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1、E. L. Ginzton Laboratory, Stanford University, Stanford, CA, USA. 

2、Department of Materials Science and Engineering, University of Illinois Urbana-Champaign, Urbana, IL, USA. 

3、Department of Physics, University of Michigan, Ann Arbor, MI, USA.

4、Stanford Nano Shared Facilities, Stanford University, Stanford, CA, USA. 

5、Department of Information Technology (INTEC), Photonics Research Group, Ghent University, Ghent, Belgium

非线性光学材料的发展支撑了广泛的科学和技术进步，从推动全球通信到创建纠缠光子（1，2）。此外，压电材料在能量收集、执行器、医疗设备等领域有着广泛的应用（3）。迄今为止，主要用于这两类应用的材料大多是铁电材料，通常具有钙钛矿结构ABO₃。尽管这些材料共享相同的晶体结构，但不同的材料，如铌酸锂（LN）、钽酸锂（LT）、钛酸钡（BTO）和钛酸铅锆（PZT），在这些非线性效应的强度上有显著差异（4-8）。此外，许多最强的非线性材料在温度范围上有一定限制，其中压电和电光（EO）效应在特定温度下达到最大（3，9-11）。这一问题对于低温和量子应用至关重要，因为这些应用通常需要在T = 5 K或更低的温度下运行，以匹配基于氦的低温技术。

特别是，领先的量子信息处理平台需要新的改进非线性材料，以扩大系统规模并有效控制量子比特及其相互作用。例如，微波与光学频率之间的量子换能器要求在光学和/或机械领域具有强烈的低温非线性，以便基于超导量子比特处理器构建可扩展的模块化量子计算机（12，13）。大规模低温电光非线性还将使高效的纳米光子开关成为可能，这些开关可以与低温超导探测器集成在芯片上，构成基于光子的量子计算的核心（14）。优化的电光光学开关还将为缺陷中心、捕获原子和离子提供所需的低温光子控制（15，16）。

除了量子应用外，高低温下的强非线性效应还能够实现高能物理学和超导经典计算中的高速、低功耗互连，解决微波低温控制和读出中的布线和加热问题（17）。对于机械系统来说，强低温压电效应在空间任务中也非常重要，例如自适应光学、执行器和低温燃料传输（18）。

不幸的是，铁电非线性、等离子体色散和热光调谐机制通常在低温下会减弱（6，19）。因此，尽管该领域的研究兴趣和关注不断增长（6，14，20），但仍然需要针对低温优化的非线性材料。通过深入理解材料相变与非线性之间的关系，我们通过识别SrTiO₃为目前为止在低温下测得的最具可调性的电光（EO）和压电材料，来解决这一挑战。

非线性与相变的联系
我们首先从理论上理解压电和电光非线性的起源，分别在顺电和铁电系统中，并利用这一理解来指导和优化新材料的识别，特别是适用于低温操作的材料（图1A）。

图1. 搜索非线性材料：易感性与相变之间的联系
(A) 非线性[χ(2), χ(3)]、易感性[χ(1)]与居里温度Tc处的相变之间相互关联的示意图。
(B) 根据LGD模型计算的Pεr的大小，作为温度T和施加电场E的函数，单位为任意单位（au）。绿色圆圈表示领先的铁电钙钛矿材料在室温下的Pockels系数（r）。从相变两侧接近Tc时，非线性最大。PMNPT, 钛酸铅（PbTiO₃）；KNO，铌酸钾；PTO，钛酸铅。
(C) STO的相图示意图。QCP，量子临界点。调节参数可以通过多种机制产生（本研究中的18O同位素分馏）。插图显示了ABO₃钙钛矿的示意结构。
(D) 低温MZI示意图。激光分成两条臂，其中探测臂要么通过晶体两个电极之间，交流电压（在fmod处）引起折射率变化（Δn）来测量电光效应；要么反射自上电极，交流电压引起膨胀（Δz）来测量压电效应。Δn和Δz引起干涉仪中的相位变化（Δϕ），进而导致输出功率变化（ΔP）。参考臂由声光调制器（AOM）频率偏移，通过fAOM。fAOM和fAOM + fmod下的拍频高度差设置调制指数β。另一种方法是通过电感-电容-电阻（LCR）仪表通过偏置接头测量与直流偏置相关的电容，来提取介电常数。ESA，电小型天线。

首先，米勒定律是光学中一个经验关系，连接非线性与线性光学易感性，适用于广泛的材料（21）。米勒定律表明，非线性易感性（如χ(2)、三波混频）与描述非线性的频率处的线性易感性（χ(1)）的乘积成正比。在这里，比例常数δ与电极化P相关。因此，根据米勒定律，对于电光效应，我们得出以下结论（详细信息见补充文本S2节）：

其中，n 和 εr 分别是折射率和准静态相对介电常数。根据电光Pockels系数方程（1）r = 2χ(EO2)/n⁴，r ∝ Pεr 对于大多数光学材料来说是成立的。除了这一启发性结论外，顺电和铁电钙钛矿材料的介电行为与其非线性之间还有更深层次的联系。值得注意的是，线性电光效应和线性压电效应可以直接与相应的二次非线性效应联系起来：克尔效应（22, 23）和电致伸缩效应（24, 25）。这些效应在不同材料中具有相同的形式。例如，电致伸缩是所有绝缘体中电机械耦合的基础（25）。这种关系在顺电和铁电状态下均有效，电偏置系统或具有自发或残余极化的系统的响应可以视为偏置极化（Pb）的结果。因此，我们可以得到Pockels系数r和压电系数d，使用Voigt符号表示（补充文本S3节）：

结果表明，Pockels效应和压电非线性都与介电常数和偏置极化的乘积成正比，这与米勒对光学的处理（方程1）相同。因此，我们提出了这一新的通用度量标准，用于压电效应和电光效应：Pεr。值得注意的是，米勒的δ系数以及g和q系数在所有材料中大约保持在一个倍数范围内（9，21）。这就是为什么最好的压电材料通常也是最好的电光材料的原因。

非线性光学和机械效应中的SrTiO₃
SrTiO₃（钛酸钡锶，STO）作为一种典型的钙钛矿材料，具备显著的电光和压电非线性效应，尤其是在低温下。随着温度趋近于0 K，STO并没有经历顺电到铁电的相变，而是进入了一种新的“量子顺电性”状态，其中量子波动抑制了铁电状态的晶化，同时保持了较大的电易感性（27, 28）。这一行为与量子临界点的存在密切相关（图1C）。因此，STO成为凝聚态物理学中广泛研究的对象，展现了超导性、磁电性、量子相变和Floquet驱动的瞬态相（28, 29, 30）。在这项工作中，我们首次探讨了这种独特的量子相与光学和机械非线性之间的联系。

首先，我们研究了STO在电场偏置和温度变化下的介电响应。我们使用一块天然STO大块晶体片，该晶体的两个面涂上金属电极，置于可调温的低温恒温器中，并可进行光学测量（图1D）。通过100 kHz下的电容测量，我们获得了STO的电易感性（图2A）。

图2. 天然SrTiO₃中的增强电光和压电非线性
(A) 介电常数（易感性）随电场和温度变化的数据及拟合模型，测量频率为100 kHz。
(B) 使用(A)中测得的介电常数，实验Pockels（电光）系数在100 kHz下，作为电场和温度的函数，并通过模型拟合一个自由参数（g11）。
(C) 使用(A)中测得的介电常数，实验压电系数在48 kHz下，作为电场和温度的函数，并通过模型拟合一个自由参数（q11）。
(D) STO的频率依赖的归一化电光响应，作为电气偏置的函数。虚线对应于使用观察到的电压依赖电容的预测：（C10, C40, C100, C150）=（3.22 nF，2.40 nF，1.54 nF，1.21 nF，分别）。
(E) 在零偏置下，观察到的电光调制在调制频率的二次谐波（2f）处（蓝色圆圈）是纯二次的，作为调制电压的函数（虚线）。
(F) 在施加100 V时，二次谐波（2f）被抑制，观察到的调制在f处线性与调制电压VAC相关。
(G) 在10 V的100 kHz偏置信号下，弱探测音调的有效Pockels系数，带有频率偏移Δ。垂直灰线显示了我们测量的频率带宽。数据是在T = 5 K下测量的，除非另有说明。

在低于10 K的温度下，STO的介电常数增加到高达26,000的值，与之前的研究一致（27）。使用Zubko和Vendik提出的修改版LGD模型（31）进行量子顺电性修正，我们能够很好地与观测数据相匹配（图2A）。通过测量介电响应随电场偏置的变化，我们直接从实验数据中计算出极化，因此也得出了Pεr的值。

在STO的量子顺电性状态下，系统具有反转对称性（P = 0），没有内在的非线性。通过施加直流电场偏置，打破了这一对称性，诱导了偏置电极化（Pb）并引入了非线性。我们使用低温马赫-曾德干涉仪（MZI）测量了STO在1550 nm波长下的“有效”Pockels非线性，该非线性由交流电偏置（100 kHz）引起，导致STO晶体折射率的调制（图1D）。在这种配置下，干涉仪的一条臂穿过STO晶体板的金属电极之间的抛光面，另一条臂具有固定的光学路径长度，并通过声光调制器调制，提供了抗功率波动的鲁棒性【方法（26）和补充文本S5节】。测量的Pockels系数r33随温度变化的结果显示，在低温下，r > 500 pm/V，且在较宽电压范围内保持这一值，最大值为r33 = 530(60) pm/V。这是迄今为止在这些温度下测得的最大Pockels系数，超越了低温下的BTO（170 pm/V）（6）和电光聚合物（150 pm/V）（32）。此外，它比常用的LN（24 pm/V）（33）大20倍以上。通过改变激光的偏振方向，我们还测得了r13 = 160(20)，其与r33的比值与之前的室温研究一致（22, 34）。我们的结果还可以扩展到在应变薄膜中测量，这些薄膜在常温下已调节至铁电性（35）。事实上，STO在应变下的Pockels系数可预测达到500 pm/V，与此处观察到的数据非常接近（36）。

我们对数据的强度和形状进行全局拟合，使用单一自由参数g11，并从图2A提取的Pεr。我们的模型与实验结果高度一致，再次验证了介电性质与非线性光学性质之间的联系。在5 K时，我们拟合得到g11 = 0.14(2)，该值与室温时报告的值匹配（22）。

接下来，我们利用相同的样品和MZI在修改配置下，研究了STO的偏置引起的线性（反向）压电效应。在这种配置下，干涉仪的一条臂反射来自自由移动的顶部电极表面（图1D和补充文本S5节）。通过相位变化，测量了由于交流电压引起的STO的压电效应，并显示了温度和直流偏置的函数关系（图2C）。交流驱动频率选择在20到50 kHz之间，以避免机械共振，且具体频率取决于样品（补充文本S7节）。我们测得d33 = 93(6) pC/N，这比LN的压电系数大一个数量级，并超过了已知的所有低温压电系数。类似地，这一响应通过观察到的Pεr模型非常好地拟合，并全局拟合得到q11 = 0.022(3)在5 K下，符合相关铁电材料的范围（37）。我们提取的d33值与铁电STO的密度泛函理论预测一致（38）。我们还注意到，其他研究报告了电偏置下STO的压电系数约为1600 pC/N（39），但后续的测量发现接触应变传感器的校准问题，导致了压电系数的不正确估算（40）。我们的测量是干涉法（独立于探测器响应）和非接触式的，这为长期存在的这一结果带来了清晰度。

对于许多应用，两个关键材料特性是
(i) 电光和压电非线性效应的高频操作，
(ii) 光学损失。

在图2D中，我们展示了电光响应随频率和偏置的归一化变化。观察到的响应在略高于1 MHz时出现衰减，并且依赖于偏置（附加的电光和压电数据见图S9至S17）。这一现象与样品（作为电容器）上电压的减小一致，原因是与源阻抗约为50 Ω的不匹配（补充文本S7节）。图2D还展示了基于图2A中测量的（依赖偏置的）样品电容，预测的衰减情况，且没有自由参数。电光效应和压电效应表现出相同的一般最大强度（与对应的低频值相差不超过10%）以及对偏置和温度的依赖，直到1 MHz以上（图S16）。由于在STO中的频率依赖性可以简单地通过我们的大块样品的电容来解释，材料的非线性频率极限至少在1 MHz以上，仍然是需要进一步研究的领域。我们通过Lyddane-Sachs-Teller关系预测，可能达到THz速度（补充文本S8节）。

为了表征光学损失，我们通过测量光通过我们的大块晶体的透射来估计1550 nm附近的光学损失。在没有施加偏置的情况下，我们设定了一个上限保守值：在5 K和室温下，损失分别为0.7 dB/cm和0.1 dB/cm。值得注意的是，在施加直流偏置电场时，电光非线性效应最大化，5K时的损失降至约0.3 dB/cm（补充文本S10节）。

在没有直流偏置电场的情况下，STO是一个二次电光材料，具有大的χ(3)（0, 0, ω, ω），其中ω是光学频率（补充文本S6节）。因此，频率为f的准静态电场调制可以产生在2f处的光学相位调制，形成频率倍增。我们测量了在零偏置下随驱动电压变化的二次谐波调制，如图2E所示。调制强度与电压呈二次关系，正如预期的那样。在图2F中，我们还展示了当施加电场偏置时，线性电光效应产生的调制在f频率下变得占主导地位，而剩余的2f调制被抑制。二次电光系数sij和偏置线性系数rij之间的关系为：

rij=2sijEb,j

由此，我们计算得出自然STO的s11至少为5×10⁻¹⁵ m²/V²，这比即使是最佳的钾钽酸铌（KTN）二次电光器件（41）在室温下还要高，后者展示了在已知材料中最大的电光克尔效应。值得注意的是，对于传统的二次电光材料，如KTN，最佳性能需要将组成稳定在大约1%的范围内，并且最佳操作温度范围通常仅限于几个摄氏度（11, 41）。相比之下，由于量子顺电相的存在，STO的电光响应在较宽的温度范围内保持稳定。

最后，由于量子顺电STO中的线性Pockels效应是通过偏置电场引起的，因此可以动态调节非线性。例如，在图2G中，我们展示了只有当交流偏置频率与施加在STO上的交流“偏置”信号频率匹配时，才会发生强烈的相位调制，而不是直流信号。该能力可以在空间和时间上进行工程化，实现动态周期极化和双极时间偏置，这可以抑制光折射损伤和电荷积累（10）。最后，STO还避免了铁电BTO的一些难题。例如，STO是顺电性的，因此不存在由多畴结构引起的复杂性或由畴边界引起的散射损失（补充文本S10节）。此外，在STO中，不需要将光学器件与特定晶体轴对准，从而确保最大化Pockels张量元素的全部强度，这是BTO存在的问题（42）。我们还注意到，偏置电场的要求并非唯一的，因为它在铁电BTO中也是必须的（20）。

在量子临界性附近增强非线性

先前的研究表明，通过将天然存在的16O同位素替换为18O，可以将系统调节至并穿越量子临界性（图1C）（43，44）。当18O的浓度约为33%时，达到量子临界点，在此点附近，介电性质在T = 0附近进一步增强，不再受到量子波动的抑制。因此，我们假设低温下的压电和电光非线性也会增强。

图3. 通过调节接近量子临界性增强光学和压电非线性
(A) STO-28在100 kHz下的介电常数（易感性）随电场和温度变化的数据及拟合模型。
(B) 使用(A)中测得的介电常数，实验Pockels系数在100 kHz下，作为电场和温度的函数，并通过一个自由参数g11进行拟合。
(C) 使用(A)中测得的介电常数，实验压电系数在48 kHz下，作为电场和温度的函数，并通过一个自由参数q11进行拟合。
(D) 到(F)的内容与(A)到(C)相同，但针对STO-33。STO-33的电光和压电系数分别在100 kHz和22 kHz的频率下测量。

我们首先测量了SrTi(16O₀.72 18O₀.28)₃（“STO-28”）和SrTi(16O₀.67 18O₀.33)₃（“STO-33”）的介电性质，这些样品通过在同位素纯化的氧气中退火天然STO（“STO”）制备（26），如图3A和D所示。使用相同的修改后的LGD模型来拟合天然STO的响应，结果适用于这些样品。我们注意到介电常数对电场的依赖性更为明显，STO-28和STO-33的介电常数的峰值分别为约42,000和82,000（见表1）。

表1. 天然和同位素工程化SrTiO₃的参数总结
Emax 是使 r33 最大化的电场强度。所有参数都在 T = 5 K 或最大化的温度下测量（所有参数均为 T < 10 K）。不确定性代表实验系统误差，已在补充材料中讨论。g11 和 q11 的不确定性是来自拟合的误差。

接着，我们以与天然STO相同的方式，测量了偏置引起的电光（EO）和压电非线性，如图3所示，并结合测量的介电数据模型。再次地，基于“Pεr”规则的直觉与二次和线性非线性之间的联系有了显著的一致性。这也包括对介电数据中出现的轻微不对称性的复制。对于STO-28，我们报告最大值为r33 = 760(50) pm/V和d33 = 139(9) pC/N。对于STO-33，我们测得r33 = 1060(30) pm/V和d33 = 400(20) pC/N，在它们的峰值处（补充文本S11节）。因此，当STO接近量子临界点时，我们观察到Pockels效应翻倍，压电效应提高了超过四倍，接近最强室温电光和压电晶体的值。我们展示了天然STO和同位素交换STO在T = 5 K时，随着偏置电场的非线性依赖的线切片（图4A）。

图4. SrTiO₃中增强的非线性与现有材料的比较

(A) 在基准温度（T ~ 5 K）下，Pockels系数（实线，右）和压电系数（虚线，左）随电场变化的依赖关系。
(B) 低温（T < 10 K）下领先材料的电光（EO）和压电系数。星号表示该值未知。
(C) 电光效应与Pεr的标定，对于一系列铁电材料（蓝色圆圈）。蓝色阴影区域表示在0.05 < g < 0.10范围内的线性标定。
(D) 压电效应与Pεr的标定，对于一系列铁电材料（红色圆圈）。红色阴影区域表示在0.01 < q < 0.04范围内的线性标定。
所有值都在室温下报告，除STO外。所报告值的参考文献见补充材料。

最后，我们利用另一种同位素交换STO样品中强大的二次电光效应，制作了一个高效的低温光束引导装置，在0.2 MV/m的电场下，将激光偏转10毫弧度（图S22和补充文本S13节）。这与最佳的室温KTN光束偏转器相当，可能在空间通信或高效的低温变焦镜头中发挥作用（45）。

STO的非线性系数

为了更好地理解这些结果在非线性材料中的意义，我们将天然STO和同位素工程化STO的表现与其他压电和Pockels材料进行比较（更多细节见补充文本S15节）。首先，我们将我们的结果与现有的低温（T < 10 K）非线性材料报告进行比较，如图4B所示，显示出比所有先前报告的材料提高了六倍，且比LN提高了40倍以上。接着，我们展示了在室温下测得的广泛钙钛矿材料的r和d与Pεr的函数关系（图4C和D）。根据本研究中的见解，这些材料确实落在一个狭窄的带内，线性依赖于已知的Pεr，并反映了材料间相似的g和q。

因此，在一个接近1的倍数范围内，Pεr可以预测电光和压电响应的强度。对这些趋势的显著例外是STO，它位于电光效应的带外。

因此，Pεr 在某个范围内（接近1倍）可以预测电光和压电响应的强度。STO是这些趋势中的一个显著例外，它在天然STO中位于电光效应的带外，并且在调节至量子临界性时进一步偏离。对于压电效应，STO最初位于已知材料的带内，但在临界点处调节后，超出了该范围。尽管峰值介电常数发生了较大的变化，Pεr的最大值在我们所有的样品中保持非常相似。因此，增强的非线性来源于g和q的意外且显著变化，而这两个系数在大多数材料中名义上是相似的（表1和补充文本S14节）。

在传统的铁电-顺电材料中，Curie-Weiss常数与电致伸缩常数q的乘积已被证明几乎在所有材料中相同（9）。在STO中，这种关系更为复杂，因为著名的标定法则不再适用。例如，调节STO相变的机制，通过稳定量子波动，与组成调节的铁电材料（如PZT或KTN）有根本的不同（46）。因此，与可能接近经典相变的其他钙钛矿材料相比，我们观察到量子临界STO（接近量子相变）表现出明显的差异（图4，C和D）。

结论

我们提出了一种通用度量方法——Pεr，用于理解材料中的二阶光学和机械非线性，其变化描述了材料非线性对温度和电偏置的完全依赖，并在相变附近得到增强。通过这一洞察力，我们确定STO是低温应用的理想材料。通过调节至量子临界性，STO中的压电和电光非线性得到了进一步增强。值得注意的是，尽管观察到的行为符合预测，但当STO接近QCP时，标定张量系数g和q与传统铁电材料有了显著不同。我们的测量—不受生长薄膜可能存在的应变和夹紧效应的影响—超过了所有先前在低温下测量的非线性报告。

观察到的强非线性为低温经典和量子应用打开了广泛的机会。例如，本文报告的大电光效应使得低温光子学的超低VπL调制器成为可能。这样的高效调制器将允许更小的设备尺寸，相应地减少损耗和降低功耗，这对解锁大规模复杂的低温光子电路至关重要，例如在光子量子计算中（14，47）。对于压电-光机械和电光量子换能，仍然存在开放性问题，例如使用STO的量子协同效应是否能超过其他材料，以及观察到的参数如何影响所需的绩效指标（补充文本S18节中的更多讨论）。在经典应用中，低温压电系统可用于空间任务、低温扫描仪、低温流体传感器和执行器（18）。为了实现这一量子和经典应用的潜力，仍需要进一步研究大介电常数和可调介电常数对设备电容和设备设计的影响。

重要的是，STO具有兼容性并且无铅，从而消除了与LN和含铅压电材料相关的许多加工和安全问题。STO与硅电子和光子电路的标定和集成也是可行的，已经在晶圆尺度上展示了高质量的分子束外延（48）。最近的研究还测量了铁电STO薄膜，这些薄膜在低温下的表现超过了BTO（49）。尽管前景广阔，但仍需要进一步调查应变和夹紧对薄膜低温设备性能的影响，以及可能在纳米光子结构中实现的光学损耗。最后，STO在许多应用所需的吉赫兹和太赫兹频率下的非线性性能和损耗仍有待探索（补充文本S8节中的更多讨论）。

我们的工作强调了探索利用奇异凝聚态物理的新光子学和压电材料的优势，这些材料能够解决低温技术的瓶颈。它还为探索相关量子顺电材料和低Tc铁电材料提供了框架，以改进低温光学和机械设备，应用于量子科学及其他领域。