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文章名：High-Performance Quantum Frequency Conversion from Ultraviolet to Telecom Band作者：Yi Yang,1, 2 Bin Wang,2 Ji-Chao Lin,2 Yang Gao,2 Xin Li,2 Jiu-Peng Chen,3, 2 Lei Hou,3, 4 Ye Wang,1, 3, 4Yong Wan,1, 3, 4 Xiu-Ping Xie,2, 3 Ming-Yang Zheng,2, 3 Qiang Zhang,1, 2, 3, 4 and Jian-Wei Pan1, 3, 4单位：合肥国家实验室 济南量子实验室 上海量子中心引言— 量子网络承诺实现革命性的应用，如分布式量子计算、安全通信和量子增强传感 [1, 2]。实现这样的网络需要在长距离上传播纠缠，受限于光纤损耗 [3]。早期的大多数实验演示包括原子集群 [4–6]、单中性原子 [7]、被捕获的离子 [8, 9] 和氮空位中心 [10]，都局限于米尺度的距离，主要是由于其固有波长下光纤衰减严重。量子频率转换（QFC）通过将光子转换到低损耗的通信波段，同时保持量子相干性，克服了这一障碍 [11–14]，从而促进了长距离和混合量子互连。

最近，基于差频生成（DFG）的高效低噪声QFC接口已经成功实现，适用于在可见光和近红外波段工作的各种量子存储器，包括中性原子 [15–20]、被捕获的离子 [21–23] 和固态颜色中心 [24–26]，使得量子纠缠可以通过光纤链路在数十到数百公里的距离上传播。被捕获离子系统在紫外（UV）和蓝色光谱区域的强烈发射特性，使其具有优异的性质，包括长相干时间 [27, 28] 和高保真度控制 [29–32]，使其成为可扩展量子网络的主要候选者。然而，依赖于被捕获离子的网络通常受限于米尺度的距离 [8, 9]，主要是因为短波长波段的QFC性能较差。

在之前的工作中 [33–35]，专注于将短波长下转换为通信波段的QFC研究中，采用了具有高阶准相位匹配（QPM）或多阶段DFG的非线性过程。高阶QPM放宽了对高质量短周期极化的严格要求，但其归一化转换效率较低 [33]。多阶段DFG使用长波长泵浦来减小泵浦引起的噪声，但引入了大量的光学损耗，因此导致系统效率较低 [35]。总体而言，这些方法仅实现了几个百分点的系统效率，噪声水平在几千计数每秒（cps）之间，远低于可扩展量子网络中远程纠缠的实际要求 [36]。

在本工作中，我们展示了一个高性能的QFC接口，将40Ca+离子的393 nm光子转换到通信C波段的1550 nm。通过定量建模畴缺陷对归一化转换效率（ηnor）的影响，并优化周期极化过程，我们在周期极化铌酸锂（PPLN）脊波导中实现了超高的ηnor值，为839%/(W·cm²)，这降低了实现最大转换效率所需的泵浦功率，从而抑制了泵浦引起的非线性噪声。此外，通过利用差频生成（DFG）和自发参数下转换（SPDC）噪声的反调谐特性，我们实现了噪声计数率大约三倍的降低。基于这些优化，QFC模块实现了28.8%的外部效率，并且噪声水平为35 cps，超越了之前的紫外/蓝光到通信波段的报告 [33–35]，在效率上提高了超过30倍，在噪声降低方面提高了两个数量级。最重要的是，所报道的设备支持约120:1的信噪比，使得最近实现的设备独立量子密钥分发能够在长距离光纤链路中进行 [36]。

理论极限QPM过程 — 基于脊波导的频率转换研究中，报告的归一化效率通常限制在理论值的30%–70%之间 [21, 37–39]。这一挑战在紫外到通信波段的转换中由于严格的短周期极化要求而加剧 [33]。对于在微米厚度的铌酸锂薄膜上制造的PPLN波导，ηnor的上限主要由畴反转的质量决定，而不是厚度均匀性。由于固有的晶格钉扎（六角形形态缺陷）和波导制造（极化缺陷）引起的缺陷（图1(b)），导致了相位不匹配，破坏了相干积累，降低了转换效率。

为了确定畴缺陷与理论ηnor之间的相关性，我们定量地对随机畴缺陷对归一化转换效率的影响进行了建模。归一化转换效率由非线性系数分布d(z)的傅里叶变换控制，表达式为 η ∝ ∫₀ᴸ d(z) e^(-i2πqz) dz²。

具体来说，对于一个长度为L且包含N个随机分布畴缺陷的波导，d(z)可以通过以下公式来表示 [40, 41]。

且

其中，ϕj是由第j个畴缺陷引入的相位偏移，wj是缺陷宽度，xj是缺陷的起始位置（x0 = 0）。将测量的缺陷统计数据纳入模型后，我们模拟了沿波导的效率演变（图1(a)），展示了缺陷引起的相位偏移如何破坏理想的准相位匹配（QPM）过程并降低效率。预测的相对效率与实验值之间的高度一致性（图1(b)）验证了我们模型的有效性。在此基础上，我们模拟了在缺陷位置随机分布且其宽度遵循实验获得的泊松分布（λ ∼ 12.3 µm）假设下，20 mm长波导的ηnor超过其理想值90%的概率（图1(c)）。值得注意的是，仅有两个缺陷时，概率下降至约20%，这意味着为了接近理论性能，所需的缺陷数量应≤2（更多细节见补充材料）。

图1. (a) 波导中相对效率的演变，对于N = 3（橙色）、6（绿色）和101（蓝色）个缺陷。黑色曲线表示没有缺陷时的理想增长。空心圆标记了畴缺陷引起效率演变中突变的点。插图：突出显示特定缺陷点的局部扰动。(b) 基于测量的缺陷统计，理论（蓝色实线）和实验（橙色虚线）之间的相对效率比较。插图：显示了畴结构的显微图像。(c) 模拟的归一化效率超过其理想值90%的概率与缺陷数量的关系。

为了满足严格的畴缺陷阈值，优化波导制造过程至关重要。我们设计了一个20 mm长的脊波导，用于将393 nm光子下转换到1550 nm通信波段（图2(a)）。

图2. (a) 制造的设备图像： (顶部) 制造的脊波导芯片的照片； (底部左) 波导面扫描电子显微镜（SEM）图像； (底部右) 通过氟化氢酸蚀刻显现的周期极化畴结构的SEM图像。(b) 内部效率与泵浦功率的关系。蓝色实心圆：测量点；红色实线：对实验数据的sin²型拟合；绿色实线：包含传播损耗的耦合波方程理论预测。

该设备是在一个z-cut MgO掺杂薄膜LN平台上制造的，平台包含5 µm厚的LN层和2 µm厚的埋硅氧化物。脊形状通过感应耦合等离子体刻蚀定义，脊的顶部宽度为5 µm，高度为3.5 µm。通过周期极化实现QPM，周期为Λ = 3.07 µm，用于一级类型0相互作用。关键的是，本文中的畴缺陷控制依赖于两个重要措施：预选具有最小固有钉扎引起的六角形形态缺陷数量的晶片，以及通过光刻图案畸变、热不稳定性或机械损伤来减轻极化缺陷。

为了评估缺陷控制措施的效果并验证理论极限，我们通过表征内部转换效率（ηint）来推导实验的ηnor。在此，ηint定义为波导输出端测量的功率（ηint ≡ λ3P3_out/λ1P1_out），并作为泵浦功率（P2）的函数进行测量，其中下标1、2和3分别表示信号、泵浦和DFG光子。实验结果表明，ηint在52 mW的泵浦功率下达到最大值93%（图2(b)）。数值模拟结合测量的传播损耗（α1 = 0.22，α2 = 0.20，α3 = 0.12 cm⁻¹）预测峰值为111%——这个值超过了1，因为信号光子比DFG光子损失更大。测量值和模拟峰值之间的差异是由于波导中的高阶393 nm模式未与基模相位匹配，导致基本导模效率的低估。在低转换范围内，ηint与ηnor的关系为[42, 43]：

将数据拟合到方程(3)得到 ηnor = 703±17 %/(W·cm²)（95%置信区间）。经过对高阶模贡献的修正，基模的归一化效率修正为 839 ± 20 %/(W·cm²)，与理想预测的 831%/(W·cm²) 极为一致（更多细节见补充材料）。

噪声行为与抑制——先前的研究将短波长泵浦中的噪声归因于自发拉曼散射和自发参数下转换（SPDC）[44]。然而，缺乏有效的SPDC噪声抑制方法，使得光谱滤波成为主要的缓解策略。尽管实现理论ηnor通过最小化所需泵浦功率建立了低噪声基准，但残余噪声对于实际量子网络仍然不可忽视。为了解决这个问题，我们研究了噪声行为，以开发更强大的抑制策略。

理论上，DFG和SPDC过程——由527 nm泵浦驱动——被预测会表现出不同的相位匹配响应。通过将SPDC噪声建模为一级准相位匹配过程，

图3. (a) 在固定泵浦功率下，噪声计数与波导温度的关系，泵浦波长分别为527.2 nm（蓝色）、527.3 nm（橄榄色）和527.37 nm（橙红色）。红色实心圆和黑色菱形分别标记了噪声峰值和对应的波导温度，以及DFG相位匹配点。箭头表示与泵浦波长相对的温度变化。 (b) 图(a)中标记的噪声峰值和DFG相位匹配点的温度与泵浦波长的关系。红色实心圆和空心圆分别表示理论和实验的噪声峰值；黑色实心菱形和空心菱形分别表示理论和实验的DFG相位匹配点。

如图3(b)所示，我们发现DFG和SPDC的QPM温度与泵浦波长的关系分别以大约−0.01°C/pm和+0.03°C/pm的速率发生变化。这一差异表明，信号和噪声过程相对于泵浦波长发生相反方向的移动，并且速率有显著不同。

我们使用具有0.8 nm光谱带宽的InGaAs探测器对噪声进行了实验表征，以避免在随后的超窄带滤波后由于低计数带来的统计波动。图3(a)展示了噪声对波导温度和泵浦波长的依赖性。测量的噪声表现出明显的温度依赖性波动，并随着泵浦波长从527.2 nm调节到527.3 nm和527.37 nm而整体发生位移。关键的是，DFG相位匹配温度的演变和噪声峰值位置（如图3(a)所标记）如预期那样发生了偏离。正如图3(b)所详细说明的，这些实验位移（DFG：−0.01°C/pm，SPDC：+0.02°C/pm）与理论趋势非常一致，确认了由527 nm泵浦驱动的明显SPDC噪声的存在。

因此，通过利用DFG和SPDC的反向调谐特性，我们提出了一种噪声抑制方法：细致调节泵浦波长可以将相位匹配点与噪声峰值分开，从而减少非线性噪声。如图3(a)所示，对于527.37 nm的泵浦，相位匹配温度33.0°C恰好与局部噪声峰值重合，而将泵浦调节至527.30 nm则使温度移至33.6°C，接近局部噪声最小值。此外，更宽的泵浦波长调谐范围能够将DFG操作点从噪声最大值移至最小值，从而实现噪声的三倍减少。

QFC模块性能——得益于高性能的PPLN波导和有效的噪声抑制机制，我们构建了一个QFC模块来表征系统性能（图2(a)）。

连续波激光器分别在393 nm（信号）和527 nm（泵浦）波长下工作，经过极化调整以实现类型0相位匹配后，耦合入脊波导中。信号和泵浦的高斯光束参数分别优化，以补偿耦合透镜中的色散，确保两束光的最佳耦合。借助波导面上的抗反射涂层，信号和泵浦的透过率分别达到了49%（TWG）和60%。

在波导输出端，首先在自由空间中实施了一个主要的噪声抑制阶段，然后将光子耦合到单模光纤（SMF-28e）中。第一个滤波阶段包含两个长通滤波器（截止波长为1500 nm）、一个短通滤波器（截止波长为1600 nm）、一个1550 nm带通滤波器（半最大宽度0.8 nm），以及一个反射式偏振光束分离器，用于拒绝正交偏振的噪声，这部分噪声占总噪声的约20-30%[45]。经过这一预滤波后，生成的1550 nm光子被收集到SMF-28e光纤中，结合效率为80%（Tcollect）。接下来，采用超窄带滤波阶段进一步减少残余噪声。该阶段由一个40 MHz半最大宽度、45 GHz自由光谱范围的法布里–珀罗腔和一个10 GHz半最大宽度的体积布拉格光栅组合而成，以确保单峰传输。该阶段提供了79%的整体传输率（Tfilter）。滤波后，光子通过一个超导纳米线单光子探测器进行探测，探测效率为85%。

基于此配置，我们表征了该模块的整体性能（见图4(a)中的A点到B点）。

图4. (a) 实验装置。上部分展示了DFG模块。QWP：四分之一波片，HWP：半波片，BS：光束分离器，PM：功率计，NDF： neutral density filter（中性密度滤光片），DM：分色镜，POL：偏振器，LPF：长通滤波器，SPF：短通滤波器，BPF：带通滤波器，PBS：偏振光束分离器，PPLN WG：周期极化铌酸锂波导。下部分展示了超窄带滤波阶段。FP：法布里–珀罗腔，VBG：体积布拉格光栅，FPC：光纤偏振控制器，SNSPD：超导纳米线单光子探测器。(b) DFG过程的外部效率和噪声计数与泵浦功率的关系。蓝色实心圆表示测量的外部效率，蓝色实线表示拟合的sin²型模型。橙红色实心方块表示测量的噪声计数，红色虚线表示基于噪声模型[方程(5)]包括传播损耗的拟合。灰色空心圆表示测量的外部效率与噪声比（ENR），绿色实线显示拟合的趋势。灰色竖直线标记了实验中的操作点。

为了精确地表征效率，使用了一个可翻转的光束分离器，以同时监测输入信号和生成的DFG光子。外部效率ηext表示为 

通过方程(4)评估，该模块在52 mW的泵浦功率下实现了最大外部效率ηext为28.8%，同时保持了低噪声计数为35 cps（图4(b)）。与表I中列出的先前实验演示相比，这一性能代表了紫外量子频率转换（UV QFC）的重大突破，能够实现实际的现场可配置部署。

值得注意的是，外部效率与噪声比（ENR）与最大转换效率同时出现（图4(b)），而与长波长方案不同，后者通常是在效率峰值之前达到ENR最大值 [39]。这一特性源自在最大转换效率时观察到的噪声饱和现象。虽然基于泵浦引起噪声的反向转换模型 [46] 解释了饱和机制，但预测的平稳区显著滞后于实验值（见补充材料）。我们将这种偏差归因于传播损耗，并提出了一个改进的模型：

其中，a (Hz/W/cm) 是线性噪声产生系数。通过与测量的损耗αi进行拟合，方程(5)准确地再现了实验中的噪声平台，确认了传播损耗在塑造短波长量子频率转换（QFC）噪声-效率特性中的关键作用（更多细节见补充材料）。

结论— 本文解决了高性能紫外到通信波段QFC中的关键挑战，通过将效率和噪声性能推向其理论极限。在对畴缺陷对归一化转换效率影响的建模和实验验证中，我们建立了一个定量的缺陷计数阈值，并实现了最大可达的ηnor。此外，我们提出了一种噪声抑制机制，利用差频生成（DFG）和自发参数下转换（SPDC）过程的反向调谐行为，实现了三倍的噪声降低。我们进一步改进了噪声-泵浦模型，结合传播损耗，实现了对QFC过程中的噪声动态的准确建模。通过将这些进展与优化的耦合和超窄带滤波相结合，我们展示了一款393 nm到1550 nm的转换器，实现了创纪录的系统效率28.8%和超低噪声35个计数每秒。该性能为紫外QFC设定了新的基准，并为短波长量子存储器提供了关键接口，为长距离量子通信、分布式量子计算和量子传感领域的进展铺平了道路。

进一步改善制造工艺以减少PPLN波导的传播损耗，有望带来效率的进一步提升。本文提出的方法可以轻松扩展到其他关键的离子阱跃迁，包括369 nm（171Yb+）、422 nm（88Sr+）和493 nm（138Ba+）。对于这些系统，我们预期在更长波长下将进一步提高整体效率，从而受益于材料吸收的减少。值得注意的是，达到理论效率极限的策略对于通用的QFC过程是普遍适用的，解锁了混合量子网络的潜力。

高性能量子频率转换连接紫外和通信波段：补充材料

畴缺陷对转换效率的影响

图S1. 缺陷宽度分布。直方图显示了实验数据，而红色实线曲线表示由均值宽度定义的泊松分布。

除了主文中讨论的效率下降外，由畴反转缺陷引起的随机相位偏移还会导致光谱调谐曲线出现显著的失真。从理论上讲，这种响应由非线性系数分布d(z)的傅里叶变换决定：η ∝ ∫₀ᴸ d(z)e^(-i2πqz) dz²，其中d(z)在主文的方程(1)和(2)中定义。

为了验证缺陷模型，我们表征了包含3个和101个畴缺陷的两个20 mm长的波导。

图S2(a-b)展示了使用测量的缺陷宽度和分布计算得到的理论调谐曲线。理论预测捕捉到了实验数据的总体光谱趋势。然而，特别是在缺陷数量较高的波导（101个缺陷）中，观察到了一些偏差。

图S2. 畴缺陷对光谱响应和相对转换效率的影响分析。 (a) 和 (b) 比较包含 (a) N = 3 和 (b) N = 101 个畴缺陷的波导的实验（橙色实线，实心圆）与理论（蓝色实线）光谱调谐曲线。 (c) 不同缺陷数量下相对归一化效率的模拟概率分布。 (d) 对于N = 1（红色实线，实心圆）和N = 2（蓝色实线，实心方块），波导长度对达到>90%相对效率的概率的影响。

我们将这些偏差归因于模型中的简化处理，忽略了如薄膜厚度和波导几何形状的结构不均匀性，同时还考虑到显微检查有限分辨率所固有的测量误差。尽管存在这些偏差，理论与实验之间的显著一致性确认了畴缺陷是限制归一化转换效率的主要机制。

在验证模型的基础上，我们进一步通过模拟研究了畴缺陷的影响，假设缺陷位置随机分布，缺陷宽度遵循实验获得的泊松分布（λ ∼ 12.3 µm）（图S1）。图S2(c)展示了不同缺陷数量下相对转换效率的概率分布。随着缺陷数量的增加，分布显示出明显的峰值向较低效率区域的偏移，表明实现理论归一化效率的概率迅速下降。定量分析表明，保持相对效率超过90%的概率在单个缺陷（N = 1）时下降到约40%，在两个缺陷（N = 2）时仅为15%，如图S2(d)所示。此外，图S2(d)中的模拟结果表明，对于厘米级波导，缺陷数量对转换效率的影响在不同波导长度下保持一致。因此，实现接近理论的归一化效率需要严格限制畴缺陷的数量，要求N ≤ 2。

归一化效率的实验表征

传播损耗表征

在393 nm、527 nm和1550 nm波长下，我们对周期极化铌酸锂波导的传播损耗进行了测量（图S3）。

图S3. 周期极化铌酸锂波导的传输损耗。 (a) 在393 nm和527 nm下的切割法测量，其中T表示波导的传输。ln(T)与长度的线性拟合得到了传播损耗。 (b) 在1550 nm下的法布里–珀罗干涉法测量，显示归一化的传输谱；传播损耗从条纹的峰谷对比度中提取。

在393 nm和527 nm下，采用切割法确定这些损耗[1]。我们记录了不同长度波导的传输T，并从ln(T)与长度的线性拟合的斜率中提取传播损耗。此分析得到了在393 nm和527 nm下的衰减系数，分别为α1 = 0.22 cm⁻¹和α2 = 0.20 cm⁻¹。

在1550 nm下，我们通过法布里-珀罗干涉法[2]确定传播损耗。归一化的传输谱显示了干涉条纹。然后，根据条纹的峰谷对比度b，计算传播损耗。

其中，R是波导面上的弗涅尔反射，R¯是从测量的峰谷对比度导出的，n是1550 nm下波导的折射率，L是波导的长度。使用此公式，1550 nm下的传播损耗被计算为α3 = 0.12 cm⁻¹。

传播损耗修正后的归一化效率

在未耗尽泵浦近似和可忽略传播损耗的条件下，ηint和ηnor之间的关系通常表达为：

其中，L表示波导的长度。然而，特别是在紫外波长范围内，显著的传播损耗导致了偏离理想行为。为了解决这一问题，我们采用了一个更为现实的效率模型，该模型考虑了传播损耗，其中在相位匹配条件下的耦合模式方程具有如下形式 [3, 4]： 

其中，Ai、αi、θ 和 κi 分别表示波 i 的场幅度、功率衰减系数、模式重叠积分和归一化常数。在低转换效率近似条件下（−iκ1θ∗A3A∗2 = 0，−iκ2θ∗A3A∗1 = 0），修正后的内部转换效率可以表示为 [3, 4]：

其中，∆α = (α1 + α2 − α3)/2。将主文中图2(b)的低转换数据拟合到方程(4)，得到归一化转换效率为703 ± 17 %/(W·cm²)（95%置信区间，R² = 0.9991），如图S4所示。

图S4. 使用图2(b)中的前五个低转换点拟合归一化转换效率。实心圆表示测量的内部效率，实线表示线性拟合。

相比之下，标准的无损sin²型表达式（方程(2)）给出了1141%/(W·cm²)，显著高估了理论值。

噪声-功率模型的改进

根据参考文献[5]中描述的噪声机制，短波长泵浦引起的噪声对泵浦功率的依赖关系为：其中，a (Hz/W/cm) 是线性噪声产生系数，L是波导的长度。使用这个无损模型拟合我们的实验数据，结果显示出明显的偏差：预测的噪声增长最平坦点出现在比观察到的更高的泵浦功率（图S5）。为了准确再现实验行为，我们识别出两个关键修正因素：传播损耗和最大内部转换效率。将这些因素纳入后，得到修正后的表达式： 

根据修正与未修正模型拟合的实验数据对比如图S5所示，

图S5. 噪声计数与泵浦功率的关系。橙红色方块：测量数据。绿色和蓝色虚线：分别为没有传播损耗和有传播损耗的噪声拟合，两者均假设最大转换效率为93%。橙红色实线：包括传播损耗的噪声拟合，假设最大效率为100%。

两个关键的改进是显而易见的。首先，传播损耗解释了饱和功率的变化，重现了观察到的局部平台。其次，将ηint_max从测量值93%调整到理论值100%后，拟合结果更接近实验曲线，因为在通信波段的噪声反向转换不受高阶模的限制。总体而言，考虑到传播损耗和效率修正后，可以精确地预测QFC过程中的噪声行为。

长期系统稳定性

差频生成系统表现出优异的长期稳定性，这得益于精确的波导温度控制（峰峰波动<5 mK）和封闭光路，以最小化空气流动和环境温度漂移。在这些条件下，泵浦耦合进入波导的过程被连续监测了48小时，显示峰峰相对波动为1.4%，RMS波动为0.28%（图S6）。

图S6. 泵浦传输进入波导的长期监测。

法布里–珀罗腔被积极稳定到1 mK峰峰波动，相当于约1.2 MHz的频率漂移。这些措施确保了系统的稳定性，适合在量子网络应用中进行长时间的运行。