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摘要
我们报告了在硅碳化物绝缘体（SiCOI）平台上对少量硅空位（V−Si）自旋态的电学读出和相干控制，激发波长范围为780至990 nm。首次展示了自旋态读出超越了V2 V−Si的零声子线。通过在薄膜SiCOI中实现光电磁共振（PDMR）检测，我们将可扩展的、无光学设备的自旋读出技术与一个有前景的、适用于CMOS的集成光子平台结合起来。此外，我们提供了对比光学和电学读出在体积SiC和薄膜SiCOI中的表现，揭示出我们的薄膜处理对体积T2时间（≈ 7 µs）没有显著影响。这些结果确立了SiCOI作为一个多功能平台，不仅适用于集成光子学，还适用于电子和基于自旋的设备，为可扩展量子技术提供广泛的激发波长范围。

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碳化硅（SiC）是一种与CMOS兼容的半导体材料，具有多种固态自旋系统，包括二空位[1-3]、硅空位（V−Si）[4-6]和氮空位[7-9]。这些系统允许进行光学初始化、控制和读出，并且其相干时间超过1毫秒[2]，使其成为多种量子技术的优秀候选材料[10, 11]，包括传感[12-17]和通信[18, 19]。目前的体积SiC实验采用光学检测磁共振（ODMR），由于需要大量的光子收集光学元件，包括波长滤波和光电二极管，因此限制了其可扩展性。

光电磁共振（PDMR）[20]使得可以将检测直接集成到SiC表面，从已电离的自旋系统中提取电荷进行电学自旋态读出。这是通过使用标准光刻技术制作的图案化电极实现的，其中电极的物理尺寸可以绕过光学衍射极限，使得PDMR成为扩展自旋检测系统的优秀解决方案。此外，光电荷载流子的生成在高激发功率下不会饱和[20]，这使得可以使用更高的激光强度，从而比光学测量提供更高的读出保真度[21, 22]。

电学自旋读出已在多种材料中得到验证，如金刚石中的氮空位单个[23]和集群[20]，六方氮化硼中的带负电荷硼空位[24]，砷化镓量子点[25]和硅中的磷供体电子[26]。然而，在碳化硅中，PDMR仅在体积实验中得到了验证，涉及单一[21]和硅空位集群[27, 28]，包括SiC n+-p结二极管[29]和金属-氧化物-半导体场效应晶体管（MOSFET）[30]。在支持集成光子的平台上实现PDMR是迈向可扩展自旋初始化和检测系统的一步。

集成光子学需要在绝缘基底上制作亚微米厚的SiC层——如二氧化硅（SiO2），称为硅碳化物绝缘体（SiCOI）。SiCOI中的光子学已经展示了低损耗光学器件[31, 32]、超高Q值的SiC光子晶体纳米腔[33]、快速光学调制器[34]以及与缺陷的集成[18]，使SiCOI成为一个有前景的量子技术可扩展平台[35]。因此，在薄膜SiCOI平台上实现PDMR为将数百个芯片上的自旋态检测系统进行无光学设备扩展提供了优雅的解决方案。特别是在仅需要局部读出且不需要光子纠缠的应用中，如基于波导的量子传感[12]和自旋-自旋纠缠计算[36]。

在这项工作中，我们首次展示了在4H-SiCOI平台上对少量（<450个）V2硅空位的PDMR。此外，我们比较了体积和薄膜SiC中的光学和电学读出，确立了我们的制造过程对颜色中心的质量没有显著影响。最后，我们报告了跨越780 nm至990 nm波长范围的电学自旋态读出。首次展示了电学自旋态读出超越了V2 V−Si的零声子线（ZPL），并且在ZPL ± 20 nm范围内具有最佳对比度。

V2硅空位和检测
位于立方晶格位置的硅空位V−Si由五个活跃电子组成：四个来自围绕空位的悬挂键和一个捕获的电子。这导致了一个具有自旋四重态配置（S=3/2）的光学活跃基态[6]。V2 V−Si的零声子光学跃迁能量（ZPL）为1.35 eV（917 nm）[37]。非共振激光激发将± |3/2⟩和± |1/2⟩自旋态提升到激发态（见图1）。

图1：VSi−自旋四重态能级，VSi−的基态和激发态之间的光学跃迁能量为1.35 eV。绿色箭头表示电荷循环。通过双光子吸收和光子引起的价带孔生成，缺陷引发的光电流由导带中的电子生成。

弛豫过程通过非辐射衰减通过跨系统跃迁（ISC）进入亚稳态，或通过自旋守恒辐射衰减，产生从850 nm到1000 nm的室温宽声子辅助发射[38]。非共振激光激发泵浦± |1/2⟩态，该态优先通过ISC衰减（暗态），而± |3/2⟩则辐射衰减（亮态）。这些自旋子能级通过约70 MHz的零场分裂2Dgs0分开。通过同时激光照射和共振射频驱动在2Dgs0下，可以观察到光学自旋对比度，定义为百分比（%）

其中，SRF 和 S0 分别是有无射频驱动时检测到的信号大小。在光学检测的情况下，S 是测得的计数率。外部磁场 B0 沿着 SiC 晶体的 c 轴提升了自旋态简并性，产生一个依赖于磁场的 Zeeman 分裂，其表达式为 2Dgs = 2Dgs0 ± γB0，其中 γ 是电子的旋磁比。通过将射频频率调节到 2Dgs，可以单独调控缺陷的自旋态。

电学自旋态读出采用了 PDMR 技术。这是通过首先激发 V−Si 中的电子到激发态（1.35 eV），然后第二个光子将 V−Si 电离到中性电荷态 V0Si，促进电子进入导带[21]。最近有研究提出，通过双负电荷态 V2−Si 的电离路径可能是电学检测的一个可能机制[39]。最后，吸收第三个光子生成价带孔。通过激发态的这一电荷循环过程[21]，为自旋依赖的光电流提供了基础（见图1）。

通过驱动与 2Dgs 匹配的射频频率，可以实现电学自旋态对比度，从而增加 ± |3/2⟩ 的占据量。这本质上减少了亚稳态的占据，因此更多的电子可以电离到导带，导致光电流的可测增加。自旋态对比度使用方程（1）计算，然而信号 S 是测得的光电流的大小。

电学读出还会收集来自其他缺陷和自由载流子的电荷贡献。因此，在激光照射下，检测到的总光电流是所有电荷贡献的总和，包括来自 V−Si 的电荷，这被称为激光引起的背景。

SiCOI 器件与测量方案

图2：在23 mW、10 V偏置和870 nm激发下，4H-SiCOI器件的共焦光电流扫描（A，B）。在聚焦（最大1.2 nA）和散焦（最大0.8 nA）激发条件下进行测量。图（B）中的较大光斑尺寸展示了光电流强度的更广泛分布。图（C）为电极器件的显微照片，表面覆盖了自旋涂层玻璃，测量配置如图（D）所示。

商用的高纯度半绝缘（HPSI）4H-SiC 被粘合到硅基底的 SiO2 绝缘体上。粘合后的 SiC 被研磨、抛光并蚀刻至 1.3 µm 厚，三层器件如图 2D 所示。150 nm 的金电极与 10 nm 铬附着层通过标准光学激光光刻技术在 SiC 表面图案化。电极被光学透明材料（氢硅酸盐，HSQ）覆盖，以减少水分和空气中的颗粒物对环境的污染，仅在连接垫和 50 µm 钎焊铜射频线的位置留出图案化窗口，如图 2C 所示。金电极通过铝线与 50 Ω 阻抗匹配的印刷电路板（PCB）连接，并通过线性电源偏置以提取电荷。光电流使用 1 kHz 109V/A 的跨阻放大器（TIA）直接连接到 2 Ms/s 模拟数据采集设备（DAQ）上进行测量。

实验的接地是一个孤立的未经阳极化的铝面包板，直接连接到所有电子设备共享的建筑接地中。该配置测得的暗电流小于 8 pA，测量噪声为 20 fA，偏置为 8 V。Zeeman 能级分裂通过放置在样品下方的永久磁铁诱导。

光学激发是在电极之间的表面上使用 662 至 1050 nm 波长选择性的 Ti:Sa CW 环形激光器进行的。通过降低物镜的焦点位置，激光点在 SiC 表面的大小增大，导致不同的电流提取模式。通过在 10 µm × 10 µm 区域以 300 nm 步长扫描，使用 23 mW 的 890 nm 泵浦激光光照射，偏置电极为 10 V，并在每个点测量 200 ms 的光电流，从而构建电学共焦图像，如图 2A 和 2B 所示，分别对应 1 µm 和 3 µm 的光斑直径。图 2A 显示了清晰定义的电极边缘，图 2B 是通过样品进行的散焦，展示了更大且更均匀的电荷收集分布，并且光电流的方差较小（见图 S4）。

图4：1 µm薄膜4H-SiC在SiO2上的Rabi对比度的波长依赖性。每个数据点表示一个Rabi周期，拟合为衰减的正弦函数。Rabi通过光学方式测量，激光功率为2 ± 0.5 mW，直到900LP二向色滤光片的限制；通过电学方式测量，激光功率为40 mW ± 5 mW至960 nm，40至70 mW至990 nm，直到测得的光电流达到暗电流。光学误差直接来自拟合，电学误差为实验稳定性带来的5%变化与拟合误差的组合。

每个焦点模式下测量的硅空位数量通过考虑在[12]中使用的相同光学收集设置中单个 V2 V−Si 的光子发射速率（3 到 4 kc/s）来估算。1 µm 直径的激光点聚焦在 SiCOI 表面，收集到的最大光子发射量为 80 kc/s，无 HSQ 覆盖，且使用 900 nm 长通滤光片，约减少了一半的声子发射旁带[38]，相当于 ≈ 40 到 50 个自旋。3 µm 的光斑直径相当于 9 倍更大的照射面积，因此在散焦模式下，我们估算电信号来自大约 360 到 450 个 V−Si。

脉冲自旋控制测量通过将连续射频信号通过快速射频开关并放大开关后的射频信号来进行自旋控制。AOM、射频开关和 DAQ 读取通过 GHz TTL 脉冲序列触发。脉冲 PDMR 和 Rabi 序列被连续流式传输，每个频率或射频持续时间都有 8 Hz 方波包络调制射频幅度用于信号和参考测量。激光脉冲持续时间设为 1338 ns，微波脉冲的后沿设置在每个激光脉冲前沿之前 1000 ns，确保激光脉冲之间的时间保持一致，确保每个包络周期内的激光脉冲数为整数。来自 TIA 输出的模拟电压每 500 ns 被 DAQ 收集，通过 8 Hz 包络的半周期集成窗口，以获得最高的信噪比。对于光学测量，激光和发射通过 900 nm 长通滤光片进行滤波，并通过长通滤光片进一步滤波，然后用光纤耦合的雪崩光电二极管（APD）进行收集。光子计数是在每个激光脉冲开始时的 300 ns 窗口内收集的，确保信号与状态人口成正比，延迟考虑了 AOM 上升时间。

在 SiCOI 和体积样品中光学和电学自旋读出的比较

图3：在1.3 µm薄膜SiCOI器件（D）和体积500 µm样品（A）中测得的脉冲PDMR和脉冲ODMR。所有电学测量在8 V偏置、890 nm和45 mW下进行。电学Rabi振荡在体积样品（B）和薄膜样品（E）中观察到，对比度约为0.01%。光学T2 Hahn回声测量（C，F）显示薄膜和体积样品的相干时间约为7 µs。

脉冲 PDMR 在 4H-SiCOI 平台（图 3D）和来自同一原始 4H-SiC 晶片的 500 µm 体积样品（图 3A）上成功演示，电极相同，激发波长为 890 nm，功率为 45 mW，偏置电压为 8 V，并覆盖相同的透明 HSQ 层。体积样品的电学 PDMR 对比度为 0.008%，薄膜的对比度为 0.025%。PDMR 结果使用两个 Lorentzian 函数拟合，对于 SiCOI 测量中的负峰，使用三个 Lorentzian 函数进行拟合。

在相同测量条件下，也观察到了体积样品（图 3B）和薄膜样品（图 3E）的电学 Rabi 振荡，对比度为 0.01%，确认了对 SiCOI 层中硅空位的完全自旋控制。相应的 Rabi 振荡通过最小二乘回归法拟合为指数衰减的正弦函数。激光功率从 30 到 50 mW 显示电学 Rabi 对比度没有可测的变化。

在光学测量中，激光被聚焦到电极内的一个自旋集群，位置与电学测量中的大致位置相同，激光功率为 2 ±0.5 mW，接近缺陷的饱和点。测得的光学 Rabi 对比度在薄膜和体积样品中均约为 1%。

电学读出显示电学自旋对比度比光学自旋对比度低 75 倍。然而，由于光学收集效率较差，电学测量的信噪比（SNR）高于光学测量，尤其是在 840 nm 处（见图 S7）。不考虑对比度和激光噪声，测得的光学 SNR 受限于光子收集效率、来自其他缺陷的光子以及 APD 探测器的效率和噪声。电学 SNR 则受激光引起的背景噪声限制。

光电流测量尚未受限于 TIA 噪声或线性电源偏置电压中的噪声，因为使用固态电池（± <1 µV）进行测试时未观察到光电流方差的减少。因此，电学自旋对比度测量仅受限于来自 SiC 电荷提取的电子击穿噪声和激光功率波动。

Hahn 回声衰减通过指数衰减函数进行拟合，显示薄膜和体积 SiC 中的光学自旋相干时间约为 7 µs。证明我们的 SiCOI 制程对所测颜色中心的自旋相干特性没有显著影响。对原始 Hahn 回声衰减数据进行快速傅里叶变换，揭示了薄膜和体积样品中大约 150 到 200 kHz 之间的无法识别的频率分量，并从 ODMR 数据中计算出 B0 ≈ 5 mT。

我们研究了激发波长对Rabi对比度的依赖性，范围从780 nm到990 nm的电学读出和780 nm到890 nm的光学读出，结果见图4。光学对比度从850 nm开始略有增加，这与其他关于SiC中V−Si光学对比度波长研究的观察一致[40]。电学对比度从780 nm增加到大约900 nm，可能是由于非V−Si电子对激光引起的背景的贡献减少，假设随着波长增加电离的整体效率降低（见图S6）。由于需要光谱滤波，接近ZPL处的光子收集具有挑战性。另一方面，电学检测不需要光学收集装置。因此，清晰的电学Rabi对比度被观察到直到980 nm，在990 nm处有一个较小的信号。这首次展示了电学自旋态读出超越了V−Si的ZPL。我们假设在室温下，这一过程是通过声子辅助激发电子从V−Si的基态到激发态实现的[41]。此外，由于电离和复合能量低于缺陷激发能量（见图1），电学Rabi对比度可以超越ZPL。自940 nm开始的对比度降低，可能是由于光电流信号减少、V−Si的激发和电离效率降低。

电学检测提供了一种波长容忍的V−Si自旋态读出，不受波长依赖的光子收集光学设备的限制。在所有测试波长下，均观察到了自旋依赖信号，确认PDMR不仅适用于自旋态读出，还提供了波长依赖过程的洞察。

结论

总之，我们展示了在4H-SiCOI中对硅空位的电学自旋读出和相干控制，涵盖了广泛的波长范围，确立了SiC中可扩展、CMOS兼容量子设备的路径。通过在1.3 µm薄膜SiCOI架构中实现PDMR，并与同一晶片上的体积SiC进行比较，我们确认尽管经历了补充材料中概述的制造过程，但相干特性没有显著影响，且在两个平台上都观察到了清晰的电学Rabi振荡和光学Hahn回声相干时间≈7 µs。

此外，我们首次展示了PDMR对比度在广泛的激发范围（780到990 nm）内保持不变。我们假设从780 nm开始的激发波长可以抑制来自非意图电荷源的背景光电流，提高对比度和信噪比。波长在840 nm到890 nm之间的测量展示了比光学测量更高的Rabi信噪比，这是由于光学收集效率差（见图S7）。该对比度远超越了917 nm V2 V−Si零声子线，并且在ZPL±20 nm范围内具有最佳对比度，这是传统光学设置难以接触到的区域。清晰的Rabi对比度一直持续到980 nm，并在990 nm处有对比度的证据。从970 nm开始，测量的限制是光电流信号接近暗电流。研究低温下的PDMR可以为使用电学读出自旋测量声子振动态提供洞察[41, 42]。

本研究将可扩展的自旋态检测技术与大规模光学初始化平台相结合，为具有自旋系统和集成光子学的电学读出提供了基础，推动了紧凑且可扩展的量子设备的发展。通过将电学自旋读出电极阵列与集成光子网络结合，可以实现一个量子处理芯片，适用于分布式量子计算，由量子处理模块网络支持[43]。此外，在不需要光学纠缠的应用中，SiCOI上空间分隔的PDMR电极阵列——如本研究所示——可以作为独立的量子传感区域。这个像素阵列可以作为量子电荷耦合器件（QCCD），假设可以提供一个多功能的量子成像传感器，进行空间分辨的电磁场和温度测量，适用于有机化合物结构的研究和电子设备的成像，具有亚微米空间分辨率，超越了广视场光学显微镜设置的局限性[44]。