摘要——材料选择在集成光子学中广泛应用,用于设计器件的性能,而改变材料成分则相对较少见。由于相位匹配是一个附加目标,薄膜沉积和图案化的限制使得集成非线性光子学的应用只能局限于一些特定材料。在这里,我们探索了一种由二氧化钛(TiO2)和二氧化钽(Ta2O5)组成的非晶金属氧化物混合物,其中材料成分作为增强和定制光子学性能的工具。特别地,二氧化钛的加入减少了二氧化钽薄膜中的氧缺陷密度,同时保持了相当的克尔非线性折射率。通过在室温下使用离子束溅射技术,我们沉积了厚且超低损耗的二氧化钛-二氧化钽薄膜,并通过纳米图案化创建了微谐振器频率梳。二氧化钛-二氧化钽微谐振器具有较低的损耗、更高的折射率、较低的光吸收和光折射效应。具体而言,二氧化钛-二氧化钽混合物使微谐振器的品质因子达到107,并且直接将光学吸收降低了1.7倍。我们的研究表明,金属氧化物混合物中的成分是一个设计参数,能与纳米加工过程和光子学设计相结合,推动集成非线性光子学的发展。
#1:sto外延片
2寸 外延 sto 2-20nm(可定制)- 2um Sio2(可定制) -Si(可定制)
#2:a向 bto外延片
2寸 外延 a-向 bto(300nm或者500nm,或者定制)-sto 8nm(可定制)- 2um Sio2(可定制) -Si(可定制)
#3:C向 bto外延片
2寸 外延 c-向 bto(150nm或者300nm,或者定制)-sto 8nm(可定制)- 2um Sio2(可定制) -Si(可定制)
#离子注入铒代工
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室温低损伤@GCIB抛光代工@束斑小(4-5mm)更均匀
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比如SOI LNOI LTOI SICOI 等 SMARTCUT得到的薄膜
或者镀膜所得到的膜层 ,比如镀了一层氮化硅,但是由于是cvd镀膜所得到的,表面的膜厚精度很差,粗糙度很差,可以通过粗糙度初步降低粗糙度,然后通过GCIB团簇离子束抛光来修整整面的膜厚均匀性 到0.5%以下举例:
未经过Trimming 工艺的 6寸LN/LTOI晶圆 数据:
Range:100-200A
经过Trimming 工艺的 6寸LN/LTOI晶圆 数据:
Range:60A以内
SOI晶圆:--220nm薄膜/ 3um厚膜-3umSIO2-675umALOOI晶圆;--氧化铝薄膜晶圆,键合工艺和镀膜工艺
TAOOI晶圆--氧化钽薄膜晶圆,镀膜工艺
SINOI晶圆--超低损耗氮化硅薄膜晶圆,160nm-180nm-200nm-300nm-350nm-400nm-800nm
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8寸LTOI晶圆批量供应;铌酸锂的有力的竞争对手,薄膜钽酸锂晶300600
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LN/LT-SOI/Si/SIN W2W&D2W异质集成
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文章名:Amorphous metal oxide mixtures for high-Q integrated nonlinear photonics作者:Alexa R. Carollo ∗1, Atasi Dan1,2, Haixin Liu1,2, David R. Carlson3,Jennifer A. Black †1, and Scott B. Papp1,2
1Time and Frequency Division, National Institute of Standards and Technology, Boulder, CO 80305 USA
2Department of Physics, University of Colorado, Boulder, CO 80309, USA
3Octave Photonics, Louisville, CO 80027, USA
†Present address: Vescent Photonics, Golden, CO
集成光子学提供了多种高价值功能,包括高密度和多功能电路[1]、调制[2, 3]和光探测[4]的访问、与微电子学的集成[5]以及通过异质集成的激光增益[6]。为了利用集成光子学系统的前所未有的潜力,低光学损耗对于在复杂电路之间以及电路与接口之间分配光信号至关重要,这对光子材料的兼容性提出了限制。非线性是集成光子学中的一种新兴功能,它使得波长转换和基于量子态的光生成成为可能。低损耗和小模式体积是访问非线性的关键,这要求控制群速度色散。集成非线性光子学微系统的开发推动了低损耗材料的创新,尤其是在提高其与集成和器件几何约束兼容性的方面,从而为极大容量数据传输[7, 8, 9, 10, 11, 12]、先进计算架构[13, 14]、量子传感[15, 16, 17, 18, 19, 20, 21]和信号生成[22, 23, 24]开辟了机会。
为了辨别材料的加工兼容性与低光学损耗之间的权衡,我们调查了不同材料平台的特性。化学计量硅氮化物(Si3N4,或SiN)是集成非线性光子学中的一个典型材料,因其相对较高的折射率用于器件设计和群速度色散工程,相对较高的非线性系数,能够提供超过1000万的微谐振器固有品质因子(Qi),并能在不引起光折射和多光子吸收的情况下承受较高功率[25, 26, 27, 28, 29, 30, 31]。然而,低压化学气相沉积(LPCVD)硅氮化物的端到端工艺需要1200℃的高温退火,而且薄膜具有较大的拉伸应力,这影响了其与其他材料的集成兼容性。其他配方和沉积技术,如溅射[32]或等离子体增强CVD[33],降低了温度要求,增强了集成兼容性,但会导致较高的吸收,降低微谐振器的Qi。像铌酸锂(LN)这样的晶体材料和像砷化镓(GaAs)这样的半导体提供了多种功能,但需要复杂的晶圆粘接和处理温度约束。这种权衡在集成光子学中是普遍存在的,尤其是在访问非线性功能时。
虽然在超低损耗SiN光子学中调整材料成分并不常见,但像GaAs这样的半导体材料和像LN这样的晶体材料常通过掺杂进行定制。GaAs及其合金构成了一个卓越的激光增益平台,无论是在单独的外延结构中,还是通过将外延波导层与低损耗的被动和非线性材料异质集成[36]。此外,将LN掺杂氧化镁可以降低可见光范围的光学损耗,并减少光折射效应,从而提高其光学性能的稳定性[37]。另一方面,非晶金属氧化物混合物构成了一类低损耗的介电材料,具有极好的成分变化范围[38]。有许多金属氧化物具有独特的光学特性,包括二氧化钽(Ta2O5)[39, 40, 41]、二氧化锗[42]、三氧化钨[43]和钛酸钡[44]。与SiN相比,二氧化钽具有更宽的透明窗口[45]、更大的克尔系数和更低的加工温度要求。使用金属氧化物时,常用低温溅射沉积,并且可以在任意基底上进行[46, 47]。
在这里,我们展示了金属氧化物混合物中材料成分是优化集成非线性光子学的可行设计参数。具体来说,我们探索了一种由二氧化钛(TiO2)和二氧化钽混合的非晶薄膜,这种混合物因其在LIGO镜子中的应用而受到关注,因为它具有较低的机械损耗[48]。二氧化钛-二氧化钽特性上固有地减少了氧空位缺陷,从而减少了光吸收和光折射效应,同时保持了较高的非线性折射率。我们展示了一种坚固的、适用于CMOS的纳米加工工艺流程,所有步骤在<500℃的条件下操作,实现了具有高达1×107的微谐振器Qi。这一量级的品质因子在其他材料中难以实现,包括纯二氧化钽,且在相似的加工温度下也很难达到。我们的结果引入了一种控制材料性能的新方法,并展示了克服超低损耗平台的高温要求的进展。此研究有可能为未来的光频标定、精密光谱学和量子传感等应用提供完全集成的片上系统。
图1:二氧化钛-二氧化钽薄膜和微谐振器的表征
(a) 在1550 nm处的固有品质因子(Q)和体折射率(nbulk),比较了不同光子学材料,三角形表示溅射薄膜,点的颜色表示加工温度。重复的点表示Qi对制造和加工条件的敏感性。对于Si3N4,使用非标准制造方法时报告了更高的Qi【34, 35】,我们用空框表示这一点。我们标注了二氧化钛-二氧化钽为TiO2:Ta2O5,富硅氮化硅为SiRN,薄膜铌酸锂为TFLN,以及铌钽氧化物为NbTaOx。
(b) 一块氧化硅晶圆,上面涂覆了二氧化钛-二氧化钽薄膜。覆盖层展示了在637 nm(顶部)和520 nm(底部)波长下激光光束通过棱镜耦合入薄膜的情况。
(c) 微谐振器的扫描电子显微镜(SEM)图像(顶部),以及两个波导的横截面图,它们相隔0.500 µm,分别具有空气(左下)和氧化物包覆(右下)。
(d) 后加工退火温度对Qi的影响。插图:模式传输光谱(粉色)及其拟合(黑色)。
(e) 不同包覆层设备的Qi(颜色)和Qc(灰度)随波长变化的关系。方形点表示空气包覆,菱形点表示氧化物包覆。黑线是氧化物包覆设备的FDTD仿真Qc,按比例因子0.6缩放。
(f) 不同RW的空气包覆(方形)和氧化物包覆(菱形)设备的Qi随gc变化的关系。通过实线和虚线连接的点分别表示RW = 4 µm和RW = 1.5 µm。插图:模拟的电场幅度。
为了探索集成光子学器件在二氧化钛-二氧化钽薄膜中的应用,我们采用典型的CMOS工艺制造微谐振器,包括电子束光刻、反应离子刻蚀、二氧化硅(SiO2,以下简称氧化物)包覆沉积和热退火。这些步骤可以得到微谐振器和集成波导耦合器,见图1c。在设计微谐振器时,主要考虑非线性光学特性,因此我们为空气包覆器件选择了二氧化钛-二氧化钽薄膜厚度为0.570 µm,而为氧化物包覆器件选择了0.800 µm的厚度。这些厚度使我们能够通过改变谐振器的环宽(RW)和环半径(RR)来精细调节群速度色散(GVD),覆盖异常和常规区域。为了实现微谐振器的外部耦合,我们使用了优化过的滑轮耦合器,适用于TE0模式的宽带和选择性耦合[54]。为了评估刻蚀质量,我们制造了测试结构,并对其横截面进行了扫描电镜(SEM)成像。在空气和氧化物包覆的器件中,我们观察到由于刻蚀选择性差,出现了轻微的矩形轮廓偏差。
由于退火对提高二氧化钛-二氧化钽谐振器的品质因子(Qi)至关重要,我们研究了其温度依赖性,同时保持适当的退火时间和气体成分;见图1d。在金属氧化物薄膜中,氧空位缺陷会在薄膜沉积、真空暴露和紫外辐射照射过程中形成。这些缺陷是吸收性的,导致Qi低于材料的真实极限。缺陷的结构和分布(包括表面和体积)已经广泛研究,用以控制和优化电学和光学特性。例如,非晶薄膜中常见的缺陷是TaO2,相比于二氧化钽(Ta2O5),它缺乏氧[55]。为了增加氧含量,薄膜在空气中进行退火。这可以驱动氧的扩散和与氧空位缺陷的化学反应,从而减少缺陷密度。我们在环宽(RW)为4 µm,环半径(RR)为100 µm的氧化物包覆微谐振器中研究了退火的效果。事实上,我们的实验揭示了Qi的温度依赖性,反映了材料吸收的变化。我们发现,通过在450℃下退火,Qi快速增加至(3.3 ± 0.3)× 106。这一急剧的变化表明,氧具有足够的能量扩散到薄膜中,并与氧空位缺陷反应。退火的效果在500℃以上趋于饱和,平均Qi为(6.2 ± 0.7)× 106。我们的结果表明,二氧化钛-二氧化钽具有在宽温度范围内使用的灵活性,退火至600℃时,其最大Qi接近材料吸收极限。我们预计在600-700℃以上薄膜会发生晶化[56],这在二氧化钽光子学中尚未探索,因为可能导致裂纹。
通过优化的退火工艺,我们进一步研究了二氧化钛-二氧化钽微谐振器的Qi与波长之间的关系,并比较了空气包覆和氧化物包覆器件的表现;见图1e。在这里,多个因素影响Qi,主要是二氧化钛-二氧化钽和氧化物包覆材料的吸收。较大的环宽(RW)可以显著减少刻蚀表面引起的散射,这对于1300 nm和1550 nm波长带都适用。器件的外部耦合率在两个波段之间发生变化,因此我们绘制了对应的耦合品质因子(Qc),作为Qi测量的开点。通过有限差分时域(FDTD)计算带包覆的Qc,可以在一个0.6的比例因子内解释实验结果。在1300 nm波段,我们预计氧化物包覆层的吸收较低[57]。比较空气包覆和氧化物包覆的Qi可以评估氧化物沉积过程对二氧化钛-二氧化钽层可能造成的损伤。在这个波长范围内,我们没有观察到显著差异;事实上,我们在氧化物包覆的器件中达到了高达9.5 × 106的Qi。因此,该薄膜的韧性和我们的退火工艺能够确保低损耗,即使在氧化物沉积步骤之后也是如此。在1550 nm波段,由于模式较大并且延伸到材料外部,结果有所不同。在空气包覆的器件中,我们达到了Qi高达1 × 107,但氧化物包覆的谐振器的Qi较低。氧化物包覆层中的吸收可能是导致这种差异的原因。
为了进一步研究限制Qi的因素,我们系统地变化了微谐振器器件的几何形状,以影响吸收和散射损耗的相对影响;见图1f。我们可以通过改变谐振器与波导之间的间隙距离(gc)广泛调节外部耦合率。这个因素对于诊断损耗机制非常重要,因为它控制了Qc。在我们最大的环宽(RW)空气包覆微谐振器中,我们将gc从0.4 µm变至0.65 µm。这样,Qc从2 × 106变为6 × 107,同时保持Qi稳定在6 × 106左右。我们在多个RW设置下测试了这个范围内gc的变化,结果表明可以控制耦合率,而不会引入寄生耦合损耗。当我们减小环的横截面尺寸时,我们揭示了从吸收限制到散射限制的Qi转变。将RW减小到1.5 µm时,传播光的模式配置进一步扩展到侧壁,这些侧壁由于刻蚀过程而具有粗糙的表面。粗糙表面引起的散射导致Qi低于吸收限制。
改变金属氧化物混合物的组成的主要优势在于,在不改变制造工艺的前提下增强器件的性能。在这里,我们直接测试了减少光学吸收和依赖于缺陷密度的效应(如光折射)的效果。对于光学吸收,我们通过微谐振器热双稳态测量质量因子(Qabs),以评估吸收对性能的影响。我们直接比较了二氧化钛-二氧化钽和纯二氧化钽微谐振器,以表征它们在缺陷密度上的差异。我们的热双稳态测量遵循文献[58]中的经典模型。微谐振器模式的共振波长(λ0)随温度变化(ΔT)而发生偏移。
其中,a = α + (dn/dT)/n0 是温度系数,包含了热膨胀系数(α)、热光系数(dn/dT)和折射率(n0)。在我们的实验中,∆T 由材料中泵浦激光的吸收引起,如图2a所示。当泵浦激光波长(λp)从较低波长扫到较高波长时,材料会动态加热,模式共振会热膨胀;见图2b。值得注意的是,二氧化钽(tantala)的共振波长偏移(∆λ = λr − λ0)大于二氧化钛-二氧化钽(titania-tantala),这表明二氧化钽的吸收和缺陷密度更高。
图2:探索二氧化钛-二氧化钽微谐振器中的缺陷密度
(a) 具有功率依赖吸收的微谐振器。Pin:输入功率,Ptrans:传输功率,∆T:温度变化。
(b) 对二氧化钽(灰色,上图)和二氧化钛-二氧化钽(品红色,下图)在泵浦激光调谐(λp − λ0)下的功率依赖传输线形。实线:低功率测量;虚线:高功率测量,芯片功率约为10 mW。由于加热导致的共振波长偏移(∆λ)在下图中标出。
(c) 退火二氧化钽(灰色圆圈)、退火二氧化钛-二氧化钽(品红色方块)和未退火二氧化钛-二氧化钽(蓝色三角形)的∆λ(缩放)随芯片功率变化的关系,并给出线性拟合(虚线)。
(d) 氧化物包覆PhCR示意图。Pin:输入功率,Ptrans:传输功率,Pref:反射功率,∆ϵ:模式分裂的变化。
(e) 在泵浦前测量的PhCR传输光谱(实线)。虚线表示泵浦后传输光谱的变化,泵浦功率为100 mW,泵浦时间为6分钟。顶部图:氧化物包覆的二氧化钽,底部图:氧化物包覆的二氧化钛-二氧化钽。
(f) 经过100 mW芯片功率泵浦后的∆ϵ随泵浦时间变化的关系,针对两种不同的二氧化钽(灰色和黑色圆圈)和二氧化钛-二氧化钽(品红色和红色菱形)PhCR设备。
我们系统地测量了在不同泵浦功率下的∆λ,以提取三个不同微谐振器的Qabs;见图2c。我们的主要目标是比较二氧化钛-二氧化钽和二氧化钽的吸收,重点关注退火器件,以获得最高的Qi。通过与未退火的二氧化钛-二氧化钽微谐振器的比较,我们定量了退火引起的吸收变化。在稳态下,当λp与λr(在传输最小值处)共振时,∆T = IηQ/(Qabsk),其中 I 是芯片上的泵浦功率,η 是耦合效率(η = (1+1/K)⁻¹),Q 是总品质因子,k 是模式体积与环境之间的热导率。耦合参数 K 定义为 K ≡ Qi/Qc。该关系式以及公式(1)中∆T和∆λ的关系,使我们能够直接提取Qabs的信息。在对微谐振器的差异进行修正后,我们观察到经过缩放的∆λ与I线性依赖,且退火的二氧化钛-二氧化钽微谐振器的斜率最小。该斜率包含剩余的未知参数a/(Qabsk)。为了简化我们的分析,我们假设所有三种薄膜的热参数a和k相同。在这些假设下,我们可以直接比较Qabs。正如从二氧化钛-二氧化钽退火后Qi的显著改善可以预见的那样,我们发现退火后Qabs增加了10倍。这与Qi的提高超过8倍一致,验证了我们在本实验中的假设。与退火的二氧化钽相比,退火的二氧化钛-二氧化钽的Qabs高1.7倍。这也与我们的Qi测量结果一致,但该实验提供了直接证据,证明金属氧化物混合物支持本征低缺陷密度。
光折射效应是材料折射率随着光强变化而变化的效应,通常是由于高缺陷密度引起的。在二氧化钽微谐振器中,光折射效应发生在由于缺陷位点的电荷重分布和积累造成的。该效应引发了足够强度的相干背向散射和光学干涉,从而可能阻碍群速度色散(GVD)相位匹配并降低效率。相干背向散射导致泵浦共振的瞬时分裂。引起的分裂幅度与泵浦时间(t)有关。
其中,ϵ0 是静态分裂,ξ 是材料参数,τp 是时间常数,|β+ * β−| 是由前向(β+)和后向(β−)传播场在谐振器中生成的驻波的强度[59]。我们假设控制时间依赖部分幅度的 ξ 与金属氧化物中的缺陷密度相关。较高的缺陷密度应该会有更大的光折射效应,因为缺陷位点更多,电荷可以积累的地方更多。
在光子晶体微谐振器(PhCR)中,我们在器件制造过程中故意刻蚀环宽(RW)的调制;见图2d。这种调制会引发相干背向散射,并产生带隙,导致ϵ0的分裂,从而促进孤子微梳的生成[60]。然而,谐振器内生成的驻波会被光折射效应增强,使模式分裂增大,∆ϵ = ϵ − ϵ0 超过设计值。特别是氧化物包覆的二氧化钽(tantala)器件,受光折射效应影响较大;见图2e。在以 I = 100 mW泵浦PhCR模式6分钟后,∆ϵ为4.2 GHz。相反,氧化物包覆的二氧化钛-二氧化钽(titania-tantala)则更加稳健,∆ϵ仅为0.17 GHz,是二氧化钽的1/25。为了研究这些动态变化,我们研究了∆ϵ与泵浦时间的关系;见图2f。对于两种二氧化钽PhCR(灰色和黑色曲线),在泵浦1分钟后,∆ϵ超过2 GHz,并且在6分钟时趋于饱和。对于两种二氧化钛-二氧化钽PhCR(红色和品红色曲线),∆ϵ始终保持低于0.3 GHz。由于∆ϵ较小,饱和动态变化不明显。由于二氧化钛-二氧化钽的光折射分裂显著较小,这表明其缺陷密度本征地低于二氧化钽。
我们对二氧化钛-二氧化钽金属氧化物混合物的表征表明,成分确实为增强和定制集成光子学性能提供了机会。在这里,我们测量了二氧化钛-二氧化钽的非线性波长转换的阈值和操作,以评估该混合物的克尔非线性折射率,并与纯二氧化钽进行比较。为了测量克尔非线性折射率,我们研究了微谐振器光学参量振荡(OPO)的阈值功率和从输入锁模激光器生成的超连续谱。
图3:二氧化钛-二氧化钽的非线性特性
(a) 生成OPO和微梳的实验设置。CW:连续波,PC:偏振控制,FA:光纤放大器,MZI:马赫-曾德干涉仪,PD:光二极管,VOA:可调光衰减器,OSC:示波器,OSA:光谱分析仪。
(b) 氧化物包覆微谐振器的Pth与K的关系(品红色菱形),以及使用二氧化钽的n2进行的计算(灰色带)。
(c) 通过泵浦微谐振器,分别使用11 mW(黑色)和17 mW(品红色)芯片功率,得到的微梳光谱,按照泵浦功率(0 dB)缩放。
(d) 生成超连续谱的实验设置。L:透镜,HWP:半波片,PBS:偏振分束器,M:镜子,OBJ:物镜。
(e) 通过泵浦W GW = 1 µm氧化物包覆器件,输入脉冲能量为0.6 nJ/脉冲,生成的超连续谱。
(f) 超连续谱随W GW变化的等高线图。
为了在二氧化钛-二氧化钽微谐振器中生成OPO,我们选择了具有固定谐振器几何形状的器件,并通过变化外部耦合来系统地研究OPO阈值功率。为了满足OPO生成的相位匹配条件,我们设计了几何参数以支持异常群速度色散(GVD)。对于具有氧化物包覆的微谐振器,我们通过设置RR = 100 µm和RW = 1.5 µm来实现这一目标。我们使用连续波(CW)激光泵浦微谐振器,采用图3a中的实验设置,并记录启动OPO所需的泵浦功率。OPO阈值功率依赖于克尔非线性折射率n2。
其中,ω0 是光学频率,Aeff 是有效模式面积,D1 是自由光谱范围。事实上,微谐振器的几何形状决定了许多影响OPO阈值功率(Pth)参数的因素。对于固定几何形状,优化Pth的一种方法是通过调整外部耦合。我们通过改变gc来调整耦合参数K ≡ Qi/Qc,并测量其对Pth的影响;见图3b。根据公式(3)预测,我们观察到Pth与K之间的依赖关系,且在K = 0.5时达到最小值。我们的预测使用了二氧化钽(tantala)的n2值,即(6.2 ± 2.3) × 10^−19 m²/W【41】。由于我们测量的值在不同K范围内接近预测值,我们估计二氧化钛-二氧化钽的n2与二氧化钽相当。显然,成分的修改对n2的影响较小。当泵浦功率超过阈值时,我们观察到微梳的形成;见图3c。
为了进一步探索二氧化钛-二氧化钽混合物的克尔非线性,我们在波导中生成超连续谱并表征其光谱特性。波导中的高束缚性自然允许访问非线性过程,从而扩展输入锁模激光的光谱。我们使用1550 nm波段的锁模激光器来泵浦完全氧化物包覆的二氧化钛-二氧化钽波导,并使用图3d中的实验装置记录其输出光谱。我们设计波导宽度(W GW)使其群速度色散(GVD)支持宽带超连续谱;见图3e。特别地,750 nm波段的功率光谱密度(PSD)由于色散波的存在而增强。我们通过改变W GW控制色散波的波长,正如图3f所示。当我们将W GW从1 µm调整到3 µm时,色散波从750 nm移动到1100 nm。生成这些光谱所需的输入脉冲能量为0.6 nJ/脉冲,与二氧化钽相当【40】。由于n2控制超连续谱生成所需的能量,这些结果进一步证明了该混合物的非线性行为与纯二氧化钽相当。
总之,我们展示了一种通过定制非晶金属氧化物薄膜的成分来工程化材料特性,以用于集成非线性光子学的强大方法。通过将二氧化钛引入二氧化钽,我们在不改变低温CMOS兼容制造工艺的情况下降低了缺陷密度。这种成分驱动的方法在低于500℃的条件下实现了创纪录的高品质因子,显著降低了吸收并抑制了光折射效应,同时保持了二氧化钽的高克尔非线性。这些改进使得二氧化钛-二氧化钽成为低损耗、非线性和色散光子学器件的理想材料。展望未来,这项工作为下一代频率计量、通信和量子技术应用中可扩展的单片集成光子系统开辟了新路径。