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硅中G中心电子自旋共振的光学探测
硅中的色心正逐渐成为量子技术领域有前景的平台。其中，G中心因其明亮的电信O波段单光子发射及其具有光学可寻址的亚稳态电子自旋三重态而引起了广泛关注。本文研究了在带隙上方激发条件下G中心系综的自旋特性。我们阐明了产生G中心光探测磁共振（ODMR）响应的自旋光动力学过程。确定了测量G缺陷ODMR谱的最佳脉冲序列，以及能够最大化自旋读出对比度的温度和光功率条件。通过磁光测量，我们探测到了G中心电子自旋态的能级反交叉现象。最后，我们展示了该缺陷的相干自旋控制，并表征了其自旋相干特性。揭示G中心的自旋自由度为基于硅色心实现量子存储器和量子寄存器开辟了新途径。
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I. 引言
近期，硅中单个光学活性缺陷的分离为利用成熟的CMOS纳米加工工艺发展量子技术开启了新机遇[1–9]。这些单个发射器的一个关键优势在于其电信波段的单光子发射，这使得它们在量子通信和集成量子光子学领域尤其具有吸引力[9, 10]。对于某些缺陷，电子自旋自由度还提供了一个长寿命的自旋量子比特，其状态可以通过光学方式进行初始化和读取[3, 11–13]。此外，已在单个集成的铒掺杂剂上演示了电子自旋的单次读取[12]，而单个T中心已被用于在原子核自旋之间产生局域纠缠[14]，以及在远距离缺陷之间产生非局域纠缠[15]。G中心是硅中另一种有吸引力的荧光自旋缺陷，它兼具高速率的电信单光子发射[13, 16, 17]和相干控制的电子自旋三重态[13]。
G中心在硅基量子技术中的潜力推动了近期在两个主要互补方向上的进展。一方面，必须开发可重复的G中心工程方法，包括用于形成单个缺陷的碳和质子共注入[5]及聚焦离子束技术[6]，以及用于系综的激光直写技术[18–20]。另一方面，对单个G中心光学特性的理解[21, 22]以及通过将其集成到纳米光子器件中进行控制的方法也取得了显著进展。已在多种光子腔中报道了单个G中心的珀塞尔增强单光子发射[13, 16, 17, 23]。同时，pn结中的斯塔克效应和微机电悬臂梁中的应变工程可用于调谐G中心的发射能量[24, 25]。
对G中心自旋特性的控制将进一步增强其在量子信息科学与技术中的潜力。20世纪80年代进行的电子自旋共振（ESR）实验证实，G中心在亚稳态（MS）能级上拥有一个电子自旋三重态，从而产生光探测磁共振（ODMR）[26, 27]。在这些开创性研究之后，G中心的自旋特性在很大程度上仍未被探索，直到近期才实现了对单个G中心自旋的相干控制[13]。然而，这些结果侧重于单中心中的自旋翻滚效应，并未提供G中心自旋特性的全面图景。特别是在一个众所周知ODMR光谱学难以实施的材料中[28–30]，人们对基于G中心ODMR响应的光激发自旋动力学仍然知之甚少。
在本文中，我们研究了在带隙上方光激发下G中心系综的电子自旋特性。我们首先通过差分时间分辨光致发光（TRPL）实验分析了缺陷的自旋依赖性光动力学。接着，我们证实了一种影响G中心MS能级自旋布居的激光辅助去泵浦机制。这些发现随后使我们能够确定在G中心上测量ODMR谱以获得最大自旋读出对比度的最佳脉冲序列。此外，我们进行了磁光测量，并探测到了G中心电子自旋态的能级反交叉。最后，我们演示了G中心的电子自旋相干控制，并研究了它们的自旋相干时间。
II. G中心能级结构
**图1. (a)** 硅中G中心的微观结构。**(b)** G中心的能级结构及弛豫速率。{|0⟩, |+⟩, |−⟩} 是零磁场下亚稳态自旋三重态能级的自旋本征态。**(c)** #S1样品的PL扫描图。比例尺为5 µm。**(d)** 在6 K下记录的G中心系综#A的PL光谱。
硅中的G中心由两个与一个间隙硅原子（Sii）结合的替位碳原子组成（图1(a)）。该缺陷可表现出一种罕见的、由Sii原子在6个位点之间的运动所驱动的重取向动力学[21, 27, 31]。其能级结构与具有自旋S=0的基态（GS）和激发态（ES）之间光学跃迁的荧光分子相似，并且存在一个居中的S=1电子自旋三重态亚稳态（MS）能级（图1(b)）。在非结构化的硅样品中，在带隙上方光激发下，G中心可在τe ≃ 5 ns的时间尺度上从ES辐射跃迁弛豫[32]。MS能级既可以通过系间窜跃从ES布居，也可以通过来自导带和价带的直接跃迁布居。在零磁场下，MS电子自旋三重态子能级间的简并性被自旋-自旋相互作用所解除，该相互作用由零场分裂（ZFS）哈密顿量描述：
其中，\(D\) 和 \(E\) 分别表示纵向和横向的零场分裂（ZFS）分量，\(\hat{S}\) 是自旋算符，其取向相对于缺陷对称性来定义。自旋轴 \(z\) 沿两个碳原子连线方向，即 \(\langle 111 \rangle\) 轴，而 \(x\) 垂直于由缺陷中三个原子构成的平面[26]。哈密顿量 \(\hat{H}_0\) 的自旋本征态为：\(\{|0\rangle, |+\rangle, |-\rangle\}\)，其中 \(|0\rangle = |m_s = 0\rangle\)，\(|\pm\rangle = (|m_s = +1\rangle \pm |m_s = -1\rangle)/\sqrt{2}\)，\(\{|m_s\rangle\}\) 是 \(\hat{S}_z\) 的本征态。它们各自的能量为 \(\{0, D + E, D - E\}\)，其中 \(D < 0\)，\(E > 0\) [31]。根据参考文献[31]，自旋-轨道耦合允许的MS与GS之间的一阶跃迁中，唯一允许的是来自 \(|0\rangle\) 自旋态的跃迁。因此，该自旋态的布居数弛豫速度远快于另外两个自旋态 \(|\pm\rangle\)，即 \(\tau_0 \ll \tau_+, \tau_-\)（图2(a)）。这种自旋依赖的布居数弛豫是G中心电子自旋三重态ODMR响应的基础。
**III. 样品与方法**
为了在研究G中心自旋依赖的光动力学的同时获得高的光致发光（PL）信号，我们重点关注通过碳离子和质子共注入制备的高密度G缺陷系综[33]。使用了两个绝缘体上硅（SOI）样品：#S1来自商用220 nm SOI晶圆（Soitec）[32]，#S2具有约60 nm厚的同位素纯化 \(^{28}\text{Si}\) 顶层[5]。#S1和#S2的碳注入通量分别为 \(5 \times 10^{13}\) 和 \(3 \times 10^{12}\) cm\(^{-2}\)。在N\(_2\)气氛下1000°C快速热退火20秒后，两个样品分别接受了质子局部辐照，质子通量分别为 \(3 \times 10^{14}\) 和 \(3 \times 10^{13}\) cm\(^{-2}\)。本文研究了三个G中心系综：#A（在第一个样品中），以及#B和#C（在第二个样品中，相距约5 µm）。
在本研究中，样品放置于自制的低温共聚焦显微镜中，该显微镜搭建在配备有三维超导亥姆霍兹线圈的氦气闭环低温恒温器内。除非另有说明，温度维持在4至8 K之间。光学激发采用10 µW的532 nm激光，通过数值孔径为0.80的显微物镜聚焦到样品上。样品的PL由同一物镜收集，并由一个在1.3 µm处效率为78%的超导纳米线单光子探测器进行探测。PL信号在1250-1450 nm范围内进行滤波。用于驱动G中心电子自旋的微波（MW）磁场通过一根跨越样品表面的铜线传输至样品。
在#S1样品上进行的光学扫描显示，在质子局部辐照区域存在高PL信号（图1(c)，#S2的结果见补充信息）。如图1(d)所示，在系综#A上记录的PL光谱呈现出G中心的发射特征：在1279 nm处有一个零声子线（ZPL），随后是一个宽的声子边带，其中包括与局域声子模相关的1380 nm处的E线[32, 34, 35]。
**IV. 自旋依赖的亚稳态能级寿命**
优化自旋探测与控制脉冲序列的设计需要了解G中心自旋依赖的MS能级寿命。这类寿命通常通过在黑暗中变化等待时间后测量PL信号的恢复来获得[36]。用于此测量的脉冲序列由两个相同的激光脉冲组成，分别用于初始化和读出，两者之间有一个可变延迟 \(\tau\)。第一个激光脉冲使MS能级布居。在 \(\tau\) 期间，其三个子能级以自旋依赖的速率向GS能级衰变。读出激光脉冲开始时的PL信号探测了在暗期间已弛豫到GS的布居数。图2(a)显示了在系综#A上对于不同等待时间记录的PL时间轨迹。在读出激光脉冲开始时出现一个尖锐的PL峰，其强度随等待时间增加而增加，这与MS布居逐渐弛豫到GS的过程一致。在图2(b-d)中，我们展示了对于系综#A、#B和#C，PL信号 \(S/R\) 的演化，其中 \(S\) 和 \(R\) 分别在激光脉冲的开始和结束处的200 ns窗口内积分。不同系综之间的动力学变化很大，即使在同一样品内部也是如此。这种差异不能仅用G中心MS的布居弛豫来解释，表明存在寄生PL信号的贡献。特别地，在#C中观察到的PL下降很可能与暗态下发生的构象变化和/或电荷态涨落有关[37]。
为了探究自旋依赖的光动力学，我们在沿硅晶体[001]轴施加50 mT磁场 \(\mathbf{B}\) 的条件下重复了实验（图2(a-d)）。横向磁场分
**图2. (a)** 在B = 0和B = 50 mT（磁场沿[001]方向）条件下，对于延迟τ分别为0.3、10和300 µs，在系综#A上获取的TRPL轨迹。彩色区域表示用于推断信号S的200 ns积分窗口（见顶部的脉冲序列）。归一化信号R取自前一个激光脉冲的结束处。**(b)、(c)、(d)** 对于三个G中心系综，S/R随暗态等待时间τ的演化曲线。实线为视觉参考线。光功率：#A为10 µW，#B为3 µW，#C为3 µW。**(e)** 三个G中心系综的归一化差分信号∆SB = S/R|_{B=0} − S/R|_{B=50 mT}。实线为数据拟合结果。
量通过塞曼哈密顿量 \(\hat{H}_B = -\gamma_e \mathbf{B} \cdot \hat{\mathbf{S}}\)（其中 \(\gamma_e \simeq -28.0\) MHz/mT）使自旋态发生混合。在短延迟和长延迟下，有磁场和无磁场时测得的PL信号是相同的。在中间 \(\tau\) 处，三个G中心系综在 \(B = 0\) 时发射的发光强度更强，这与三个自旋态混合导致MS弛豫时间整体缩短一致。然而，同样地，三个系综中的每一个都表现出截然不同的PL信号时间演化（图2(b-d)）。
为了分离与G中心MS自旋三重态相关的本征光动力学，我们通过计算有磁场和无磁场时记录的PL强度之差来消除外来的寄生贡献。图2(e)显示了由此得到的差分信号 \(\Delta S_B = S/R|_{B=0} - S/R|_{B=50\text{mT}}\)。三个系综相关的数据现在都叠加在同一条钟形曲线上，揭示了G中心固有的潜在自旋光动力学。为了提取MS自旋依赖的寿命，我们考虑在 \(B = 0\) 时，动力学由两个长寿命MS自旋态 \(|\pm\rangle\) 的弛豫主导，它们的平均寿命为 \(\tau_1\)，其中 \(\tau_1^{-1} = (\tau_+^{-1} + \tau_-^{-1})/2\)。假设在垂直磁场下三个自旋态完全混合，则有效的MS衰减率表示为：
其中 \(\tau_0\) 表示与 MS 自旋态 \(|0\rangle\) 相关的寿命（严格计算见补充信息）。因此，通过双指数函数 \(a \cdot e^{-t/\tau_1} + (1-a) \cdot e^{-t/\tau_0}\) 拟合数据，可以推断出这些寿命值。
**V. 亚稳态自旋三重态的光致去泵浦**
由于自旋依赖的寿命 \(\tau_0\) 与 \((\tau_+, \tau_-)\) 相差超过一个数量级，人们可能会预期在垂直于缺陷主自旋轴方向施加高磁场时，G中心的PL信号会发生强烈变化。然而，实际中 \(\Delta S_B\) 不超过百分之几（图2(e)）。为了阐明这种相对较弱的磁光响应的起源，我们研究了导致G中心MS能级布居的机制。这是通过分析在不同光激发功率下、选择15 µs的脉冲间延迟以最大化 \(\Delta S_B\) 时（图2(e)），TRPL轨迹的演化来实现的。
接下来，我们使用相同的差分方案研究G中心MS寿命的温度依赖性。随着温度从4 K升高到24 K，∆SB的幅度减小，同时其最大值向更短的延迟方向移动（图3(a)）。
**图3. (a)** 不同温度下差分TRPL脉冲序列的实验结果。实线为数据拟合结果，拟合函数为 \(a(e^{-\tau/\tau_1} - e^{-\tau/\tau_{\text{eff}}})\)。**(b)** \(\tau_1\) 和 \(\tau_0\) 随温度的变化（见正文）。**(c)** 图(a)中数据拟合的最大值随温度的变化。实线为阿伦尼乌斯定律拟合结果，得到活化能 \(E_a = 8.7(7)\) meV。
随着温度升高，τ0和τ1寿命均下降了约3倍（图3(b)）。另一方面，∆SB信号的最大值表现出更强的温度依赖性：在9 K以下保持恒定，随后迅速下降，遵循活化能为Ea = 8.7(7) meV的阿伦尼乌斯定律（图3(b)）。该活化能与20世纪80年代早期的EPR测量结果一致，这些测量将信号下降归因于热激活重取向诱导的G缺陷对称性变化[27, 38]。
**图4. (a)** 在不同光激发功率下，每15 µs施加一个1 µs激光脉冲测得的TRPL信号，其中B = 0（黑色曲线）和B = 50 mT（彩色曲线，磁场沿[001]晶轴）。**(b)** 简化的能级结构图，显示了在绿色激光激发下由光致电离诱导的一种可能的光致去泵浦机制
图4(a)显示了在G中心系综上记录的TRPL轨迹，此处为了最小化寄生PL贡献，滤波范围在1275-1300 nm。随着光功率增加，激光脉冲起始处的PL过冲变窄，这是由于在更高的泵浦速率下光动力学加速所致[36]。但最重要的是，过冲幅度在高功率下（通常 > 500 µW）减小并消失（图4(a)）。这种效应突显了存在一个光学诱导的去泵浦率，影响了MS布居。当该速率变得快于MS泵浦速率时，MS将不再被布居。在硅中单个G*中心和W中心的二阶相关函数测量中也证实了类似效应，随着激光功率增加，光子聚束效应显著减弱[1, 39]。图4(b)示意了一种可能的去泵浦机制，可能涉及从MS到与导带和价带相关的电子-空穴对连续态的光致跃迁。
带隙上方激发下的光致去泵浦机制对硅中G中心的自旋光动力学有强烈影响。首先，ODMR需要在低光激发功率下操作，从而限制了G缺陷的PL信号。因此，对于单自旋研究，必须将单个G中心集成到光子腔中以增强其发射率[13]。其次，即使在这种低光功率下，光致去泵浦率也远高于从MS到GS的弛豫率（包括来自 \(|0\rangle\) 的最快衰减率）。因此，对于硅中的G中心，在连续绿色带隙上方光泵浦下无法实现自旋初始化。相反，正如我们将在下一节中看到的，可以通过依靠适当的等待时间，在脉冲光激发下实现自旋态极化。
**VI. ODMR光谱**
了解MS自旋三重态寿命后，我们可以设计适合测量G中心ODMR光谱的TRPL脉冲序列。ODMR序列由两个1 µs激光脉冲、中间一个120 ns的微波脉冲以及5 µs的脉冲间延迟组成（图5(a)）。第一个激光脉冲用于均匀布居MS自旋能级[40]。由于 \(\tau_0 < 5\) µs \(\ll \tau_1\)，等待时间通过将布居主要保留在长寿命的 \(|\pm\rangle\) 态来实现自旋极化。图5(a)展示了在G中心系综#A上记录的ODMR光谱。当微波磁场脉冲的频率与两个 \(|\Delta m_s| = 1\) 自旋跃迁之一共振时，布居从 \(|\pm\rangle\) 转移到短寿命态 \(|0\rangle\)，导致缺陷发射计数增加约1%（图5(a)）。
**图5. (a)** 在B = 0 mT下，使用顶部所示的脉冲序列（1 µs激光脉冲，5 µs等待时间，120 ns微波脉冲）测量的G中心系综ODMR光谱。ODMR对比度C通过将激光脉冲前200 ns内积分的SMW信号除以非共振值计算得出。实线为两个洛伦兹函数之和的数据拟合结果。**(b)** 微波脉冲前后等待时间（\(t_a\) 和 \(t_b\)）对对比度C的影响。微波频率设置为 \(|+\rangle \leftrightarrow |0\rangle\) 跃迁。左图：实验数据。右图：使用第四节中给出的MS寿命进行的模拟结果。
我们在 \(\nu_+ = 690(10)\) MHz 和 \(\nu_- = 1730(10)\) MHz 处观察到两条ESR谱线，分别对应于自旋跃迁 \(|+\rangle \leftrightarrow |0\rangle\) 和 \(|-\rangle \leftrightarrow |0\rangle\)。线宽差异源于频率相关的微波衰减，导致低频自旋跃迁上出现更强的微波功率展宽[41]。我们注意到 \(|+\rangle \leftrightarrow |-\rangle\) 自旋跃迁也是允许的，但无法用当前的脉冲序列检测，因为 \(\tau_+ \simeq \tau_-\)，导致ODMR对比度可忽略不计。使用参考文献[31]中ZFS参数的符号，我们推导出 \(D = -(\nu_- + \nu_+)/2 = -1210(10)\) MHz 和 \(E = (\nu_- - \nu_+)/2 = 520(10)\) MHz。这些ZFS值与近期关于单个G中心的ODMR结果[13]以及20世纪80年代早期的ESR系综测量结果[26]一致。由于 \(D_x = -D/3 + E = 920(10)\) MHz 和 \(D_z = 2D/3 = -810(10)\) MHz，我们注意到硅中的G中心并不遵循通常的ESR惯例，即主自旋轴 \(z\) 沿ZFS张量最大分量的方向取向。
识别出ESR跃迁后，我们研究了脉冲间延迟对自旋读出对比度的影响。图5(b)显示了低频ESR线的ODMR对比度 \(C\) 随微波脉冲前延迟（\(t_a\)）和后延迟（\(t_b\)）变化的演化。我们实验观察到ODMR对比度随两个延迟的增加而增加，在 \(t_a = t_b = 0.5\) µs 时接近0.2%，在 \(t_a = t_b = 5\) µs 时超过1%。对 \(t_a\) 的依赖性是第五节中强调的光致去泵浦效应的结果：在初始化激光脉冲之后，自旋布居是非极化的，因此需要依靠等待时间来制备长寿命自旋态。在微波脉冲将布居转移到短寿命态 \(|0\rangle\) 之后，需要足够长的延迟 \(t_b\) 以便在读出前弛豫到基态。我们的实验数据在 \(t_a = t_b \simeq 5\) µs 时获得最大对比度（图5(b)左）。这一观察结果与使用第四节估计的MS寿命进行的模拟一致（图5(b)右，详细信息见补充信息）。对于更长的等待时间，ODMR对比度会因MS \(|\pm\rangle\) 态布居减少而降低。
**VII. 磁光自旋光谱**
塞曼效应可以消除自旋跃迁之间的取向简并性。对于z轴的每个可能的⟨111⟩方向，Sii原子有六个可能的位置。对于完全对称的G中心，这对应于三个不等价的x方向⟨¯110⟩，因此总共有12种可能的自旋取向（图1(a)）[26, 27]。在B=0时，由于所有G中心取向的自旋跃迁能量相同，对于|+⟩ ↔ |0⟩跃迁只观察到一个共振峰（图6(a)）。当沿[111]方向施加磁场B时，该ODMR谱线分裂为三条，每条谱线对应一组相对于B具有等价自旋取向的G中心（图6(b)）。向低频移动的ESR谱线对应于[111]取向的G中心的三种构型，其z轴平行于B。向高频移动的两条谱线与z轴取向为[¯111]、[11¯1]或[¯11¯1]的G中心相关，这些中心在其自旋轴坐标系中感受到一个由球面角（θ ≃ 71°，ϕ = -90°）（简并度：3）和（θ ≃ 71°，ϕ = 30°）（简并度：6）倾斜的强垂直磁场（图6(a)）。
**图6. (a)** 下分支自旋共振谱线随磁场 \(B\)（沿 [111] 方向）的演化。红色虚线表示通过对不等价晶体取向的三个 G 中心族系的哈密顿量 \(\hat{H}_0 + \hat{H}_B\) 进行对角化计算得到的自旋跃迁频率。**(b)** 在纵向磁场 \(B_z\) 和任意垂直扰动下，自旋本征能量的演化。蓝色、红色和绿色分别对应于态 \(|0\rangle\)、\(|+1\rangle\) 和 \(|-1\rangle\) 中的自旋布居。**(c)** 沿 [111] 方向的磁场 \(B\) 对脉冲间延迟为 10 µs 的 TRPL 信号的影响（标记点）。曲线显示了 PL 信号演化的模拟结果，考虑了 \(B\) 与 [111] 方向之间存在 1.5° 的失配角：其中棕色实线对应于 [111] 取向的缺陷，蓝绿色虚线对应于与 \(B\) 成 \(\theta \simeq 71^\circ\) 的族系，黑色实线为所有取向的总和。
由总哈密顿量 \(\hat{H}_0 + \hat{H}_B\) 推导出的这三个族系的自旋跃迁频率与实验ESR频率的磁场依赖性完美匹配（图6(b)中的红色虚线）。不同G中心取向的自旋本征态和能量随磁场的变化可在补充信息中找到。
当增加平行磁场的幅度时，[111]取向G中心的自旋态变为 \(\hat{S}_z\) 的本征态：|m_s⟩ = {|0⟩, |+1⟩, |-1⟩}（图6(b)）。在磁场 \(B_{\text{LAC}} = \sqrt{D^2 - E^2}/|\gamma_e| \simeq 39(1)\) mT处，|0⟩和|+1⟩态具有相同的能量。因此，任何小的垂直扰动（如超精细相互作用或不完全平行的磁场）都会导致能级反交叉（LAC），使|0⟩和|+1⟩态发生混合（图6(b)）[43]。为了研究该MS-LAC，我们使用图2所示的TRPL序列（固定延迟为10 µs），在沿[111]方向扫描B幅度的同时记录G系综的计数。PL信号随B缓慢增加，在35 mT时达到约7%。然后在38.8(4) mT处迅速上升到约9%的最大值，最后下降到约8%的平台。信号向该值逐渐上升的起源来自那些未与磁场对齐的G中心族系，对于它们，大的垂直磁场分量（\(B \sin(\theta)\)，\(\theta \simeq 71°\)）会迅速混合自旋态。的确，在远离 \(B_{\text{LAC}}\) 处，z ∥ [111] 的G中心族系由于经历准平行磁场，其发射率不变（图6(c))。然而，在接近MS-LAC时，它们的|0⟩和|+1⟩自旋态可以被任何小的垂直扰动混合，导致在38.8(4) mT处出现尖锐的PL上升，与 \(B_{\text{LAC}}\) 非常吻合。这一行为通过考虑B与[111]之间存在1.5°的失配角θ对缺陷PL信号演变的模拟得到了很好的重现（图6(c)，详见补充信息）。这种MS-LAC对于极化和读出通过超精细相互作用与缺陷电子自旋耦合的核自旋态特别重要[44, 45]。
**VIII. 相干控制与相干时间**
为了演示G中心电子自旋的相干控制，我们进行了拉比振荡实验。为此，使用与ODMR光谱相同的脉冲序列，但微波脉冲持续时间从0变化到300 ns（图7(a)）。
**图7. (a)** 使用顶部所示序列测量的拉比振荡。红色实线为数据拟合结果，拟合函数为受指数 \(e^{-t/\tau_R}\) 调制的正弦函数之和，得到 \(\tau_R = 230(20)\) ns。右图：拉比频率随微波功率 \(P_{\text{MW}}\) 平方根的演化。**(b)** 用于提取三个 MS 自旋态寿命的差分时间分辨脉冲序列结果，拟合函数为 \(|a_{\pm}|e^{-\tau/\tau_{\pm}} - |a_0|e^{-\tau/\tau_0}\)：\(\tau_0 = 1.9(1)\) µs，\(\tau_+ = 54(4)\) µs，\(\tau_- = 42(5)\) µs。**(c)** 拉姆齐序列、自旋回波序列和 CPMG-8 序列的结果。采用单指数函数进行数据拟合，得到 \(T_2^* = 27(2)\) ns，\(T_2^{\text{echo}} = 2.1(2)\) µs，\(T_2^{\text{CPMG-8}} = 2.3(3)\) µs。顶部展示了拉姆齐序列（MW π/2 脉冲：7.2 ns）。
微波频率设置为与|+⟩ ↔ |0⟩自旋跃迁共振。如图7(a)所示，系综#A的G中心荧光信号在低PL和高PL强度之间振荡，其幅度在特征时间 \(\tau_R = 230(20)\) ns上呈指数衰减。拉比频率随微波功率的平方根线性增加，证实了G中心电子自旋的相干驱动（图7(a)）。
从拉比振荡中，我们可以提取微波π脉冲的持续时间，以获得更准确的MS自旋依赖寿命估计。与第四节中使用的差分TRPL方法类似，第一个序列由两个激光脉冲组成，间隔为5 µs + τ（图7(b)）。相应的PL信号S1测量来自两个长寿命态|±⟩的弛豫。对于第二个脉冲序列，在5 µs等待时间之后插入一个微波π脉冲（图7(b)）。如果该脉冲与较低的ESR频率共振，则信号S2将探测来自|0⟩和|−⟩的布居衰减。计算S2 - S1可以消除寄生信号，并恢复寿命τ0和τ+。相反，如果微波脉冲作用于另一个自旋跃迁|−⟩ ↔ |0⟩，则将提取出寿命τ0和τ−。应用于两个自旋跃迁的该差分序列的结果如图7(b)所示。用双指数函数 \((|a_{\pm}|e^{-\tau/\tau_{\pm}} - |a_0|e^{-\tau/\tau_0})\) 拟合数据，得到 \(\tau_+ = 42(5)\) µs，\(\tau_- = 54(4)\) µs，以及两个自旋共振共同的 \(\tau_0 = 1.9(1)\) µs。这些寿命值与第四节中获得的估计值非常吻合。观察到两个长寿命和一个短寿命的MS值，进一步证实了|±⟩是长寿命态、|0⟩是短寿命态的指认。
接下来研究电子自旋跃迁的相干特性。我们首先通过使用图7(c)所示的拉姆齐序列测量非均匀自旋退相时间 \(T_2^*\)。与拉比序列相比，微波脉冲被两个相隔可变延迟的微波π/2脉冲取代。这里，用于PL信号归一化的参考序列是相同的，只是对第二个微波π/2脉冲施加了π相位移动。用单指数函数拟合数据得到 \(T_2^* = 27(2)\) ns，这比单个G中心的时间短约30倍[13]。切换到同位素纯化的 \(^{28}\text{SOI}\) 样品以消除 \(^{29}\text{Si}\) 核自旋浴，并未改善 \(T_2^*\)（见补充信息）。这表明这些G中心系综的电子自旋退相干主要由另一种噪声源主导，很可能是电子自旋浴[46]。
为了消除与环境缓慢磁涨落相关的自旋退相，我们对G缺陷自旋应用了动态解耦序列。首先，我们实现了哈恩回波序列，在两个πx/2脉冲之间的中点插入一个πy脉冲（图7(c)）。该重聚焦脉冲使相干时间增加了近两个数量级，达到 \(T_2^{\text{echo}} = 2.1(2)\) µs。添加更多的π脉冲并不能进一步延长该相干时间，因为动态解耦CPMG-8序列[48]得到的 \(T_2^{\text{CPMG-8}} = 2.3(3)\) µs（图7(c)）。这意味着磁噪声不是|±⟩ ↔ |0⟩自旋跃迁上电子自旋弛豫的主要来源，而短寿命MS态|0⟩的寿命 τ0 = 1.9(1) µs 才是主要限制因素。
**IX. 结论与展望**
总之，我们通过TRPL磁光测量研究了硅中G中心系综的MS电子自旋光动力学。G中心的三个自旋态|0⟩、|+⟩和|−⟩的MS寿命分别为 τ0 = 1.9(1) µs、τ+ = 42(5) µs 和 τ− = 54(4) µs。在ODMR光谱中观察到G中心的两个Δms = ±1自旋跃迁，其PL对比度为百分之几，受到带隙上方激发诱导的MS布居去泵浦机制的限制。通过测量缺陷的荧光强度，在38.8(4) mT处证实了G中心MS自旋能级结构中的能级反交叉。G中心的电子自旋可以被相干操控，相干时间 \(T_2^{\text{echo}} = 2.1(2)\) µs，受限于短寿命MS自旋态|0⟩的寿命。
这些结果勾勒出了未来工作的明确方向。一个核心挑战将是减少或绕过光致去泵浦通道，例如从带隙上方激发转向共振光学激发。这将有助于增加MS布居，改善自旋初始化和读出，并最终实现更高保真度的自旋控制。另一个探索方向是利用G中心电子自旋作为辅助量子比特，以控制和探测核自旋——无论是缺陷原子结构附近的固有核自旋（如 \(^{29}\text{Si}\) 或 \(^{13}\text{C}\)；自旋 I = 1/2，天然丰度分别为 4.7% 和 1.1%）[45, 49]。由于在采用无自旋同位素纯化的材料中，电子自旋翻转是核自旋退相干的主要来源[50]，G中心的能级结构有望提供基于单个核自旋的长寿命量子存储器，其存储时间可能接近在 \(^{28}\text{Si}\) 中电离施主上测量到的长达数小时的相干时间[51]。最后，这项工作为在成熟的硅CMOS生态系统内实现光学接口的自旋量子存储器和自旋量子寄存器开辟了一条新途径[9]。
文章名：Optical detection of the electron spin resonances of G centers in silicon作者：
F´elix Cache,1 Krithika V.R.,1 Tobias Herzig,2 Andrej Yu Kuznetsov,3 S´ebastien Pezzagna,2 Marco Abbarchi,4, 5
Isabelle Robert-Philip,1 Jean-Michel G´erard,6 Guillaume Cassabois,1, 7 Vincent Jacques,1 and Ana¨ıs Dr´eau1, ∗
单位：
1Laboratoire Charles Coulomb, Universit´e de Montpellier and CNRS, 34095 Montpellier, France
2Division of Applied Quantum Systems, Felix-Bloch Institute for Solid-State Physics,
University Leipzig, Linn´eestraße 5, 04103 Leipzig, Germany
3Department of Physics, University of Oslo, Oslo, Norway
4CNRS, Aix-Marseille Universit´e, Centrale Marseille, IM2NP,
UMR 7334, Campus de St. J´erˆome, 13397 Marseille, France
5Luminy Biotech, 163 avenue de Luminy, 13009 Marseille FRANCE
6Univ. Grenoble Alpes, CEA, Grenoble INP, IRIG, PHELIQS, 38000 Grenoble, France
7
Institut Universitaire de France, 75231 Paris, France
