二次谐波产生（SHG）[1] 是现代激光技术中的一项基本工具，能够实现高效的相干频率转换到远程光学带，为飞秒激光的自参考提供基础，并且对于LIGO中使用的四分量压缩光的生成至关重要。最先进的频率转换依赖于体晶体和脊波导，尽管体晶体中的连续波（CW）转换效率受到短的相互作用长度和大模式面积的限制。脊波导则提供了更好的性能，且对泵浦功率的要求较低，但为了提供高输出功率，它们需要延伸到几厘米，这使得制造过程更加复杂，并且会缩窄带宽。最近，在薄膜铌酸锂集成光子电路中实现SHG的能力引起了广泛关注，由于更强的光学模式约束，薄膜铌酸锂在CW泵浦下的SHG效率提高了几个数量级[5-7]。准相位匹配[8]的周期性极化薄膜铌酸锂波导在低泵浦功率下展现了增强的效率[9]。然而，铌酸锂[10]即使在掺镁铝酸盐基板中，其光学损伤阈值较低，这限制了SH功率输出，远低于瓦特级。本文克服了这一挑战，展示了7毫米长的周期性极化薄膜铌酸钽（PPLT）波导，在CW模式下实现了高SH输出，生成的功率超过1W，在4.5W泵浦功率下，775 nm处的芯片外输出功率超过0.5W——仅受限于我们的实验设备。铌酸钽相比铌酸锂具有更高的光学损伤阈值[11-13]，能够支持瓦特级操作。通过优化电极几何形状和极化条件，尽管铌酸钽的矫顽场是镁铝酸盐掺杂铌酸锂的近四倍，我们依然实现了可重复的极化。尽管其有效非线性度低于铌酸锂五倍以上，但我们通过短波导实现了瓦特级的CW输出。这保持了带宽，并展示了PPLT光子电路在集成激光器[14]、量子光学、AMO物理学、光钟和频率计量等高功率应用中的潜力。

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文章名：Watt-level second harmonic generation in periodically poled thin-film lithium tantalate

作者：Nikolai Kuznetsov,1, ∗ Zihan Li,1, ∗and Tobias J. Kippenberg1, 2, 3, †

单位：1 Institute of Physics, Swiss Federal Institute of Technology Lausanne (EPFL), CH-1015 Lausanne, Switzerland

2Center of Quantum Science and Engineering (EPFL), CH-1015 Lausanne, Switzerland

3Institute of Electrical and Micro Engineering (IEM), Swiss Federal Institute of Technology Lausanne (EPFL), CH-1015 Lausanne, Switzerland

二次谐波产生最早在1961年被发现[1]，是科学和技术中广泛使用的一种非线性过程。它是从简单的激光指示器到用于光学频率梳的f-2f自参考以及从更成熟的光学带中产生低噪声可见光和近紫外激光发射等应用的基础。近年来，开发了多种二阶非线性材料，包括铌酸锂（LiNbO3）、铌酸钽（LiTaO3）及其他化合物[15]，如钽酸钾（KNbO3）、磷酸二氢钾（KH2PO4，KDP）、钛酸钾（KTiOPO4，KTP）、β-硼酸钡（BaB2O4，BBO）和三硼酸锂（LiB3O5，LBO）。高效频率倍增的关键是准相位匹配（QPM）[8]方法，它通过周期性反转材料的畴来抵消相位失配，从而实现连续的SH功率增长。QPM通常通过周期性极化来实现，其中利用外部电场通过晶体表面上的梳状电极永久反转铁电畴。

已有研究表明，这项技术可以用于基于薄膜铁电材料的光子集成电路（PIC）[5-7, 9, 17]（图1(f)）。与体晶体和脊波导相比，这些PIC由于光学模式面积显著减小，转换效率提高了几个数量级。最近关于周期性极化铌酸锂（PPLN）的研究展示了令人印象深刻的性能[18-20]，包括在约20 mW泵浦功率下超过80%的绝对转换效率。其他依赖于模相位匹配的方法最近也已证明能够实现高效的二阶非线性相互作用[21-25]。此外，过去十年的大量研究推动了极化铁电PIC器件的重要进展，使得基于χ²的超级连续谱生成[26-28]、光学频率梳的自参考[29]、微梳生成[30-32]和光学四分量压缩[33, 34]等功能得到扩展，进一步增强了集成光子学的功能。尽管铌酸锂是光子应用的有吸引力材料，但其强烈的光致折射响应和较低的光学损伤阈值[10]限制了其在高功率区域的应用，尽管转换效率很高，已报道的SH功率最高值通常在几十毫瓦范围内[18]，很少超过100 mW[9]——低于脊波导中可以实现的功率。

最近，已经展示了铌酸钽（LiTaO3）光子集成电路[7]。与铌酸锂（LiNbO3）相比，这种材料表现出类似的电光系数、更宽的透明窗口以及在调制器中的低偏置漂移[35]。对我们工作中重要的是，与铌酸锂不同，它即使没有掺镁铝酸盐（MgO）也具有更高的光学损伤阈值[12, 13]。由于铌酸钽是一种低双折射材料，模式交叉较为罕见，通常在典型的波导横截面中不会出现基模交叉（图1(a)）。

图1. 在周期性极化薄膜铌酸钽波导中的二次谐波生成

(a) 本工作中报告的LiTaO3波导中前六个模式的有效折射率的数值模拟。基础TE模式的数据被特别标出。颜色表示每个模式的偏振比率。
(b, c) 泵浦波和二次谐波波的模式场分布。
(d, e) 极化周期与波导宽度（薄片厚度固定）和薄片厚度（波导宽度固定）的依赖关系；在两种情况下，波导高度固定。
(f) 一张焦点堆叠图，展示了在薄膜PPLT波导中由二次谐波生成过程产生的红光的PPLT芯片。图中展示的是一个设计用于泵浦波长为1307 nm的PPLT芯片，因为775 nm的发射光已被现代相机中预装的滤光片截断，无法捕捉。
(g, h) 对比了基于文献[16]数据的脊状PPLN波导和本工作中的薄膜PPLT波导的性能。

因此，相同的波导横截面可以用于不同波长的SH发射，从而简化了电路设计（图1(f)）。然而，周期性极化铌酸钽（PPLT）光子集成电路目前仍处于初期开发阶段[36, 37]，迄今为止，尚未展示出优于铌酸锂的性能。

在这里，我们克服了这一挑战，并首次实现了瓦特级输出。在本工作中，我们开发了高质量的周期性极化薄膜铌酸钽（PPLT）波导，并展示了CW模式下SH输出功率超过1W，在775 nm波长下，芯片外直接测得的SH功率超过0.5W。相比之下，掺镁铝酸盐的铌酸锂（LiNbO3）晶片有助于减轻光致折射效应，但据我们所知，基于这种材料的薄膜集成电路在近可见或可见波长下无法持续进行瓦特级操作。

我们展示了PPLT波导能够承受1550 nm下4.5W的芯片外泵浦功率，并实现了与最先进的PPLN脊波导产生的SH功率相当的输出（图1(g)），后者由于其较大的波导横截面能够处理更高的功率。然而，尽管该材料的非线性较高，通常在20 pm/V至30 pm/V之间，文献中报告的体材料[15]在不同波长下的数值，PPLN脊波导只能通过使用几厘米长的波导来实现高SH功率，这也是SH带宽变窄的原因。考虑到周期性极化部分可以与其他组件集成在同一光子电路中——如低双折射微腔[7]、阵列波导光栅[38]和电光调制器[35, 39-41]——我们的结果扩展了新兴的LiTaO3集成光子平台的功能，朝着片上光学参量振荡器、四分量压缩光源和可见激光器的方向发展。

铌酸钽薄膜光子集成波导的周期性极化

为了在薄膜铁电电路中实现高效的SHG，波导必须具有均匀的结构和周期性反转的非线性，以支持从泵浦波到SH波的单向功率传输（图2(a)）。

图2. 薄膜LiTaO3的周期性极化

(a) 在非中心对称材料制成的晶体或波导中的类型0 SHG过程，具有不同的相位匹配条件。左侧插图为SHG过程中的能量守恒示意图。右侧插图为不同类型相位匹配的动量守恒条件。Λ是单一的准相位匹配（QPM）周期。
(b) 文献中报告的铌酸锂（LiNbO3，LN）和铌酸钽（LiTaO3，LT）体材料的典型矫顽场强度比较，包括化学计量型（S）、共轭型（C）和掺镁铝酸盐的共轭型（xMgC）[42–44]。
(c) 周期性极化的装置示意图。AFG：任意函数发生器。HVA：高压放大器。EC：电路。OSC：示波器。
(d) 极化过程中示波器上记录的典型信号，指示施加的极化脉冲序列及由畴反转和应变电路电容产生的电流。
(e) 一组测试极化电极的焦点堆叠图，图中展示了两根电探针针头与电极垫接触。
(f) 波导制造过程的四个主要步骤，以及每个步骤中样品的材料堆叠。首先，电极被图案化，整个芯片被光刻胶覆盖；接下来的步骤中，探针垫被打开并进行极化。最后，波导使用干法蚀刻制造，且可选地包覆二氧化硅。
(g) 双光子显微镜图像，展示了在极化优化过程中获得的几个畴反转结构，其中包括电极形状和高压极化信号的优化。最初的图像显示了混乱的反转，最右侧的图像展示了经过优化的极化技术后常规可实现的最佳极化结果之一。
(h) 光学显微镜图像，展示了用于周期性极化的梳形电极。展示了一个测试用的1 mm长电极；实际波导使用的是7 mm长电极——在优化条件下，极化质量与电极长度无关。图像中可见去除光刻胶后的垫片边缘。
(i) 与(h)中相同电极部分的假彩色SEM图像。

我们发现，尽管文献中报告了铌酸钽（LiTaO3）体材料的高矫顽场（21 kV/mm）（图2(b)）[42-44]，但薄膜基板中的畴反转是可以实现的，使用的极化技术与薄膜PPLN的技术相似，尽管不完全相同。

极化过程对电极形状和极化信号非常敏感（图2(g)），我们需要制造几千个电极来优化我们的极化程序。如图2(f)所示，我们从X型铌酸钽芯片开始制造PPLT电路，该芯片由576 nm厚的铌酸钽薄膜和4.7 µm厚的SiO2绝缘层组成。首先，我们在铌酸钽表面沉积100 nm厚的SiO2层，使用等离子体增强化学气相沉积（Oxford PlasmaLab 100）以防止可能的泄漏电流。接下来，我们采用Lift-off方法，通过PMMA/MMA和电子束蒸发（Alliance Concept EVA 760）制造100 nm厚的梳状铝电极进行周期性极化（图2(h,i)）。由于空气击穿电压约为3 kV/mm，我们通过将整个样品覆盖2 µm厚的光刻胶（AZ ECI 3027）来保护梳状电极，之后再打开探针垫。这些垫片之间至少相隔800 µm。与使用硅油的方法相比，这种方法证明更可靠且更易于操作，硅油曾在一些先前的研究中使用过[45]。

在进行波导制造步骤之前，我们使用高压直流探针对电极施加短的高压脉冲（图2(e)）。我们使用单独的芯片以提高工艺优化的灵活性，加快制造过程并减少材料浪费。原则上，这些方法可以通过深紫外光刻技术应用于晶圆规模，用于电极和波导图案化。我们使用任意函数发生器（AFG，Tektronix AFG31102）产生所需的脉冲波形，幅度低于10 V（图2(c)）。输出信号分为两部分，一部分送到示波器（Rohde&Schwarz RTA4004），另一部分送入高压放大器（HVA，Trek 2200；增益固定为200 V/V）。需要注意的是，我们的HVA的大信号带宽低于10 kHz，这目前限制了我们对更短脉冲的极化技术进行研究。HVA输出通过定制电路传输到高压探针，通过该电路收集信号并将其发送到示波器，同时在击穿的情况下提供保护。

我们随后按照类似于文献[7]中描述的常规进行电路制造。在波导制造之前，我们通过逐步湿法蚀刻去除保护光刻胶、铝电极和SiO2绝缘层，分别使用丙酮、TechniEtch Al80和缓冲氧化物蚀刻溶液。然后，在表面涂覆一层约900 nm厚的氢硅酸盐（HSQ）层作为蚀刻掩模。我们使用100 kV电子束光刻（Raith EBPG5000）曝光波导图案。经过25%四甲基氨基氯化物（TMAH）溶液显影后，我们通过氩离子束蚀刻（Veeco Nexus IBE350）将HSQ图案转移到铌酸钽层上。通过多步蚀刻和校准，可以实现精确的蚀刻深度。为了减少干法蚀刻过程中由于重新沉积造成的波导侧壁粗糙度，随后应用基于高温（80℃）氢氧化钾（KOH）溶液的湿法蚀刻步骤。第二次电子束光刻和干法蚀刻步骤创建了双层锥形结构，以提高光纤到芯片的耦合效率[46]。接下来，我们通过电感耦合等离子体化学气相沉积（ICP-CVD，Oxford PlasmaPro 100）涂覆1.5 µm厚的无氢SiO2层来包覆PPLT波导[47]。最后，我们通过连续的干法蚀刻SiO2、深硅蚀刻和清割来切割芯片。

波导表征

我们在同一芯片上制造了多个波导，宽度为1.5 µm和1.6 µm，并实施了几个不同的极化周期，周期值以5 nm为步长围绕目标值Λ = 4308 nm变化（图3(a)）。平均样品厚度为576 nm，蚀刻提前停止，以保留200 nm厚的薄片。

图3. 薄膜PPLT波导的检查与SHG效率测量

(a) 波导制造前的双光子显微镜图像，显示了反转畴。
(b) 与(a)相同，但在波导制造完成后。
(c) 波导横截面的假彩色SEM图像。
(d) 波导侧壁的假彩色SEM图像，展示了没有蚀刻引起的波纹或粗糙度。
(e) 一张SEM图像，展示了一种允许快速高分辨率观察周期性畴反转的波导。
(f) 与(e)相同，但使用的是不同的样品、不同的角度和不同的放大倍数。
(g) 用于测量SHG效率的实验装置。DVOA：数字可变光学衰减器。PC：偏振控制器。COL：准直器。PM：功率计。
(h) 在改变泵浦功率后测量和校准的SH功率。效率通过红色实线曲线的斜率提取。

我们在不同的制造阶段检查样品质量。如上所述，使用双光子显微镜验证畴反转，在这种情况下，显微镜也作为SH显微镜使用。生成的SH光子在畴壁附近发生干涉，产生图像中的暗线。我们优化了极化程序，以产生均匀的、高对比度的图案，约为50%的占空比（图3(a)）。在波导制造后，我们进行了相同的成像，以确认没有发生畴回切换（图3(b)）。通过扫描电子显微镜（SEM），我们确认波导尺寸与设计参数相符（图3(c)），并展示了平滑的侧壁，未见各向异性蚀刻造成的波纹（图3(d)）。我们还发现，常规SEM成像——未经修改——提供了意外的高分辨率畴反转检查。通过调整样品与探测器之间的角度，反转畴可以清楚地在波导和薄片上看到（图3(e, f)）。我们强调，这种图案不是表面形貌的结果，因为它在其他观察角度消失。由于对比度在薄片上可见，这种成像技术允许非破坏性地估算最小的极化深度。与压电响应力显微镜相比，后者也能解析畴结构，SEM成像显著更快、更方便，并且适用于任何制造步骤——无论是在波导图案化之前还是之后。由于周期性极化不会引起除晶体晶格内永久离子位移之外的重大结构变化，我们将观察到的SEM对比度归因于反转和非反转畴之间表面电子散射条件的轻微变化。

在完成显微表征后，我们继续进行低功率SHG效率的光学测量。SHG性能依赖于材料特性和波导设计。波导几何形状的选择确保了强模式约束和模式重叠，同时保持足够大的极化周期以便于制造。为了测量SHG效率，我们使用如图3(g)所示的实验装置。我们使用连续可调激光器（TOPTICA CTL）和数字可变光学衰减器（DVOA，OZ OPTICS DA-100）来获取多个数据点。我们优化了泵浦波长、光纤耦合和偏振，以最大化SHG功率。然后，DVOA被编程为将泵浦衰减从30 dB变为0 dB，每次变化0.2 dB。在每一步，输入泵浦功率和输出SH功率值被测量并记录（分别使用功率计Thorlabs S144C和S120C）。泵浦耦合和SH收集通过反向锥形结构和透镜光纤来实现。虽然泵浦耦合效率可以准确校准（假设输入和输出端面的损耗大约是每个端面4 dB），但错误估计SH耦合损耗可能导致效率的高估。为了解决这个问题，我们进行了高功率测量（下文描述），校准输入和输出泵浦功率，并拟合SH耦合系数以满足能量守恒。通过从高功率数据中提取SH耦合系数，我们用它来校准低功率效率测量。为了关闭这个循环，我们将拟合的效率输入到SHG过程的数值模拟中，结果与实验结果非常一致。这种方法提供了比直接损耗测量更可靠的效率值，并避免了高估。我们测得的效率为107 %W−1cm−2（图3(h)），显然低于通常为LiNbO3报告的典型值，且略低于基于体积LiTaO3的非线性系数的理论估计。尽管这两种材料展示了类似的电光响应[7, 35]，但二阶光学敏感度在体晶体中的值存在显著差异，早期文献[15]中已经报告了这种差异。文献[15]中的测量结果表明，非线性度已经降低了近三倍；然而，这只能部分解释效率低下的问题，因为我们的数据表明效率降低了约两倍。尽管我们在检查中发现PPLT波导中的畴反转表现令人满意，但效率降低的具体原因仍不明确。改善晶体生长程序和优化波导制造方法可能会提高效率。然而，我们目前无法通过其他技术直接评估晶体质量或有效的材料非线性，这两者在薄膜与体晶体中可能有所不同。效率的某些降级可能是由于薄膜厚度不均匀造成的。我们的测量结果显示SHG光谱的某些扩展，如下所示，这是样品不均匀性的间接迹象，而我们的PPLT波导已经足够长，受到厚度变化的影响。制造前精确的厚度映射测量可能会有所帮助，进一步的研究需要解决这些问题。

瓦特级连续波二次谐波产生

为了进行高功率测量，我们通过安装铒掺杂光纤放大器（EDFA，Keopsys CEFA-C）、光学衰减器（Schäfter+Kirchhoff 48AT-0）和带通滤光片（Agiltron FOTF），如图4(a)所示，修改了我们的实验装置。泵浦功率的1%部分被分流至一个已校准的功率计（Thorlabs S144C）。

图4. 瓦特级连续波SH发射的生成与测量

(a) 高功率连续波光学泵浦的扩展实验装置。EDFA：铒掺杂光纤放大器。TBPF：可调带通滤波器。VOA：可变光学衰减器。PC：偏振控制器。COL：准直器。DM：分光镜。PM：功率计。
(b) SH和残余泵浦的芯片外直接功率测量。
(c) SH和残余泵浦的完全校准的芯片内功率测量，以及数值建模结果（实线）。
(d) 在不同波导中测量的SH光谱，极化周期有所不同。
(e) 在不同长度的波导中，根据不同泵浦功率对潜在SHG性能进行的数值模拟，展示了效率的提升。红色星号表示本工作中的结果。

在增加泵浦功率时，我们在每个泵浦功率水平下优化输入和输出光纤耦合，以及泵浦偏振。泵浦波长被调节以最大化SH输出。在SH功率测量（功率计 – Thorlabs S140C）之后，我们重新优化输出光纤位置，以收集最大残余泵浦功率（功率计 – Thorlabs S148C），确保输入偏振和波长保持一致。重新优化是必要的，因为最佳位置取决于波长——泵浦波和SH波具有不同的光斑大小，且在波导后，光束会以不同的方式发散。我们使用准直器和自由空间光学元件来测量输出功率。不同波长的两束光无法同时准直，为了避免准直器后光束的发散，我们尽可能将自由空间光路缩短，并确保所有发射光被功率计收集。

我们直接测量了分光镜后超过0.5W的SH发射（图4(b)）。我们没有进一步增加泵浦功率，因为我们的SH功率计限制在0.5W，并且我们选择不修改装置，因为泵浦功率已经接近我们EDFA的输出极限。经过校准分光镜损耗后，我们估计直接收集的SH功率约为0.6W。使用前面描述的完整系统校准，我们估算芯片上生成的SH功率达到1.065W（图4(c)）。在这个功率水平下，我们没有观察到样品损坏或性能退化。然而，由于热效应，耦合变得更加困难，正如预期的那样。我们使用铜芯片托架以改善散热，但没有采用主动冷却。随着泵浦功率的增加并且SH输出最大化，泵浦波长从1549.3 nm变为1553.0 nm。这个变化归因于非线性和热相位偏移的组合，这些都会修改准相位匹配（QPM）条件。由于我们的PPLT波导仅长7毫米，我们仅观察到样品不均匀性的轻微影响，且我们的波导生成的SH光谱接近预期形状（图4(d)）。然而，它们比数值模拟预测的要宽，这可能表明存在某种厚度梯度，从而降低了效率。

为了进一步探索我们的PPLT波导的潜力，我们进行了更多的数值模拟，如图4(e)所示。虽然提高效率可以改善性能，但输出的SH功率与效率的关系比与泵浦功率的关系增长更慢。在高泵浦功率下，即使是低效率的波导也可以在相对较短的长度内达到泵浦功率耗尽状态，而较长的波导只能帮助在相同输入泵浦功率水平下耗尽最后几百分之一的泵浦功率。完全耗尽后，每增加一单位的泵浦功率将线性地转换为相等单位的SH功率。这简化了制造过程，减少了设备占地面积，并减轻了带宽减少和寄生效应，如样品不均匀性和同时产生的高次谐波。最终，任何效率的提高都会减少实现高SH输出水平所需的泵浦功率。

讨论

通过优化电极几何形状和高压脉冲序列，我们开发了能够生成和维持CW SH发射的周期性极化LiTaO3光子集成波导，且输出功率超过1W。该功率输出与最先进的LiNbO3脊波导[2–4]相当，并且在更短的波导中实现，保持了带宽。我们的PPLT波导能够在高功率区域工作，而不会出现明显的性能退化或永久损坏，尽管由于光学模式在波导中的强约束，产生了极高的电磁场强度。

尽管实现的SHG效率低于最先进的薄膜PPLN波导，这些波导的效率可以超过2000 %W−1cm−2[18]，LiTaO3电路仍然能够提供相当的CW SH输出功率，因为它们具有更高的光学损伤阈值，并且在高泵浦功率下更具稳定性。与PPLN波导不同，后者通常使用掺镁铝酸盐基板来降低矫顽场并提高损伤阈值，我们的PPLT器件是在无掺杂基板上制造的，因为据我们所知，掺镁铝酸盐的LiTaO3晶片目前尚未商业化。

由于这项工作代表了PPLT光子集成电路的首次演示之一，我们预计进一步优化材料质量、制造工艺和器件设计将提高效率并减少泵浦功率需求，同时仍能实现高SH输出。特别是，MgO掺杂或化学计量的LiTaO3基板的可用性将降低所需的极化电压[42–44]，简化制造过程，并使该技术在更广泛的应用中变得更加可行。LiTaO3的周期性极化使得一系列器件成为可能，包括光学参量振荡器（OPO）、参量放大器、四分量压缩光源、可见激光器和自参考频率梳[29]。集成的LiTaO3频率倍增器和非线性转换器有望成为高功率光子集成电路（PIC）激光系统的一部分，提供与原子钟及其他量子和计量工具相关的可见光学带的直接相干链接。

附加材料：瓦特级二次谐波生成在周期性极化薄膜铌酸钽中的应用

目录

I. 使用不同占空比的极化电极进行周期性极化 2
II. 使用不同极化脉冲序列的周期性极化 3
III. 使用不同电极形状的周期性极化质量 3
IV. 薄膜铌酸钽的单脉冲周期性极化 4
V. 极化过程中相邻电极之间的串扰 5
参考文献 6

I. 使用不同占空比的极化电极进行周期性极化

我们制作了许多LiTaO3样品，配备多个电极，以优化我们的极化程序参数（主文中的高功率样品内部标识符：D103_L04_G22_C1_PPLT_WG05）。我们主要关注电极形状和高压脉冲的形状。对于每个样品，我们保持材料堆叠和制造步骤相同，以及两个梳形电极之间的间隙。进一步的研究可能会揭示基于其他金属电极或基于替代微制造方法和工具的更好极化程序。我们使用与光学测试样品相同晶圆的样品，如主文中所述。因此，这里和以下测试样品的厚度都是相同的。

如主文中所述，我们使用双光子显微镜来验证LiTaO3样品中的畴反转。在本节和下一节中，我们展示了使用该显微镜拍摄的图像（例如，图S1中的(b-d)面板），以提供更多有关极化动态的信息。在每张图像下方，有一个面板显示了在两条红色虚线之间区域的平均强度。显微镜中的激光器工作在大约1 µm的波长，探测器捕捉到相应二次谐波的发射。电极在这些图像的上下部分呈现为完全黑色的周期性结构，因为它们不会产生任何可以用显微镜捕捉到的光学信号。亮区表示在薄膜LiTaO3中生成的信号的存在，细黑线表示反转畴之间的边界。它们的黑色外观是由相邻畴中产生的光子相干干涉所解释的。

图S1. 使用优化电极进行不同占空比的周期性极化

(a) 用于周期性极化的电极尺寸。
(b-d) 使用占空比分别为40%、50%和60%的电极进行的畴反转。对于所有电极，都使用了优化的30脉冲脉冲序列。

图S1显示，经过优化的椭圆形几何形状和脉冲形状的极化电极的占空比对极化质量没有显著影响。为了实现波导中非线性过程的最大效率，需要在畴反转中使用50%的占空比。通过选择极化电极的占空比，可以稍微调整极化区域的占空比；然而，如图S1所示，只有在电极的占空比达到60%时，差异才变得明显，而较低占空比下的极化质量主要受电压和脉冲形状的影响。

II. 使用不同极化脉冲序列的周期性极化

图S2. 使用不同极化脉冲序列的周期性极化

(a-d) 分别使用10、20、30和40个脉冲进行极化。在所有电极中，占空比为50%。电极的形状是优化后的椭圆形，轴比为15。

极化脉冲的最大电压及其形状对实现高度均匀的畴反转至关重要。如果最大电压过低，电场强度不足以超过晶体中的矫顽场；如果电压过高，样品会发生过度极化。经过优化脉冲形状后，我们选择使用主文中所示的脉冲序列。该脉冲序列由30个脉冲组成，最大电压为1 kV，每个脉冲的上升时间为0.5 ms，平顶时间为0.5 ms，下降时间为0.5 ms，脉冲间隔为1.5 ms。在图S2中，我们展示了使用10、20、30或40个脉冲进行极化时，原则上并没有显著的差异。

III. 使用不同电极形状的周期性极化质量

图S3. 使用不同电极形状的周期性极化质量

(a) 不同电极尖端的尺寸。
(b-e) 使用轴比分别为18、15、10和5的椭圆形尖端电极进行的极化。
(f) 使用三角形尖端电极进行的畴反转。

我们发现电极形状对最终的极化质量有显著影响。我们测试了许多具有椭圆形和三角形尖端的电极，如图S3(a)所示。椭圆形尖端的轴比为18和15（图S3(b,c)）时，得到了最佳的结果。轴比为10的电极（图S3(d)）依然表现良好，反转畴更宽，接近所需的占空比。然而，畴的均匀性略差，这使我们更倾向于使用轴比为15的电极。进一步减少轴比则一致地导致畴反转变宽且均匀性下降（图S3(e)）。

三角形尖端的电极也展示了良好的极化质量（图S3(f)）；然而，反转畴的占空比通常低于所需的50%。增加脉冲数或极化电压仅会导致反转畴的横向扩展不显著。如预期的那样，更尖锐的三角形尖端或延长的椭圆形电极提供了更好的极化质量，因为角效应增强了电极尖端的电场。

IV. 薄膜铌酸钽的单脉冲周期性极化

图S4. 薄膜铌酸钽的单脉冲周期性极化

(a, c) 在单次1.2 kV脉冲下的畴反转质量。
(b, d) 在单次1.3 kV脉冲下的畴反转质量。图像显示了低质量的极化。

我们最初尝试使用单脉冲进行LiTaO3的周期性极化，类似于通常用于LiNbO3的方法。然而，我们未能找到一种通过这种技术实现高质量极化的最佳策略。我们测试的任何电极形状或高压脉冲形状都没有产生高质量、可重复的畴反转。尽管从使用单脉冲极化的样品制成的波导显示出一些SHG（第二次谐波生成），但效率较低且在不同样品间变化较大。在图S4中，我们展示了以1.2 kV（左列）和1.3 kV（右列）单脉冲极化的结果。图S4(a,b)中的占空比为40%，而图S4(c,d)中的占空比为60%。反转畴的外观非常混乱，这使得单脉冲方法与我们的样品和制造方法不兼容。然而，参数空间很大，单脉冲极化可能在不同电极或不同条件下表现更好。

V. 极化过程中相邻电极之间的串扰

图S5. 相邻电极之间的极化串扰

(a, c, e) 在相同条件下极化的三个区域，由于极化串扰，显示出不同的畴反转质量。
(b, d, f) 三个区域，随着间距从40 µm增加到120 µm，显示出更好的均匀性，并且受到极化串扰的影响较小。

我们观察到，在同一光子芯片上，保持相邻电极对之间的适当距离非常重要。如果距离过小，就会发生极化串扰——即一个电极对之间的极化质量受到相邻电极对极化过程的影响。如图S5所示，左列显示了三个垂直间隔为40 µm的极化区域。图S5(a,e)与图S5(c)相比有明显的差异，尽管电极和极化条件相同。

我们初步认为，这可能是由于在对某一对电极施加电压脉冲后，相邻电极上发生了电荷积累。虽然很难收集足够的统计数据来观察一致的模式，但我们注意到，通常当前一个区域未极化充分时，后一个区域容易发生过度极化。然而，这种效应并非完全可重复，因为两次极化尝试之间的时间间隔也可能影响结果。尽管改变材料堆叠或制造流程可能有助于减轻此问题，但一个简单且有效的解决方案是增加电极对之间的距离。如果电极间距超过120 µm，通常我们不会观察到任何极化串扰。图S5的右列展示了三个电极对，间隔为160 µm，在这种情况下，极化表现出更高的可重复性。这一观察结果至关重要，因为极化串扰限制了同一光子芯片上可以放置的器件数量。

虽然所有测试电极的长度为1 mm，但实际光学器件中使用的电极可以更长。通过我们的极化程序，我们没有观察到电极长度不同对极化质量的影响。极化串扰的存在似乎与此参数无关，主要由电极对的间距决定。