• 摘要：

ALOOI晶圆；--氧化铝薄膜晶圆，键合工艺和镀膜工艺

TAOOI晶圆--氧化钽薄膜晶圆，镀膜工艺

SINOI晶圆--超低损耗氮化硅薄膜晶圆，160nm-180nm-200nm-300nm-350nm-400nm-800nm

离子注入铒代加工 #高温退火代工 最大 2000度 

SICOI晶圆；新型量子光学平台500nm-700nm-1um

8寸LTOI晶圆批量供应；铌酸锂的有力的竞争对手，薄膜钽酸锂晶300600

8寸LNOI晶圆;8寸LNOI助力更大规模薄膜铌酸锂产品量产

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文章名：Quantum Nanophotonic Interface for Tin-Vacancy Centers in Thin-Film Diamond

• 斯坦福大学爱德华·L·金兹顿实验室，美国加利福尼亚州斯坦福市94305

• 加利福尼亚大学圣巴巴拉分校物理系，美国加利福尼亚州圣巴巴拉市93106

• 加利福尼亚大学圣巴巴拉分校材料系，美国加利福尼亚州圣巴巴拉市93106

• 桑迪亚国家实验室，美国新墨西哥州阿尔伯克基市87123

• 洛斯阿拉莫斯国家实验室，美国新墨西哥州洛斯阿拉莫斯市87545

• 卢森堡科学与技术研究所纳米分析先进仪器部，卢森堡贝尔沃市L-442

• 引言：

半导体中的光学活性缺陷或颜色中心，由于其长时间的自旋相干时间、明亮的光学发射和与纳米光子学集成的原生兼容性，成为量子网络量子比特的领先平台。尽管最初的量子网络演示采用了钻石中的氮空位（NV−）中心，但钻石中负电荷的IV族颜色中心引起了关注，因为它们对电场噪声的第一阶不敏感，并且更大比例的相干发射进入零声子线（ZPL）。这些特性使得IV族空位中心与纳米光子学集成更加兼容，这是实现多个量子网络节点扩展所必需的。这个颜色中心家族中最成熟的是负硅空位中心（SiV−），它已在量子网络中实现了长距离的演示，达到了与NV−中心相同的规模。然而，SiV存在一个限制，即其基态分裂仅为约50 GHz，这要求使用mK的稀释制冷环境或仔细的应变工程来控制自旋状态。相比之下，迅速成熟的锡空位中心（SnV−）由于其基态分裂约为850 GHz，在液氦温度（约1.7 K）下保持自旋相干。

锡空位中心已证明其作为量子比特在长距离量子网络中的适用性，能够高保真地初始化、操控和读取自旋状态，并与纳米光子设备耦合。然而，至今为止，SnV−的光子学界面是通过钻石体块雕刻技术制造的，这严重限制了器件的性能、制造产率以及与其他光子和电子组件的集成。因此，采用薄膜钻石为可扩展的量子网络开辟了道路。

在本文中，我们报告了制造出质量因子高达约6000的1D光子晶体腔纳米梁。特别地，我们制造了两种不同方向的腔设备，一种与钻石晶格的⟨100⟩轴平行，另一种与其成约55度角。对于每种腔方向（“平行”和“角度”），我们测量了SnV−颜色中心的两种零声子线（ZPL）跃迁（C和D）的寿命减少。这些跃迁在腔场中具有相同的空间位置，但极化方向互为正交。C到D跃迁的发射率比称为分支比。颜色中心-腔耦合的传统衡量标准是Purcell因子，它定义为某一跃迁与腔模式共振时自发辐射率的增强。在之前的报告中，Purcell因子是通过应用汇总修正因子来计算的，而没有考虑单个跃迁。为了通过更严格的处理来确定Purcell因子，我们构建了一个模型来描述系统的自发辐射动力学。

FIG. 1. 腔体设计、制造与表征
(a) 采用白光图像展示薄膜膜层上制造的设备。设备分为两类：平行和角度方向，分别由白色虚线框标示并放大显示。缩放后的图像标注了15 µm和5 µm的比例尺。
(b) 制造设备的扫描电镜（SEM）图像，比例尺为1 µm。
(c) 平行设备的交叉偏振反射谱。宽带光谱进行了背景校正后，拟合为Fano模型，得到了6032的质量因子。插图显示了共振和背景的宽带反射光谱。拟合区域由虚线框标示。

系统自发辐射动态建模
我们开发了一个模型，考虑到C/D跃迁的影响，来描述系统的自发辐射动态。通过该模型，我们严格地确定了C/D跃迁的分支比，得到了ηBR = 0.7815，与先前的研究一致。最终，我们报告了在此组测量中观察到的最高Purcell因子，为FC = 26.21 ± 0.01，出现在角度设备的C跃迁上，此时腔模式和偶极子发射最好地对准于可用的偶极子-腔体方向组合之一。我们的分析表明，若将光子晶体腔体与钻石⟨100⟩晶格轴成45度角，能够为C或D跃迁提供最高的Purcell因子改进（约40%）。这些结果标志着在基于SnV−的可扩展量子网络实现上迈出了重要的一步。

II. 结果

A. 设备设计与制造

薄膜钻石的制备按照[16]中概述的程序进行。在薄膜剥离前，Sn2+离子被植入到块体样品中，植入能量为380 keV，剂量为2×10¹¹离子/cm²，目标是形成距离表面约90 nm的SnV−。最终膜层厚度通过反应离子刻蚀调节为180 nm。

光子晶体腔体的设计宽度为300 nm，孔直径为115 nm，并被刻入钻石薄膜中。镜面反射器由每侧10个孔组成，而中央腔体由12个孔构成，并且具有二次渐变的晶格间距。为了应对制造的不完美并确保共振波长接近SnV−的619 nm零声子线，我们将每个设备的晶格间距从180 nm调节到210 nm，步长为2.5 nm。

对于本文报告的腔体，我们测量了平行设备的后制程光束宽度为326 ± 13 nm，平均孔直径为134 ± 3 nm，晶格常数为210 nm；角度设备的光束宽度为325 ± 2 nm，平均孔直径为119 ± 4 nm，晶格常数为197.5 nm（通过扫描电镜（SEM）测定，如图1b所示）。我们注意到，刻蚀工艺使得侧壁角度约为5-10°。考虑到这些尺寸，我们对平行设备和角度设备的质量因子（Q）进行了模拟，分别为2.8 × 10⁵和2.3 × 10⁴，模式体积（V）为0.46（n/λ）³。关于设备设计和制造产率的进一步讨论，请参见附录A 3。

薄膜和设备制造的更多细节可在附录A 1和A 2中找到。为了优化有限的钻石薄膜空间，放弃了光子晶体的透射接入，而是采用了所有设备的出平面探测方式。

B. 设备与颜色中心的表征

我们的样品在4 K的蒙大拿仪器闭环循环低温槽中维持低温。我们使用了两条独立的光学路径，分别称为：i) "交叉偏振"路径和ii) "光致发光"（PL）路径。这两条光学路径使得我们可以独立地获取腔体共振和颜色中心信号。光学设置的详细描述见附录B。

我们首先通过交叉偏振反射路径探测腔体共振。腔体的安装方式使得平行设备的共振模式主要是垂直偏振（基模偏振与腔体轴正交）。设备通过水平偏振的宽带超连续激光激发，反射信号的垂直偏振成分通过光谱仪收集。插入半波片（HWP）来优化反射腔体信号的信噪比，因为不同的HWP设置对于平行和角度设备是不同的。每个宽带反射光谱经过背景校正后，拟合为Fano模型。对于平行设备，我们得到了6032的质量因子（图1c）。角度设备的质量因子为3942，如附录D 2所述。

FIG. 2. SnV−能级结构、PL共焦扫描与腔体增强

(a) SnV−的轨道能级示意图。作为IV族颜色中心的特征，SnV−的基态（|g⟩）和激发态（|e⟩）通过自旋-轨道耦合和Jahn-Teller效应的共同作用而发生分裂。对于SnV−，基态的分裂约为850 GHz，激发态的分裂约为3000 GHz；这些状态分裂导致四个不同的零声子线（ZPL）跃迁。在低温条件下，PL信号主要由两个较长波长、较低能量的跃迁主导，标记为C和D [19]。

(b) 平行设备的PL共焦扫描。地址的发射体簇用白色圆圈标出。比例尺为3 µm。

(c) 通过气体调谐的PL增强。腔体共振首先通过氩气冷凝将其红移，超过所有SnV−感兴趣的跃迁。然后，样品自然地在多次PL扫描过程中"反向调谐"。两个感兴趣的光谱用白色虚线标示。灰色虚线是腔体共振的近似眼引导线。

(d) 腔体共振前后PL光谱的比较。我们看到，增强最强的SnV−跃迁表现出大约10倍的PL增强。

1. 通过自发辐射动态拟合

我们对自发辐射率进行了四重洛伦兹模型拟合。我们得出结论，C（D）跃迁的寿命为1.079 ± 0.002 ns，或发射率0.926 1/ns（8.109 ± 0.2 ns，发射率为0.123 1/ns），而与共振外寿命比较时，寿命为10.507 ± 0.2 ns，或发射率为0.095 1/ns（图3d）。拟合的振幅比为ζC = 12.230和ζD = 1.514（图3b）。

2. Purcell因子分析

从C和D跃迁的寿命减少测量中，当每个跃迁与腔体共振时，可以提取出分支比和与每个跃迁相关的Purcell因子。我们进一步通过比较与平行设备和角度设备耦合的发射体的相互作用，证明了我们的测量结果与发射体和设计设备相对于晶格的已知角度偏移一致。

我们用以下公式来表达整个腔体-发射体系统的自发辐射动态：

\Gamma_0 = \Gamma_C + \Gamma_D + \gamma_{PSB} \tag{1}Γ0=ΓC+ΓD+γPSB(1)Γcoupled=FC⋅ΓC+FD⋅ΓD+γPSB(2)\Gamma_{coupled} = F_C \cdot \Gamma_C + F_D \cdot \Gamma_D + \gamma_{PSB} \tag{2}Γcoupled=FC⋅ΓC+FD⋅ΓD+γPSB(2)

其中，Γ₀是未耦合或块体发射率，Γ_coupled是腔体耦合后的增强自发辐射率。在我们的分析中，我们忽略了来自SnV−的A/B ZPL跃迁的贡献，因为这两个较高能量跃迁在低温条件下被抑制 [8]。因此，在未耦合的情况下，总的自发辐射率由Γ_C（C跃迁的发射率）、Γ_D（D跃迁的发射率）和γ_PSB（向声子侧带（PSB）发射的速率）之和给出。在腔体耦合的情况下，F_C和F_D分别表示增强C和D跃迁发射的Purcell因子。

F_C和F_D也可以分别表示为：

FC=Fcos⁡(θ),FD=Fsin⁡(θ)F_C = F \cos(\theta), \quad F_D = F \sin(\theta)FC=Fcos(θ),FD=Fsin(θ)

以考虑C和D跃迁的正交极化。F是所有共同因素的乘积，这些因素决定了这两个跃迁的Purcell因子，包括Q/V比和发射体的空间位置。θ表示发射体跃迁偶极子与腔体模式极化方向之间的角度偏移（图3e）。我们还可以通过ϕ（制造图案相对于⟨100⟩晶轴的全局角度偏移）来表达θ。因此，我们可以为平行腔体写出：

θ=45∘−ϕ\theta = 45^\circ - \phiθ=45∘−ϕ

而对于角度腔体，...

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这部分内容涵盖了实验装置的设计、气体调谐所引起的PL增强、发射体的自发辐射率拟合以及Purcell因子的进一步分析。

FIG. 3. 寿命减少与分支比分析

(a) 自发辐射率与腔体共振波长的关系（平行设备）（黑色）。数据拟合为双重洛伦兹模型。PL光谱（红色）覆盖在上面。我们从此拟合模型中提取了振幅比ζC = 4.672和ζD = 1.985。三条竖虚线表示不同的寿命切片，分别代表C跃迁在共振时（粉色）、D跃迁在共振时（紫色）以及两个跃迁都不在共振时（黑色）的寿命轨迹。

(b) 自发辐射率与腔体共振波长的关系（角度设备）（黑色）。与(a)类似，PL光谱（红色）覆盖在上面。对于该设备，我们从此拟合模型中提取了振幅比ζC = 12.230和ζD = 1.514。需要注意的是，由于滤波器的限制，来自两个不同发射体的贡献被混合在一起，因此数据被拟合为四重洛伦兹模型。虚线表示感兴趣的寿命切片，如(a)面板所示。

(c) 平行设备的SnV−寿命归一化（C/D跃迁在共振和不在共振时）。我们测得共振外的寿命为9.412 ± 0.09 ns。当C（D）跃迁与腔体共振时，寿命分别缩短至1.847 ± 0.002 ns（4.570 ± 0.02 ns）。这些寿命数据经过振幅归一化和背景修正后拟合为单指数模型。

(d) 角度设备的SnV−寿命归一化（C/D跃迁在共振和不在共振时）。我们测得共振外的寿命为10.507 ± 0.2 ns。当C（D）跃迁与腔体共振时，寿命分别缩短至1.079 ± 0.002 ns（8.109 ± 0.2 ns）。这些寿命数据经过振幅归一化和背景修正后拟合为单指数模型。需要注意的是，由于第二个发射体跃迁的贡献，在较长的时间尺度上，数据开始略微偏离单一指数模型。然而，在拟合范围内，观察到的荧光寿命主要由单一衰减时间尺度主导。

(e) 腔体方向与晶格位点及C和D跃迁的偶极矩示意图。θ表示其中一个偶极子与腔体模式之间的角度，ϕ表示制造图案与钻石⟨100⟩晶轴之间的集体角度偏移。

(f) 第二部分分析结果的解，得到分支比ηBR = 0.7815和制造偏移ϕ = 1.1 ± 0.1度。

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腔体耦合与自发辐射分析

为了分析发射增强比，我们将Γcoupled与Γ₀相除，得出：

其中，ηDW是Debye-Waller因子，表示ZPL辐射发射的相干部分，占总辐射发射的57% [19]。ηBR是C和D跃迁之间的分支比。我们可以分别对C和D跃迁，得到两个不同的比值ζC和ζD。当腔体与C跃迁（或D跃迁）共振时，我们可以令FD（或FC）等于1。

接下来，我们重新排列这些方程以求解Purcell因子：

这部分内容详细描述了如何利用寿命减少数据来提取Purcell因子，以及如何根据分支比与角度偏移进行分析。

FIG. 3. 寿命减少与分支比分析

通过使用方程(6)并结合从寿命测量中得到的ζC和ζD值，我们变化ηBR并绘制相应的ϕ值，分别针对平行和角度腔体（见图3f）。通过识别这两条曲线的交点，我们解得ϕ = 1.1 ± 0.1，分支比ηBR = 0.7815，与文献值一致 [6, 14, 18]（见图3f）。

根据这些值，我们得出平行（角度）腔体的Purcell因子分别为FC = 26.209 ± 0.02 和 FD = 5.123 ± 0.05（FC = 9.243 ± 0.001 和 FD = 8.910 ± 0.0001）。对于角度设备的第二个发射体，我们可以估算Purcell因子为FC = 1.048 ± 0.005 和 FD = 8.796 ± 0.05。我们注意到，由于角度设备中的第二个发射体在D跃迁上展示了更大的Purcell因子，因此我们推断该发射体与其他两个发射体的方向是正交的。有关第二个发射体的更多讨论，请参见附录D 3。

讨论

我们的结果强调了分析C和D跃迁的寿命减少的重要性。通过明确建模集体自发辐射动态，并考虑C和D跃迁偶极矩的正交极化，我们不仅能够提取每个跃迁的Purcell因子，还能提取SnV−的固有C/D分支比。

这与之前的工作有所不同，在这些工作中，Purcell因子是针对每个SnV−中心报告的，并通过应用一次性修正因子来计算 [18, 20]。此外，分支比之前是通过PL光谱推断的，或者通过准共振激发来确定 [18, 21]。区分C和D跃迁的Purcell增强提供了更忠实的物理描述，这表明了为最大化随后的自旋态读取保真度而优化发射体-腔体对准的重要性。

腔体耦合中的不对称性进一步作为偶极子相对于腔体场的敏感探针，使我们能够提取出制造设备相对于晶体轴的角度对准。如果已知集体光刻偏移量，例如通过XRD测量，我们可以仅通过分析一个腔体中的C和D跃迁的自发辐射方程来直接求解分支比和Purcell因子。然而，通过研究第二个角度腔体，我们既验证了我们的模型，又展示了尽可能将腔体模式极化与特定跃迁的偶极子方向对准的优势。实际上，如果角度腔体与晶格向量的夹角为45°而非55°，根据我们的分析，我们预计会完全抑制一个跃迁，并进一步增强另一个跃迁。然而，通过允许10°的角度不对准，我们确保观察到C和D跃迁之间的某种耦合，从而提高了我们Purcell因子分析的准确性。

结论

在本研究中，我们报告了从薄膜钻石膜中制造1D光子晶体腔体纳米梁的工作。我们达到了约6000的品质因子，并观察到在与腔体模式共振时，从选择的SnV−发射体获得了最多10倍的PL增强。

为了准确量化我们的Purcell因子，我们进行了时间分辨测量，并确定了发射体的光学寿命减少。尽管我们进行了光学滤波以隔离C跃迁，但当腔体与同一发射体的D跃迁共振时，我们也观察到了寿命减少。

从这一框架中，我们构建了一个描述系统自发辐射动态的模型。通过研究两个不同设备的腔体-发射体耦合行为——一个大致平行，另一个与钻石⟨100⟩晶轴成约55°角——我们能够提取出分支比ηBR = 0.7815和集体制造角度偏移ϕ = 1.1 ± 0.1°。利用得到的ηBR值，我们确定了平行腔体中两个跃迁的Purcell因子分别为FC = 9.243 ± 0.001 和 FD = 8.910 ± 0.0001，角度设备中的Purcell因子分别为FC = 26.209 ± 0.01 和 FD = 5.123 ± 0.05。

我们的Purcell因子可以通过优化制造工艺进一步提高，例如改善特征保真度和最小化刻蚀过程中的设备侧壁角度（附录A 3）。此外，通过定向且对准的Sn2+植入，我们可以提高腔体与SnV−的耦合 [20]。为了在未来的设备中产生单一颜色中心的模式体积，可以减少植入密度，同时减少材料的一般植入损伤。

我们的样品与微波自旋驱动实验兼容。通过增强SnV− ZPL发射，SnV−自旋的读取保真度可以显著提高 [9, 22]。通过结合光栅耦合器或渐近波导，光子提取也可以进一步改善，从而使颜色中心的地址化和光子收集变得更加高效，无论是在传输还是反射模式下 [14, 23–25]。这些进展将使单次读取电子自旋的保真度接近单位，为可扩展的量子网络节点铺平道路。

这些结论为实现高效且可扩展的量子网络提供了重要的实验支持，同时为后续的设备设计与优化提供了具体的指导。

附录A：薄膜和器件制造

1. 钻石薄膜准备

用于本实验的薄膜钻石材料是采用“智能切割”技术和随后的膜剥离制备的，详细过程见文献[16, 17, 26, 27]。

电子级单晶钻石材料由Element 6提供，并由Syntek抛光至1°的偏切角。抛光过程中诱导的应变层通过RIE（反应离子刻蚀）去除。大约去除几微米的材料，主要通过Ar/Cl刻蚀化学反应，然后进行短时间（约5秒钟）的O₂终止处理，去除表面的Cl化合物。氦离子（He²⁺）以150 keV的能量和5 × 10¹⁶离子/cm²的流量注入钻石中，之后在高真空腔中退火850°C。由He²⁺形成的石墨层大约有100 nm厚，位于基板表面约400 nm处[16]。

由于高注入能量和流量，石墨化层上方的材料变得不适合用于后续的颜色中心形成和器件制造。于是，在顶层使用等离子增强化学气相沉积（PECVD）技术生长一层新的钻石。关于生长过程的详细信息见文献[28]。

为了形成锡空位中心（SnV⁻），Sn²⁺离子由商业供应商Cutting Edge Ions注入新生长的钻石层，注入能量为380 keV，流量为2 × 10¹¹离子/cm²。然后对Sn注入的芯片进行高真空退火，退火过程为400°C退火4小时、800°C退火4小时，最后1200°C退火2小时，以促进颜色中心的形成。退火后，样品在250°C下进行三酸清洗1小时，以去除任何表面石墨化物质。最后，进行90分钟的紫外臭氧处理，以氧化终止样品表面。

膜的大小为200 × 200 µm，通过光刻工艺进行图案化，并通过电化学刻蚀将其从基体中释放出来。然后将释放的膜损伤面朝上，通过HSQ将其粘接到Si载片上。转移的膜的起始总厚度为1 µm，通过反应离子刻蚀将其减薄至最终所需的180 nm。完整的膜准备过程如图4所示。

2. 光子晶体制造工艺

光子晶体的制造始于将准备好的180 nm薄膜膜粘接到Si上。通过热ALD（原子层沉积）技术沉积一层约25 nm的Al₂O₃硬掩模。样品涂覆ZEP光刻胶，并通过电子束（e-beam）光刻技术曝光图案。通过BCl₃化学反应ICP刻蚀将光刻图案转移到硬掩模上，然后通过Cl₂O₂/O₂两步循环ICP刻蚀将图案转移到钻石上。

最终的器件将根据特定的特性进行图案化，并优化以确保高质量的腔模共振，这是量子器件实验中至关重要的功能。

该部分概述了创建用于量子设备实验的薄膜钻石结构的复杂制造步骤，结合了先进的材料制备（如钻石生长、离子注入）和精确的纳米制造技术，以生产光子晶体，这是本研究的核心。

图5. 腔体制造过程示意图

a) b) c)
d) e) f)
g) h) i)

图5展示了腔体制造过程的示意图。初始材料由薄膜钻石通过HSQ粘接在Si处理晶片上（a）。通过ALD沉积一层薄的Al₂O₃硬掩模（b）。样品上涂覆ZEP光刻胶（c），然后通过电子束光刻技术进行图案化（d，e）。将光刻图案通过ICP-RIE刻蚀转移到硬掩模上（f）。然后去除剩余的ZEP光刻胶（g），并将图案转移到钻石膜上（g）。最后，通过HF蒸汽和XeF₂干法刻蚀将设备悬空（i）。

3. 腔体制造产率与精度

为了考虑制造的不确定性，腔体晶格间距从180 nm调节到210 nm，步长为2.5 nm，总共进行了13种设备设计。其他所有设计参数（如光束宽度、孔直径、腔体晶格渐变因子）保持不变。根据FDTD模拟，我们预计共振波长将相应地从约575 nm变为约684 nm，每次调整晶格间距时，波长变化约为4 nm。在图7中，我们对样品中的所有设备进行了调查，以评估我们的制造产率和精度。由于制造差异，我们未能观察到设备晶格间距与共振波长之间的明显趋势。质量因子似乎随着晶格间距的增大而略微增加。我们还注意到，对于晶格间距最小的四个设备（从180 nm到187.5 nm），我们未能找到任何共振信号，这很可能是由于腔体孔的过刻蚀所致。

我们详细评估了本文研究的两个设备的制造精度。使用Genisys ProSEM软件，我们分析了腔体孔的渐变晶格间距（图6a,b）。对于平行设备，我们计算出设计晶格间距的偏差为2.013 ± 1 nm；对于倾斜设备，我们计算出的偏差为2.796 ± 3 nm。此外，我们通过拟合提取的光束宽度Sigmoid曲线的顶部和底部，确定了设备的刻蚀侧壁角度。对于平行设备，我们得到的顶部（底部）光束宽度分别为292.6 ± 15 nm（358.6 ± 14 nm）；对于倾斜设备，我们提取出的光束宽度为304.9 ± 2 nm（337.3 ± 13 nm）。考虑到膜厚度一致为180 nm，我们分别得出平行和倾斜设备的侧壁角度分别为10.389°和5.143°，这些数据已被用于模拟中。

附录B：表征设备设置

在这里，我们描述了用于设备和发射器研究的光学设置（图8）。光学设置由两个独立的接入路径组成，文中分别称为“PL路径”和“交叉偏振路径”。两个路径之间的接入通过一个电动镜（Thorlabs, MFF101）进行控制。

样品被放置在一个Montana Instruments CryoStation s50中，温度为5K，并通过Attocube三轴压电堆（X101/Z100）进行定位。样品使用100 µm工作距离、100倍放大倍率的物镜（Zeiss, EC Epiplan-NEOFLUOR 100x/0.9）进行照明，并安装在加热的低温物镜外壳中。4f共焦扫描显微镜由一对300 mm镜头（Thorlabs, AC254-300-A）和一个伺服镜（Newport, FSM-300-01）构成。偏振控制由HWP（Thorlabs, AHWP10M-600）提供。

在交叉偏振路径中，偏振过滤由偏振光束分离器（Thorlabs, CCM1-PBS251）提供。在水平方向偏振的收集路径中，自由空间光束耦合到单模（SM）光纤中。在水平方向偏振的激发路径中，绿色和红色波长的分离通过短通二色性光束分离器（Semrock, TSP01-561）实现。红色激发路径提供共振激光（Toptica, 1240 nm DL Pro，通过ADVR频率倍增器倍频）或宽带超连续谱（superK, EVO EUL-10）光，通过SM光纤耦合。使用Thorlabs, LP520-SF40绿色二极管激光器进行带隙以上激发。HWP（Thorlabs, AHWP10M-600）和滤光轮用于优化和控制功率的传输。

在PL路径中，我们通过长通二色性光束分离器（Semrock, DMLP550）分离绿色和红色。随后，我们通过短通二色性光束分离器（Semrock, FF625-SDi01）分离ZPL和PSB。脉冲520 nm激光通过Thorlabs, GSL52A激光器提供。无论是共振激发还是信号，都可以从ZPL路径发射或收集。

收集的信号被送入单光子计数模块（Excelitas, SPCM-AQRH-24）或混合光谱仪（Acton, SpectraPro 2750光栅和Andor, iDus416 CCD）。对于寿命测量，平行设备的寿命使用Picoquant, PicoHarp 300收集，而倾斜设备的寿命使用Swabian, Timetagger Ultra收集。由于不同的时间分辨率规格，平行设备的寿命以32 ps的时间间隔测量，倾斜设备则以20 ps测量。在处理倾斜设备的数据时，时间间隔进一步降采样至40 ps。脉冲序列由Swabian, Pulse Streamer程序生成并应用。

图6. 腔体晶格间距比较

(a) 平行设备的晶格间距偏差：腔体孔的平均偏差为2.013 ± 1 nm，偏离设计位置。

(b) 倾斜设备的晶格间距偏差：腔体孔的平均偏差为2.796 ± 3 nm，偏离设计位置。

(c) 模拟的平行设备（上图）和倾斜设备（下图）腔体区域内部的标准化电场分布。

图7. 样品中腔体制造良率总结

(a) 设备的共振波长直方图：在所有已识别的共振中，平均共振波长为620 ± 4 nm。

(b) 所有设备的共振波长，按设备的晶格间距进行总结。黑色标记为单个设备的数据点，紫色线和误差条分别表示特定晶格间距设备的共振波长的平均值和标准差。根据模拟，预计共振波长会随着腔体晶格间距的增加而红移；然而，由于制造误差，我们的样品中未观察到明显的趋势。

(c) 设备的质量因子直方图：在所有已识别的共振中，平均质量因子为3335 ± 1428。

(d) 所有设备的质量因子，按设备的晶格间距进行总结。黑色标记为单个设备的数据点，紫色线和误差条分别表示特定晶格间距设备的质量因子的平均值和标准差。质量因子预计在所有设备设计中大致保持恒定。对于我们的样品，随着晶格间距的增加，质量因子略微增加。

图8. 测量设置示意图

该光学设置主要由一个自制的4f共聚焦显微镜组成，扫描由一个伺服镜（4f）启用。在伺服镜之前插入一个半波片（HWP），允许同时旋转激发和收集路径的偏振。光学设置包括两条独立的光路，分别称为“PL”和“交叉偏振”路径。访问这两条路径中的任意一条通过翻转镜（虚线对角线）控制。

在交叉偏振路径中，激发光为水平方向偏振，收集光为垂直方向偏振，两条路径通过PSB混合。绿色二极管和宽带超连续谱激发分别输入到光学设置中，两条路径通过短通光学分光器混合。

对于PL路径，首先通过长通光学分光器将收集光分为绿色和红色，然后通过短通光学分光器进一步分为ZPL和PSB。当进行共振激发时，共振激光从ZPL收集光纤耦合器启动。

8/2. 共振激发激光的脉冲和衰减由G&H公司的Fiber-Q 633 nm AOM提供。

来自绿色激发源的光纤荧光通过Thorlabs公司的FBH520-10 520/10 nm带通滤光片清理。绿色散射光通过Semrock公司的BLP01-594R 594 nm长通滤光片进一步过滤。ZPL信号通过Semrock公司的FBP01-620/14 620/14 nm带通滤光片隔离。为了隔离单个SnV−跃迁线，使用了定制订购的Rapid Spectral Solutions公司生产的622/0.3 nm带通滤光片，该滤光片设计具有约5 nm的调谐范围。

附录C：共振色心地址

在光子器件图案化之前，进行了光学表征以验证在薄膜材料中形成色心。使用4f共聚焦显微镜，利用共振上激发（绿色，520 nm）二极管激光获得了2D PL空间图，亮点通过光谱学进行探测（图9a）。从图9b可以看出，形成的大量SnV−密度通过PL光谱显而易见。这种高发射密度在图案化后也很明显。

共振地址SnV−候选者

在约40 GHz的激光扫描范围内，我们能够共振激发约3-4个色心（图9d）。

为了研究这些色心的相干性，我们通过PL光学路径进行PLE光谱学实验。我们交替使用脉冲绿色和红色激发来激发SnV−；SPCM收集信号时，通过红色激发来对背景信号进行门控。完整的脉冲序列为20 µs，其中包含4 µs的绿色激发，4 µs的偏移时间，12 µs的红色激发以及SPCM收集。绿色二极管的脉冲由激光二极管的直接调制提供，而红色激光的脉冲由AOM提供。红色激光的扫描范围为约40 GHz，扫描频率为0.2 Hz。我们还能够识别出具有约320 MHz线宽的SnV−跃迁，该线宽在大约30分钟内保持稳定（图9e）。根据第二节B 2小节中报告的共振外的寿命估计，傅里叶极限线宽约为100 MHz。然而，已有研究报告显示在体积和薄膜金刚石中存在更高相干性的色心[29, 30]。我们测得的线宽可能是由于PLE实验参数优化不足、没有对发射体进行全面调查，以及Sn2+植入密度过高所致。

器件制造后的PLE实验

在器件制造后，我们首先尝试对平行器件中的发射体进行PLE实验。尽管在约30分钟内PLE信号保持一致，但该发射体表现出显著的线宽展宽，平均线宽为15.382 pm（图10a,d）。我们还探测了器件中一个与腔模耦合较弱的次级发射体。这个发射体的平均线宽为1.368 pm，且PLE信号在约30分钟内保持稳定。制造后的发射体线宽进一步展宽，可能是由于刻蚀表面的接近效应。为了减轻这些效应，可以借鉴通过表面钝化或化学终止来改善近表面NV相干性的方法[31, 32]。

附录D：扩展数据

1. 腔模偏振依赖性

为了验证纳米梁腔模是否是线性偏振的，我们通过旋转HWP（半波片）来测量反射率幅度的角度依赖性。角度依赖性表现出正弦行为，周期性约为45°，这表明腔模是线性偏振的（图11）[33]。正弦趋势的幅度调制可能是由于HWP旋转引入的微小束光位置偏移所致。

2. 倾斜腔和PL表征

在交叉偏振反射率测量中，倾斜器件的质量因子为3942.350 ± 0.0003。

图 9. 在薄膜中的色心表征，器件制造前

(a) 通过PL共聚焦扫描获取的薄膜图像，图中亮点的密度表明在植入过程中形成了大量的SnV−。比例尺表示3µm。

(b) 代表性的PL光谱，展示了探测到的发射体簇，表明了SnV−的形成密度。

(c) PLE共聚焦扫描图。对每个像素的2D空间图进行了完整的PLE扫描，并汇总了每个像素的计数率。所有显示的发射体都可以在大约40 GHz的激光扫描范围内寻址。比例尺表示1µm。

(d) 平均PLE结果。两个代表性的跃迁被拟合为洛伦兹模型，用于估算线宽。更显著的跃迁展示了1.236 pm或大约1 GHz的线宽。另一个跃迁展示了0.417 pm或大约320 MHz的线宽，约为我们估算的傅里叶极限（约100 MHz）的3倍。

(e) 30分钟内的PLE曲线。PLE信号的稳定性表明，薄膜中的SnV−色心具有较长的相干时间。

图10. 制造设备中共振色心地址控制

(a)：在平行设备中对焦点的色心进行约30分钟的光致发光(PL)追踪。

(b)：在平行设备中对第二发射体进行约30分钟的PL追踪。

(c)：平行设备的PL共聚焦扫描。本文研究的主要发射体用实心圆圈表示，而虚线圆圈表示第二发射体。

(d)：对图(a)中追踪结果的平均PL。通过洛伦兹拟合得出线宽为15.382 pm。

(e)：对图(b)中追踪结果的平均PL。通过洛伦兹拟合得出线宽为1.386 pm。

注意：均值PL峰特征的旁瓣是由于激光不稳定性和多模效应所导致。

图11. 腔体反射率振幅的角度依赖性

图示表明，振荡行为的周期性约为45°，这表明腔体模式是线性偏振的。

通过Fano拟合在背景修正的宽带光谱上获得了该数据（图12）。在图13中，我们还展示了感兴趣的角度设备的PL共聚焦扫描。与平行腔体类似，高剂量的注入导致了2-3个发射体与腔体模式耦合。最强的增强跃迁在与腔体共振时展示了约2.25倍的PL增强（图13）。需要注意的是，这一图表明了在腔体量子电动力学（cavity QED）系统中，通过寿命测量严格确定Purcell因子的必要性。

3. 角度腔体模式中的次级发射体

在这一部分中，我们讨论了次级发射体在角度腔体模式中的行为。由于可调光学滤光器的带宽（约0.3 nm），在角度腔体的寿命测量中会收集到次级发射体的微小贡献。当在长时间积分下对光学滤波收集点拍摄PL光谱时，这一贡献可见（图14a）。

当C(D)跃迁与腔体共振时，次级发射体展示了8.008±0.07 ns（6.659±0.2 ns）的较短寿命。通过提取四重洛伦兹模型的幅度拟合参数，我们确定了幅度比ζC = 1.022 ± 0.002和ζD = 1.971 ± 0.006。由于D跃迁表现出比C跃迁更大的寿命减少，我们推断该次级发射体的定向与其他两个研究中的SnV−s是正交的，因此发射体跃迁偶极子与腔体模式之间的角度偏移为θ = 45−(55+ϕ)+90。

考虑到这个次级发射体，我们再次使用公式6来求解ηBR和ϕ。通过图14c，我们可以看到三条趋势线未能完全相交。这一差异可能是由于拟合误差增加所致，源自于这个较弱耦合的发射体在每个寿命测量中的信噪比（SNR）较低。因此，我们改为最小化所有趋势线之间的平均对比差，识别出最佳值ηBR = 0.7815，这与在II B 3部分中确定的值相同。因此，我们确定该次级发射体在C和D跃迁下的Purcell因子分别为1.048 ± 0.005和8.796 ± 0.05。