉姆齐干涉条纹测量。实线显示了对方程(2)的拟合。
对图4b中的数据用单指数函数exp(-τ/T₁)进行拟合，得到T₁ = 660 ± 40 ns。该值比低温下SiC中自旋中心通过声子介导的自旋-晶格弛豫所预期的寿命低许多个数量级[30]。因此，我们假设测得的弛豫时间受限于电荷态的亚稳态。一种可能的情况是，光学激发通过将电子从缺陷激发到导带，诱导从中性态ClV⁰到自旋活性的带正电态ClV⁺的电荷转换。此过程类似于金刚石中NV⁻/NV⁰缺陷的光致电离动力学[45]。激光激发关闭后，ClV⁺态弛豫回中性ClV⁰态，导致ODMR对比度在此时间尺度上淬灭。ODMR对比度并未完全淬灭，而是饱和在其最大值的约6%。这表明有一部分缺陷在暗态下仍保持在ClV⁺态，并可能对所观察到的相干自旋动力学有贡献。需要进一步的实验来阐明这一机制，这超出了当前工作的范围。我们强调，观察到的自旋寿命仍然显著长于从图2c的PL衰减测量中提取的激发态寿命。这为ODMR信号并非源自激发态自旋提供了强有力的证据。
为了在ν₁共振处实现电子自旋的相干驱动，我们采用标准的拉姆齐协议来测量T₂*时间（图4a）。在光学初始化到m_S = 0态之后，第一个射频π/2脉冲创建了m_S = 0和m_S = ±1态的相干叠加态，该态在自由进动时间τ内演化。然后，第二个射频π/2脉冲将积累的相位转换为布居数差，通过自旋依赖的PL进行光学读出。我们观察到特征时间为660 ns的指数衰减，表明自旋相干时间T₂*与自旋弛豫时间T₁类似，受限于ODMR对比度的淬灭。在减去淬灭背景后，图4c中显现出清晰的拉姆齐干涉条纹。
对拉姆齐干涉条纹进行快速傅里叶变换（FFT）频谱分析，揭示了两个主要的振荡频率ω₁和ω₂。这些频率对应于驱动射频频率与自旋态之间跃迁的失谐：ω₁对应|∓1, ±1/2⟩ → |0, ±1/2⟩跃迁，ω₂对应|∓1, ±3/2⟩ → |0, ±3/2⟩跃迁。由于这些跃迁在频率上非常接近，它们在本文图1c的ODMR谱中未被分辨，并在图3b的方案中合并为单个跃迁ν₁。我们强调，即使是很弱的剩余磁场也会解除这些态的简并并诱导混合，导致多达16个非常接近的自旋跃迁，在频域中产生更复杂的频谱，并相应地使时域中出现复杂的拉姆齐图案。通过将图4c中的实验数据与模型进行最佳拟合
通过将实验数据与模型拟合（其中 ω₁/2π = 1.6 MHz，ω₂/2π = 10.1 MHz），我们估算出固有的非均匀自旋相干时间 T₂* = 2 ± 1 μs，该值与 SiC 中本征缺陷 ensembles 的相干时间相当[30]。
IV. 展望
我们的实验确立了 SiC 中的氯相关缺陷作为电信波段量子技术的一个有前景的平台。与理论预测的定性一致性支持了对潜在缺陷构型的识别，而剩余的定量差异表明当前模型尚未完全捕捉到电子结构和自旋特性。特别是，出乎意料的高德拜-沃勒因子以及额外激发态或电荷态参与光学动力学过程，都指向了比先前预期更为复杂的行为。这些发现要求对 ClV 中心及相关的氯基缺陷构型进行更精细的理论描述。同时，还需要补充性的实验研究，以实现对这一缺陷家族的全面微观理解。
展望未来，分离出单个氯基发射体是将其部署到量子光子架构中的关键一步。将它们集成到纳米光子腔体和有源器件中，将能够提高光子提取率，并实现可扩展的、与半导体工艺兼容的平台。主要挑战包括通过掺杂和光激发控制电荷态，以及在共振激发和器件工作条件下实现高的光谱稳定性。同时，阐明光学自旋极化循环对于建立稳健的自旋初始化和读出也至关重要。将实验扩展到更高磁场将进一步实现高级自旋控制，包括操控耦合的核自旋。这为与电信波段光子接口的多比特量子寄存器开辟了一条道路。
总之，SiC 中的氯相关缺陷成为一个引人注目的集成量子技术平台，它将电信波段操作与可扩展的器件集成结合在一起。尽管关于系间窜越过程和电子结构仍有重要问题待解，但预计在单发射体隔离、器件集成和高级自旋控制方面的进展将使这一缺陷系统成为晶圆级量子光子网络中一个通用的构建模块。
在本手稿准备期间，我们注意到一项独立的实验研究观察到了 4H-SiC 中氯相关缺陷的类似电信波段 ZPL，这与我们早期开创性工作[39]一致，但采用了相反的标记约定和对氯相关缺陷可能构型的不同归属[46]。该研究报告了在 1.0-1.4 GHz 频率范围内的 ODMR 共振，这些共振在我们的实验中未被识别。此外，该研究未进行时间分辨测量或相干自旋动力学研究。这些观察结果可能与 SiC 中存在多种构型的氯相关缺陷是一致的。
文章名：Telecom-band quantum memory with chlorine defects in silicon carbide
作者：
A.N.Anisimov1,*K.Mavridou1,A.V.Mathews1,2,M.Helm1,2,andG.V.Astakhov1†
