#钛酸钡光波导 #钛酸钡调制器 #钛酸钡薄膜 #钛酸钡外延片 

摘要：我们报道了在单片钛酸钡（BTO-on-insulator）微环谐振器中通过四波混频实现的频率生成。通过测量产生的闲频功率，我们确定了钛酸钡薄膜的非线性折射率为 (n_2 = 1.4 \times 10^{-18} \text{cm}^2/\text{W})，与此前使用光热光谱法测得的数值高度一致。该数值比薄膜铌酸锂（LiNbO₃）中的克尔效应高一个数量级，仅略低于硅，同时没有硅中由于自由载流子吸收产生的非线性损耗。这些结果表明，钛酸钡绝缘体薄膜是一种有前景的集成光子学非线性材料，适用于非线性和量子应用，如频率梳、纠缠光子对以及压缩光的生成。

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1. 引言

薄膜钛酸钡（BTO）由于其强大的二阶光学非线性 χ(2)\chi^{(2)}χ(2)，作为一种有前景的铁电材料在集成光子学应用中近年来备受关注。与已经在过去十年受到广泛研究的薄膜铌酸锂（TFLN）相比，BTO在体材料中提供了高一个数量级的Pockels系数（r42=1630 pm/Vr_{42} = 1630 \text{ pm/V}r42=1630 pm/V【1】），而TFLN为 r33=31 pm/Vr_{33} = 31 \text{ pm/V}r33=31 pm/V【2】。已有多项集成光学应用利用薄膜BTO的大Pockels效应得到实现，包括基于MZI的调制器【3】、赛道型谐振器调制器【4】、偏振旋转器【5】、光学换能器【6】、利用赛道型谐振器的电光梳生成【7】以及用于量子计算的低温电光调制器【8】。

另一方面，利用BTO波导中的克尔非线性（Kerr nonlinearity）进行光子学应用的研究相对较少。最近的一项工作报道了在混合Si-BTO波导中通过自发四波混频（FWM）实现光子对生成【9】，其中大部分模式由硅核心导引，而非BTO层。该研究表明，与硅绝缘体波导相比，BTO的存在并不阻碍光子对的生成速率。为了充分利用BTO材料的强非线性效应，更理想的方法是采用单片BTO波导结构，使光在BTO核心材料中被强烈约束。近期已有一些研究集中于制造这种BTO-on-insulator波导【10–12】。然而，目前唯一研究单片BTO波导中克尔效应的工作是使用腔增强光热光谱测量薄膜BTO的 n2n_2n2 系数【13】，作者报告了较大的非线性折射率 n2=1.8×10−18 m2/Wn_2 = 1.8 \times 10^{-18} \text{ m}^2/\text{W}n2=1.8×10−18 m2/W，其量级与硅（n2=4.5×10−18 m2/Wn_2 = 4.5 \times 10^{-18} \text{ m}^2/\text{W}n2=4.5×10−18 m2/W【14】）相同，并且比TFLN（n2=1.7×10−19 m2/Wn_2 = 1.7 \times 10^{-19} \text{ m}^2/\text{W}n2=1.7×10−19 m2/W【15,16】）在1.55 μm波长下高11倍。另一方面，以往测量体钛酸钡晶体克尔非线性的研究在790 nm波长下通过Z扫描法测得 n2=6×10−20 m2/Wn_2 = 6 \times 10^{-20} \text{ m}^2/\text{W}n2=6×10−20 m2/W【17】，并且同一研究还报告了从92 nm尺寸的BTO纳米颗粒中测得的非线性系数高出四个数量级，这表明尺寸效应可能起作用。

鉴于目前报道的BTO材料 n2n_2n2 数值差异较大，因此有必要进行更多测量以确认薄膜BTO的克尔非线性，尤其是在单片波导平台中。本文报道了单片BTO-on-insulator波导的制备，并展示了在BTO微环谐振器中通过四波混频实现的频率生成。通过测量的频率转换效率，我们提取了薄膜BTO的非线性折射率，得到 n2=1.4×10−18 m2/Wn_2 = 1.4 \times 10^{-18} \text{ m}^2/\text{W}n2=1.4×10−18 m2/W，与文献【13】报道的数值高度一致。本工作提供了对薄膜BTO非线性折射率的独立测量，确认该材料具有与硅相同量级的强克尔非线性，但没有因自由载流子吸收产生的非线性损耗。结合近期低损耗BTO-on-insulator波导制造的进展，薄膜BTO的强克尔非线性使其成为非线性和量子光子学应用的有前景集成光子学材料平台，例如纠缠光子对、频率梳和压缩光的生成。

2. BTO微环谐振器的设计与制备

我们在晶圆上制备了BTO微环谐振器【18】，该晶圆在2 μm厚的氧化层上通过射频溅射沉积了300 nm厚的 aaa-轴BTO薄膜。10 nm厚的硅层作为埋氧层与SrTiO₃（STO）种子层之间的附着层。我们设计了BTO肋波导，以支持1550 nm波长下的单TE模操作。波导的肋宽为1 μm，肋高为100 nm，板层高度为200 nm，上覆空气层。波导横截面示意图及使用Lumerical特征模求解器模拟的TE波导模式见图1(a)，同时考虑了用接触式轮廓仪测量得到的56°侧壁角。

图1.
(a) BTO肋波导及基模TE模式的模拟强度分布。
(b) 制备完成的半径为60 μm的BTO微环谐振器的光学显微镜图像。
(c) 蚀刻后的总线-微环波导耦合结的扫描电子显微镜（SEM）图像。
(d) 波导端面的SEM图像。

TE模式在BTO核心中得到良好约束，有助于最大化波导中的非线性效应。微环谐振器的固定半径为60 μm，与总线波导耦合，耦合间隙从300 nm到800 nm变化，用于实验确定关键耦合器件，以实现四波混频过程的最大谐振增强。

在制备过程中，器件采用50 keV电子束光刻系统（Raith Voyager）进行图案化，使用600 nm厚的正性光刻胶（CSAR-62）作为等离子蚀刻的掩膜层。图案随后通过ICP-RIE腔中使用Ar气体进行物理刻蚀传递至BTO层，并在70°C、33% w/w KOH溶液中浸泡5分钟以去除刻蚀过程中重新沉积的BTO和交联光刻胶残留物。随后进行额外光刻与刻蚀步骤，以创建用于棱镜耦合的波导端面。图1(b)显示了一个制备完成的BTO微环谐振器的光学显微镜图像，图1(c)和(d)分别显示了蚀刻波导及波导端面的SEM图像。

我们通过可调激光器（Santec TSL-510）输入TE偏振光测量BTO微环谐振器的谐振光谱，波长分辨率为2 pm。图2(a)显示了间隙为500 nm器件的样本透射光谱。微环的自由谱范围（FSR）为2.682 nm，对应微环波导的群折射率 ng=2.37n_g = 2.37ng=2.37。

翻译如下：

图2.
(a) 耦合间隙为500 nm的BTO微环谐振器的光谱响应。
(b) 不同耦合间隙（300 nm–800 nm）微环谐振器在1550 nm附近的测量谐振光谱（实线）。为便于观察，光谱在波长上进行了偏移。虚线为拟合的传输响应。
(c) 提取的微环传输系数 (\tau) 与单程衰减 (a_{rt}) 随耦合间隙变化的关系。

图2(b)显示了不同耦合间隙（300 nm–800 nm）微环在1550 nm附近的谐振光谱。为了确定器件的损耗与耦合系数，我们对每个光谱进行了最小二乘拟合，使用全通微环谐振器的理论功率透射函数【19】。

其中，τ\tauτ 是耦合结的场传输系数，ϕrt\phi_{rt}ϕrt 和 arta_{rt}art 分别为单程相位和幅度衰减系数。拟合光谱以虚线显示在图2(b)中。图2(c)中绘制了拟合得到的传输系数 τ\tauτ 与单程损耗 arta_{rt}art 随耦合间隙变化的关系。由结果可知，微环波导的平均传播损耗为 α=16 dB/cm\alpha = 16 \text{ dB/cm}α=16 dB/cm。该损耗值包括表面粗糙散射、弯曲损耗以及耦合损耗，高于近期文献报道的值【10,12】，我们将其归因于BTO基底的质量以及波导蚀刻引起的缺陷。从图2(c)中也可以看出，当耦合间隙为500 nm时，器件接近临界耦合状态，其最大消光比为19 dB，固有Q值和负载Q值分别为 2.7×1042.7 \times 10^42.7×104 和 1.4×1041.4 \times 10^41.4×104。临界耦合微环的场耦合系数为 κ=0.4\kappa = 0.4κ=0.4，在谐振时微环内强度增强最多可达7.6倍。我们选择该器件进行下一节中描述的四波混频（FWM）实验。

3. BTO微环谐振器中的四波混频

用于BTO微环FWM实验的实验装置如图3所示。

图3. BTO微环谐振器中通过四波混频（FWM）实现频率生成的实验装置示意图

采用两个C波段可调激光器（Santec TSL-510 和 TSL-310）分别作为泵浦光和信号光。泵浦光首先通过掺铒光纤放大器（EDFA），然后通过可调带通滤波器（BPF）抑制EDFA放大的自发发射（ASE）噪声。两个独立的偏振控制器用于将放大的泵浦光和信号光调节为TE偏振，然后通过50:50光纤耦合器合并。耦合器的一路输出用于监测输入功率，另一路输出通过透镜光纤与BTO总线波导实现端面耦合。器件输出光通过另一透镜光纤引出，并经过90:10光纤耦合器。90%输出连接到光谱分析仪（OSA）观察产生的闲频光谱，10%输出连接到宽带光电探测器以监测OSA读取的总功率。

在FWM实验中，我们首先将泵浦波长 λp\lambda_pλp 调至微环在1551.4 nm处的谐振，泵浦功率设为EDFA最大输出100 mW，考虑损耗后输入波导的耦合功率为3.9 mW。信号波长 λs\lambda_sλs 调至相邻微环谐振附近的1548.7 nm，功率设为20 mW，对应输入波导功率为0.7 mW。OSA记录的输出光谱如图4(a)所示，可见在1554.1 nm和1546.1 nm处生成两个闲频波。

图4.
(a) 光谱分析仪（OSA）显示的在BTO微环谐振器中通过FWM产生的闲频波光谱。
(b) 随信号波长扫描跨过微环谐振（1548.74 ± 0.02 nm）时的OSA光谱快照，可观察到信号透射出现谷值。
(c) 对应的OSA光谱快照，显示在微环谐振附近（1554.09 ± 0.02 nm）生成的闲频波。信号光谱与闲频光谱使用相同颜色标识。

为了验证这些闲频确实是在微环中通过FWM生成，而非在总线波导中生成，我们将信号波长扫描跨过1548.7 nm谐振，同时保持泵浦波固定在1551.4 nm谐振。图4(b)和4(c)分别显示信号和闲频光谱随信号波长扫描的变化。可以观察到，当信号与微环谐振对齐时，透射功率开始下降，而闲频功率开始增加，信号功率最低时闲频功率达到最大。信号波进一步远离谐振时，闲频功率再次下降，几乎低于EDFA的ASE噪声底。在远离微环谐振的信号波长下，闲频主要由2.1 mm长的BTO总线波导中的FWM产生。由于微环中FWM的谐振增强，相比于直线总线波导，闲频功率可提高最多约7 dB。

为了测量BTO微环中FWM过程的效率，我们将输入信号功率 Ps,inP_{s,in}Ps,in 从 −6.0 dBm 变化到 −0.5 dBm，同时保持泵浦功率固定为5.9 dBm。上述功率值表示微环前总线波导中信号和泵浦的光功率，考虑了各种片外和片上损耗，包括光纤到芯片的耦合损耗（7.9 dB/端面）、总线波导传播损耗（3.4 dB）、90:10耦合器外部损耗（0.6 dB）以及OSA插入损耗（5.5 dB）。为保证在每个功率设置下信号处于谐振状态，我们扫描信号波长跨过微环谐振并记录最大闲频功率。输出闲频功率 Pi,outP_{i,out}Pi,out（微环后总线波导中测得）随信号功率变化绘制在图5中。通过将测量数据与闲频和信号功率之间的理论关系拟合，可确定薄膜BTO的非线性系数。

描述微环中信号光和闲频光功率传输的耦合模方程如下【19】：

其中，α\alphaα 是线性损耗系数，γ\gammaγ 是非线性系数，Ap,As,AiA_p, A_s, A_iAp,As,Ai 分别为泵浦光、信号光和闲频光的振幅。由于泵浦、信号和闲频波之间的波长间隔很小，且微环的单程长度很短（L=2πR=377 μmL = 2\pi R = 377~\mu\text{m}L=2πR=377 μm），我们可以忽略相位失配，即 Δβz∼0\Delta \beta z \sim 0Δβz∼0。此外，由于产生的闲频功率远小于泵浦和信号功率，我们假设微环中泵浦的衰减仅由线性损耗引起。其中，α\alphaα 是线性损耗系数，γ\gammaγ 是非线性系数，Ap,As,AiA_p, A_s, A_iAp,As,Ai 分别为泵浦光、信号光和闲频光的振幅。由于泵浦、信号和闲频波之间的波长间隔很小，且微环的单程长度很短（L=2πR=377 μmL = 2\pi R = 377~\mu\text{m}L=2πR=377 μm），我们可以忽略相位失配，即 Δβz∼0\Delta \beta z \sim 0Δβz∼0。此外，由于产生的闲频功率远小于泵浦和信号功率，我们假设微环中泵浦的衰减仅由线性损耗引起。非线性相位移为 ϕNL=γPpzeff\phi_\text{NL} = \gamma P_p z_\text{eff}ϕNL=γPpzeff，其中 Pp=∣Ap∣2P_p = |A_p|^2Pp=∣Ap∣2 为泵浦功率，zeff=(1−e−αz)/αz_\text{eff} = (1 - e^{-\alpha z}) / \alphazeff=(1−e−αz)/α 是微环中的有效传播长度【19】。方程（2）通过给定泵浦振幅的方程（3）求解，并满足微环与总线波导耦合结处的边界条件。

在此，我们假设所有波都已调谐到对应的微环谐振。输出闲频功率可由

Pi,out=κ2∣Ai(L)∣2P_{i,\text{out}} = \kappa^2 |A_i(L)|^2Pi,out=κ2∣Ai(L)∣2

得到。对于耦合间隙为500 nm的BTO微环，泵浦经历的单程线性损耗仅为0.6 dB，如图2(c)拟合得到的 arta_{rt}art 值所示。我们可以通过忽略该损耗来获得方程（2）的初步近似解，使得方程（3）简化为

Ap(z)=Ap(0)e−jγPpz。A_p(z) = A_p(0) e^{-j \gamma P_p z}。Ap(z)=Ap(0)e−jγPpz。

在这种情况下，方程（2）可解析求解，从而得到在最大参量增益条件下输出闲频功率的表达式【19】。

通过将图5中测得的闲频功率随信号功率变化的数据与上述方程进行拟合，使用 τ=0.916\tau = 0.916τ=0.916、art=0.933a_{rt} = 0.933art=0.933 以及微环中的泵浦功率 Pp=14.7 dBmP_p = 14.7~\text{dBm}Pp=14.7 dBm，我们得到 γ=10.6 m/W\gamma = 10.6~\text{m/W}γ=10.6 m/W。以此作为 γ\gammaγ 的初始值，我们进一步通过数值求解方程（2）得到闲频功率随信号功率变化的关系，优化拟合结果。优化后的最佳拟合曲线以红线显示在图5中，对应的 γ\gammaγ 略微调整为 11.6 m/W11.6~\text{m/W}11.6 m/W。BTO材料的非线性折射率 n2n_2n2 与非线性系数 γ\gammaγ 的关系为【19】：

其中，(n_c) 为BTO核心的折射率，(n_\text{eff}) 为模式的有效折射率。波导的有效模式面积 (A_\text{eff}) 定义为：

其中，(\phi(x, y)) 为波导模式的场分布，分母中的积分在BTO核心的横截面 (C) 上进行。由于SiO₂缓冲层的克尔非线性很弱，其对非线性系数的贡献可忽略。利用BTO的折射率 (n_c = 2.28)（在 (\lambda = 1550~\text{nm})），模式有效折射率 (n_\text{eff} = 1.85)，以及从基模TE模式模拟得到的有效模式面积 (A_\text{eff} = 0.72~\mu\text{m}^2)，我们得到薄膜BTO的非线性折射率 (n_2 = 1.4 \times 10^{-18}~\text{m}^2/\text{W})。该数值与近期通过光热光谱法测得的薄膜BTO非线性折射率 (n_2 = 1.80 \times 10^{-18}~\text{m}^2/\text{W})【13】高度一致。

利用提取得到的 n2=1.4×10−18 m2/Wn_2 = 1.4 \times 10^{-18}~\text{m}^2/\text{W}n2=1.4×10−18 m2/W 值，我们还对2.1 mm长的BTO总线波导中产生的闲频功率进行了数值计算，同时考虑泵浦在波导中的衰减（如方程（3）所示）。

图5. 输出闲频功率 Pi,outP_{i,\text{out}}Pi,out 与输入信号功率 Ps,inP_{s,\text{in}}Ps,in 的关系图，泵浦输入功率固定为5.9 dBm。红线为在微环中数值计算得到的闲频功率，使用非线性系数 γ=11.58 m/W\gamma = 11.58~\text{m/W}γ=11.58 m/W；绿色曲线为在BTO总线波导中模拟生成的闲频功率。

结果也绘制在图5中（绿色曲线）。在直线波导中产生的闲频功率比微环中产生的闲频功率低约8 dB。这一数值接近图4(c)中测得的谐振与非谐振状态下闲频功率约7 dB的差异，从而为提取的 n2n_2n2 值提供了额外的验证。

4. 结论

我们报道了单片BTO-on-insulator微环谐振器的制备，以及微环中通过四波混频实现的频率生成。通过测量产生的闲频功率，我们确定了薄膜BTO的非线性折射率为 n2=1.4×10−18 m2/Wn_2 = 1.4 \times 10^{-18}~\text{m}^2/\text{W}n2=1.4×10−18 m2/W，与此前使用不同技术测得的数值高度一致。值得注意的是，该值比TFLN的非线性折射率高一个数量级，并且几乎可与硅相媲美，同时没有硅中因自由载流子吸收导致的非线性损耗的不利影响。我们注意到，近期BTO制备工艺的进展已经能够制造出传播损耗低于1 dB/cm的单片BTO波导，以及品质因子超过 10510^5105 的微环谐振器【10,12,13】。强大的克尔效应以及低损耗使得BTO成为非线性和量子光子学应用的有前景的集成光子学材料平台，例如频率梳生成、光子对生成以及压缩光的制备。

文章名：Frequency Generation by Four-Wave Mixing in Barium Titanate-on-Insulator Microring Resonators作者：ROBIN KIM,1 RUNTONG ZHEN,1 AND VIEN VAN1,*单位：阿尔伯塔大学